본 연구는 Transparent conducting oxide (TCO, 산화물투명전극)를 이용한 박막태양전지 효율향상에 관한 것으로, 이중의 TCO층(Double-stacked TCO layer)의 효과적인 광학 및 전기적 설계에 관한 것이다. 기존 박막 태양전지에서는 투명전극 TCO layer로서, ITO (Indium-Tin-Oxide), FTO (Fluorine- Tin-Oxide), 및 AZO(Aluminum-doped Zinc Oxide) 등을 사용해 왔다. 각 TCO layer마다 장점이 있지만 단점 또한 존재한다. ITO의 경우 높은 전기적 특성을 가지는 반면 수소 플라즈마에 취약하고 기계적 강도에 취약해 ITO 단일층만으로 박막 태양전지에 적용하는 것에 제한을 받는다. 한편, AZO의 경우 전기적 특성도 우수할 뿐만 아니라 수소 플라즈마에도 내구성이 강한 장점이 있지만, 일함수가 p형 반도체보다 낮아 Schottky junction이 되어, 높은 전위장벽이 형성된다. 이는 정공의 이동을 방해하고, 정공의 축적이 일어나서 순방향 전압을 인가할 때 많은 전류의 감소를 가져온다. 또한, AZO와 p형 반도체 사이의 높은 직렬저항으로 인해 광전압(Voc, Open circuit voltage)와 충실률 (FF, Fill factor)가 떨어진다는 단점이 있다. 본 실험에서는 ITO/AZO 2중구조의 TCO층을 적용하여 상기의 문제점을 해결하고자 한다. 이중 구조 TCO층은 Magnetron sputter system을 이용하여, 단계적으로 증착되었다. 빛이 입사하는 유리에 ITO를 제1전도층으로 증착하였는데, ITO는 입사광의 투과도와 전기전도성이 우수하다. 제2전도층으로는 AZO층을 이용하였으며, 실리콘 반도체층과 접하게 된다. AZO는 실리콘 증착시 발생하는 수소 플라즈마에 안정적이고, 물리적 강도 또한 우수한 장점이 있다. 이중 구조층위에 실리콘 광흡수층(Si absorber)을 증착하였으며, pin 구조를 가진다. 기존, 단일막 TCO층과 2중구조 TCO층을 이용하여, 실리콘 박막 태양전지를 구성하였다. 이때, ITO/AZO의 2중구조를 적용하였을 때 태양 전지 특성이 크게 향상된 결과를 얻을 수가 있었다. 특히, 전류밀도의 경우 ITO, FTO, AZO 각각 14.5 mA/cm2, 11.2 mA/cm2, 8.18 mA/cm2를 나타낸 반면 ITO/AZO 2중구조의 경우 약 17mA/cm2 로 크게 향상 되었고, 태양전지 변환 효율도 각각 7.5%, 6.9%, 4%에서 ITO/AZO 2중 구조의 경우 8.05%로 크게 향상되었다. 본 발표에서는 2중구조 TCO를 이용한 현공정에 적용 가능한 박막태양전지 효율향상 기법에 대해 논의하고자 한다.
투명 전도성 산화물(TCO)를 대체할 수 있는 대표적인 물질로 알려진 ZnO는 3.37 eV의 bandgap과 60 meV의 exciton binding energy를 가진 반도체 물질이다. 본 연구에서는 투명 전극으로 사용하기 위한 높은 전기적 특성을 확보하기 위해 원자층 증착법을 기반으로 양이온과 음이온의 단일 및 이중 도핑에 따라 성장한 ZnO 박막을 제작하였다. 3가 양이온 Al, Ga과 음이온 F이 단일 및 이중 도핑된 ZnO 박막의 구조적, 광학적 특성 및 전기적 특성을 확인하였다. 단일 도핑의 경우, ZnO에 donor로 작용하는 Al, Ga, F에 의해 캐리어 농도가 도핑 전에 비해 증가하였고 근자외선 영역에서의 band-edge absorption이 증가하는 것을 확인하였다. 단일 도핑 중에서는 F이 ZnO 내 산소 공공 자리에 passivation 되면서 높은 mobility와 함께 가장 높은 전도도를 보였다. 이중 도핑의 경우, 각 원소들의 도핑 효과가 더해지면서 단일 도핑에 비해 높은 전기적 특성을 보였다. 결과적으로 Ga-F에 비해 Al-F 도핑 시 ionic radius 차이에 의한 lattice distortion 감소 및 delocalized 된 전자 상태의 증가로 가장 낮은 비저항 값을 보였으며 PDOS 분석을 통한 시뮬레이션 데이터로 측정 값과 일치하는 결과를 확인했다.
