차세대 태양전지로 많은 연구가 이루어지고 있는 비정질/결정질 실리콘 태양전지 제작 과정 중에 투명 전극으로 사용되는 ZnO의 증착에 따른 태양전지 특성변화에 대한 연구를 시행하였다. 벌크 실리콘 웨이퍼 위에 비정질 실리콘을 증착한 후 공기 중에 노출된 경우와 노출 이후 산화막을 제거한 후 투명 전극으로 ZnO을 증착했을 경우 태양전지의 특성에 큰 영향을 미침이 확인되었다. 산화막 제거하지 않을 경우 개방전압 및 충진율의 저하를 가져 왔으며, 산화막이 제거된 경우 개방전압과 충진율의 증가로 인한 태양전지 특성이 향상되었음을 보여주었다.
박막형 디스플레이구서에 있어서 투명전극은 필수적이다. 투명전극은 정보를 표시하기 위해 빛을 외부로 방출시키거나 태양광 등을 소자 내부로 입사시켜야 한다. 또한 전극을 형성하는 박막은 높은 광투과율과 ${\sim}10-4{\Omega}cm$ 정도의 낮은 전기비저항을 가져야 한다. 가장 널리 사용되는 투명전극으로 ITO (Indium Tin Oxide)는 인듐의 독성, 저온증착의 어려움, 스퍼터링시 음이온 충격에 의한 막 손상으로 저항의 증가 및 액정디스플레이의 투명전극으로 사용될 경우 $400^{\circ}C$정도의 높은 온도와 수소플라즈마 분위기에서 장시간 노출시 열화로 인한 광학적 특성변화가 문제로 지적된다. 이러한 문제 해결의 대안으로 ZnO 산화물 반도체가 있는데 ITO 박막에 비해 비저항이 높기 때문에 도핑을 이용한 비저항을 ${\sim}10-4{\Omega}cm$ 정도로 낮추어야 한다. 투명전도막으로는 ITO, FTO 등과 더블어 체적 저항율은 다소 높으나 환원성 분위기에 대한 내성, 가시광 영역에서의 높은 광투과율과 저렴한 가격 등의 장점 등으로 AZO 박막이 주목 받고 있다. ZnO는 ITO 나 FTO에 비해서 700 kJ/mol의 큰 분해에너지를 가지므로 코팅 때 발생하는 전도도 및 투과율이 나빠지는 현상이 발생하지 않는 특징이 있으며, 위의 두 재료에 비해 밴드갭도 가장 낮아서 자외선 투과율이 낮다. 그러나 내습성이 약하기 때문에 이를 보완하기 위하여 내습성향상과 전도성 향상을 위해서 3족 원소인 B, In, Al, Ga 등을 도핑한 ZnO 투명전도막의 연구가 진행되고 있다. 이러한 원소들 중에서 Al로 도핑했을 때 가장 낮은 비저항을 얻을 수 있다고 알려져 있다. 본 연구에서는 SiOC 박막위에 AZO 박막을 제조하기 위하여 RF 마그네트론 스퍼터링법을 이용하여 박막을 성장시켰으며, 박막의 전기적 및 광학적 특성을 조사하였다. AZO 박막은 rf power가 5~200 W인 RF 마그네트론 스퍼터 방법에 의해서 제작되었다. SiOC 박막은 산소와 DMDMOS 전구체의 유량비를 다르게 하여 플라즈마 발생 화학적 기상 증착방법으로 증착되었다. 증착된 SiOC박막은 UV visible spectroscopy에 의해서 분석하였다. 투명전극의 비저항은 rf 전력이 작을 수록 낮았으며, SiOC 절연막 위에 AZO를 증착시킨 후 반사률은 반대로 바뀌는 것을 확인하였다.
현재 태양광 시장에 진출한 대부분의 Si계열 태양전지는 복잡한 공정과 원재료 고갈, 높은 가격으로 인해 한계에 직면에 있는 상태이다. 최근 많은 연구소나 학교에서는 기존의 Si계열 태양전지를 대체할 대안으로 염료 감응형 태양전지에 대해서 높은 관심을 보이고 있으며, 그동안의 연구개발로 단위 셀 면적에서는 상용화에 근접한 효율을 확보한 상태이다. 염료 감응형 태양전지의 작동과정을 간단히 단계별로 살펴보면 나노 결정 산화물 반도체 표면에 흡착된 염료분자가 가시광선을 흡수하면 전자는 HOMO에서 LUMO로 천이하고 이 들뜬 상태의 전자는 다시 에너지 준위가 낮은 반도체 산화물의 전도띠로 주입된다. 주입된 전자는 나노 입자간 계면을 통하여 투명 전도성막으로 확산, 전달되고 산화된 염료분자는 전해질 I-에 의해 다시 환원되어 중성 분자가 된다. 그러나 표면상태 전자 중 일부는 산화된 염료와 다시 결합하거나, 전해질의 $I^{3-}$ 이온을 환원시키기도 한다. 이와 같은 과정은 암전류를 증가시키면서 반도체 전극 막의 성능을 저해하는 주원인이 된다. 전자의 재결합은 투명 전극을 통해서도 가능하기 때문에 투명 전극에 얇은 blocking layer를 도포한 후 나노 결정 산화물 반도체 전극을 제작하면 전지 특성을 향상시킬 수 있다. 본 실험에서 우리는 졸-젤 법으로 $TiO_2$ blocking layer 졸을 만들었고 간단하며 저가공정이 가능한 스크린 프린팅 방법으로 blocking layer를 형성하는 실험을 진행하였다. 전도띠 에너지가 높은 반도체 물질로 표면을 처리하면 $TiO_2$-전해질 간 계면에 에너지 장벽이 형성되어 재결합을 줄여 모든 광전특성이 향상 되었다.
전자파 차폐 및 반사방지용으로 사용되는 SiO$_2$/ITO 이층박막의 전기적 특성에 미치는 전이금속이온의 영향에 대해 고찰하고 전자파 차폐이론식으로부터 박막의 전도특성에 모사하여 효과적인 전자파 차폐효과를 얻기 위한 전도막을 설계하고자 하였다. ITO 상층부에 전이금속염을 첨가한 실리카 복합졸을 코팅하여 SiO$_2$/ITO 이층막을