투명 전도성 산화물(transparent conductive oxide: TCO) 박막은 높은 투과율과 낮은 비저항 덕분에 LCD (liquid crystal display), PDP (plasma display panel), OLED (organic light emitting display) 등 평판 디스플레이에 널리 사용되고 있다. 현재 양산되고 있는 ITO (indium tin oxide)는 90% 이상의 높은 투과율과 우수한 전도성으로 인해 TCO 박막 가운데서 디스플레이 산업에서 가장 널리 쓰이고 있다. 그런데, ITO의 인듐산화물에 의한 간질성 폐렴(interstitial pneumonia)의 유발 위험이 있다든가, 인듐의 매장량이 적어 원자재 가격이 비싼 단점도 가지고 있다. 이에 최근 ITO를 대체할 수 있는 TCO물질로 많은 연구가 이루어지고 있는데, 특히 AZO (aluminum-doped zinc oxide)는 그 중 대표적인 대체물질로서 독성이 없고 가격도 저렴하여 많은 관심이 증폭되고 있다. 현재 AZO는 sol-gel 방법이나 CVD (chemical vapor deposition) 또는 스퍼터링 방법 등으로 증착되고 있다. 본 연구에서는 두 개의 이종타겟(hetero target)을 장착한 대향 타겟 스퍼터링(facing target sputtering: FTS) 장치를 사용하여 AZO 박막을 제작한다. 기존의 여러 증착법과 달리, FTS 장치는 두 타겟 사이에 형성되는 플라즈마 내의 ${\gamma}$-전자를 구속하게 되며, 낮은 가스 압력에서 고밀도 플라즈마가 생성되어 빠른 증착 속도와 안정적인 방전을 유지한 상태에서 박막을 증착할 수가 있다. 또한 기판과 플라즈마가 이격되어 있어 높은 에너지를 갖는 입자들의 기판 충돌을 억제할 수 있는 장점들을 갖는다. 이종 타겟인 ZnO와 Al2O3를 사용하고 각 타겟에 인가되는 파워 변화를 통해 AZO 박막 내 Al2O3의 성분비를 조절하였다. ZnO 타겟의 증착 파워를 100 W로 고정할 경우, Al2O3 타겟의 증착 파워가 (50~90) W으로 실험을 하였으며, Al2O3 타겟의 증착 파워가 70 W일 때 AZO 박막의 Al2O3 성분비는 2.02 wt.%이며 박막의 비저항 값은 $5{\times}10^{-4}{\Omega}{\cdot}cm$로 최소값을 보였다. 이러한 비저항의 변화는 파워에 따른 AZO 박막의 캐리어 이동도(Hall mobility)와 캐리어의 농도(Carrier Concentration)의 변화와 밀접한 관계가 있음을 보여주며, 특히 AZO 박막의 캐리어 농도와 캐리어 이동도는 AZO 박막을 형성하고 있는 결정립의 크기에 의존하는 것이 X-선 회절 패턴과 SEM으로부터 확인되었다. 특히, 본 연구에서는 두 개의 이종 타겟(hetero target) Al2O3와 ZnO를 장착하고 각각의 파워를 변화시켜 도핑 량을 조절할 수는 대향 타겟 스퍼터링(FTS: facing-target sputtering) 방법을 이용하여 제작된 AZO 박막에 대해 전기적, 광학적 및 구조적 특성을 분석하고 ITO의 대체물로서의 가능성을 검토하고자 한다.
마이크론 크기를 가지는 ITO(indium tin oxide) 입자들은 인듐과 틴의 수용성 전구체들과 유기 첨가제를 분무 열분해하여 얻었다. 유기 첨가제로서는 에틸렌글리콜과 시트르산을 이용하였다. 분무 열분해 시 에틸렌글리콜과 시트르산과 같은 유기첨가제를 첨가하지 않고 얻어진 ITO 입자들은 구형이며 속이 꽉찬 형태를 가지는데 비해 유기 첨가제를 첨가하여 분무 열분해를 하면 얻어지는 ITO 입자들은 유기 첨가제의 양이 증가 할수록 껍질이 얇고 다공성이 증대된 중공 입자가 얻어진다. 유기첨가제를 첨가하지 않고 분무 열분해를 통해 얻어지는 마이크론 크기를 가지는 ITO는 $700^{\circ}C$에서 두 시간 동안의 후소성과 24 시간동안의 습식 볼밀링에 의해 나노 크기의 ITO로 전환되지 않으나, 유기첨가제를 첨가하고 분무 열분해를 통해 얻어지는 마이크론 크기를 가지는 ITO는 $700^{\circ}C$에서 두 시간 동안의 후소성과 24 시간 동안의 습식 볼밀링에 의해 나노 크기의 ITO로 쉽게 전환되었다. 응집된 나노 크기의 ITO의 일차 입자의 크기를 Debye-Scherrer 식에 의해 계산하였고 ITO 입자를 압축하여 만든 펠렛의 표면저항을 측정하였다.
염료감응형 태양전지는 기존 실리콘 태양전지에 비하여 가격 경쟁력이 우수하고 안정성이 뛰어나다는 장점으로 인하여 다양한 연구가 진행되고 있으며, 특히 투명 전도막이 없는 염료감응형 태양전지에 대한 연구가 많이 수행되고 있다. 따라서 본 연구에서는 저가형 고효율 염료감응형 태양전지의 구현을 위하여 후막의 다공질 티타늄 전극을 제작하고 특성을 개량코자 하였다. 티타늄 전극의 특성을 평가하기 위하여 FESEM 및 J-V 특성을 평가하였다. 티타늄 전극의 두께를 50nm에서 200nm까지 증가시킨 결과 광전류 밀도의 급격한 변화없이 FF에 주로 영향을 미침을 알 수 있었으며, 티타늄 전극을 활용한 최적 효율의 염료감응형 태양전지의 조건은 150nm 임을 확인할 수 있었다.
그래핀은 이차원의 탄소 원자들이 벌집구조를 이루는 탄소 원자 한 층의 물질이다. 우수한 기계적, 전기적, 광학적 특성으로 인해 투명전극, 가스 센서, 트랜지스터 등과 같이 다양한 응용이 가능하고 연구가 행해지고 있다. 최근 몇 년 동안, 그래핀의 우수한 특성을 이용해서 마이크로센서나 신축성 있는 전자소자를 위한 전도막과 같은 응용이 시도되고 있다. 본 연구에서는 화학기상증착법 (CVD)으로 합성한 그래핀을 이용해서 암모니아 가스 센서 소자를 제작, 센서 특성을 관찰하였다. 구리 기판을 이용하여 화학기상증착법으로 그래핀을 합성하였으며 진공로에서 수소(H2)와 메탄(CH4) 가스를 사용하였다. 그래핀 합성 온도, 가스 유량 등을 변화시키며 그래핀을 합성하고, 합성된 그래핀을 구리기판을 식각용액을 이용해 제거하는 방법으로 그래핀을 전사시키는 공정거쳐 Au/Ni 전극패턴 위에 전사시킴으로 가스 센서 소자를 제작하였다. 제작된 센서 소자를 이용해 상온에서 암모니아(NH3) 가스의 유량을 변화시키며 실험하였다. 암모니아 가스가 흐를 때 그래핀에 암모니아 분자가 흡착되어 그래핀의 전기저항을 증가시켜 이를 이용해서 암모니아 가스를 감지할 수 있었다. 본 연구에서 제작한 소자는 상온에서 암모니아 가스에 민감하게 반응했으며 이는 기존의 금속산화물을 이용한 암모니아 센서는 대부분 고온에서 작동하는 점과 비교 하였을 때 가스 센서 소자로써 큰 장점이라고 할 수 있다.
본 연구에서는 0.5, 1.0, 1.5 wt%의 $TiO_2$를 함유하는 인듐-티타늄 수산화물을 졸 및 염기 첨가에 의해 얻었고, $200^{\circ}C$와 $500^{\circ}C$에서 겔화 과정을 통해 ITiO(Indium Titanate Oxide)를 얻었다. $200^{\circ}C$에서 겔화 과정 후 얻어지는 ITiO 입자가 작아서 조밀성이 있는 ITiO 타겟을 제조하였다. 0.5, 1.0, 1.5 wt%의 $TiO_2$를 함유하는 ITiO 타겟을 스퍼터링하여 ITiO 박막을 유리판위에 제작하여 비저항, 전하 이동도, 캐리어 농도를 조사하였다. 이들 박막 중에서 산소 조성이 0.4 %인 조건에서 0.5 wt% 중량% $TiO_2$를 함유하는 ITiO 타겟으로부터 제작된 ITiO 박막이 가장 낮은 비저항, 가장 큰 전하이동도 및 가장 낮은 캐리어 농도를 보임을 알 수 있었고, 얻어진 ITiO 박막의 광투과율을 측정하여 적외선 영역에서 광투과율이 ITO(Indium Tin Oxide) 박막에 비해 현저히 증가함을 발견하였다.
펄스 do 마그네트론 스퍼터링법에 의해 유리 기판 위에 AZO(Al-doped ZnO) 박막을 제조하여 박막의 구조적, 전기적 및 광학적 특성을 조사하였다. 본 연구를 위해 l.0 at% Al이 도핑 된 ZnO세라믹 타켓을 사용하였다. XRD 분석을 통하여 30KHz의 펄스 주파수가 인가되었을 때 c축 배향성이 가장 우수하게 나타났고, 표면 형상 분석을 통하여 매우 치밀한 박막이 성장되었음을 알 수 있었다. 증착율은 펄스 주파수가 증가함에 따라 선형적으로 감소하였고, 30KHz의 펼스 주파수가 인가되었을 때 비저항은 8.67${\times}$$10^{-4}$$\Omega$-cm의 가장 낮은 비저항을 나타내었으며, UV-vis. 투과율 측정결과, 평균 85% 이상의 높은 투과도를 나타내었다. 이러한 낮은 비저항 및 높은 광 투과도로 볼 때 AZO 박막은 투명 전도성 산화물 박막으로의 응용 가능성을 나타내었다.
높은 소수반송자 수명(life-time)을 가지는 고품위 실리콘 기판은 고효율 실리콘 이종접합 태양전지 제작을 위한 중요 요소 기술 중 하나이다. 본 연구에서는 n-type c-Si 기판을 이용한 고효율 실리콘 이종접합 태양전지제작을 위해 hot water oxidation(HWO) 공정을 이용하여 고품위 실리콘 기판을 제작하였다. 실리콘 기판의 특성 분석은 Qusi-steady state photoconductance (QSSPC)를 이용하여 소수반송자 수명을 측정하였으며, 기판의 면저항 및 wetting angle을 측정하여 공정에 따른 특성변화를 분석하였다. Saw damage etching 된 기판을 웨이퍼 표면으로부터 particle, 금속 불순물, 유기물 등의 오염을 제거하기 위해 $60{\sim}85^{\circ}C$로 가열된 Ammonia수, 과산화수소수($NH_4OH/H_2O_2/H_2O$), 염산 과산화수소수($HCL/H_2O_2/H_2O$) 및 실온 희석불산(DHF) 중에 기판을 각각 10분 정도씩 침적하여, 각각의 약액 처리 후에 매회 10분 정도씩 순수(DI water)에서 rinse하여 RCA 세정을 진행한 후 HWO 공정을 통해 기판 표면에 얇은 산화막 을 형성시켜 패시베이션 해주었다. HF를 이용하여 자연산화막을 제거시 HWO 공정을 거친 기판은 매끄러운 표면과 패시베이션 영향으로 기판의 소수 반송자 수명이 증가하며, 태양전지 제작시 접촉저항을 감소시켜 효율을 증가 시킬수 있다. HWO 공정은 반응조 안의 DI water 온도와 반응 시간에 따라 life-time을 측정하여 진행하였으며, 이후 PE-CVD법으로 증착된 a-Si:H layer 및 투명전도 산화막, 금속전극을 증착하여 실리콘 이종접합 태양전지를 제작하였다.
Transparent conducting oxides (TCOs) were fabricated using solution-based ITO (Sn-doped $In_2O_3$) nanoinks with nanorods at an annealing temperature of $200^{\circ}C$. In order to optimize their transparent conducting performance, ITO nanoinks were composed of ITO nanoparticles alone and the weight ratios of the nanorods to nanoparticles in the ITO nanoinks were adjusted to 0.1, 0.2, and 0.5. As a result, compared to the other TCOs, the ITO TCOs formed by the ITO nanoinks with weight ratio of 0.1 were found to exhibit outstanding transparent conducting performance in terms of sheet resistance (${\sim}102.3{\Omega}/square$) and optical transmittance (~80.2 %) at 550 nm; these excellent properties are due to the enhanced Hall mobility induced by the interconnection of the composite nanorods with the (440) planes of the short lattice distance in the TCOs, in which the presence of the nanorods can serve as a conducting pathway for electrons. Therefore, this resulting material can be proposed as a potential candidate for solution-based TCOs for use in optoelectronic devices requiring large-scale and low-cost processes.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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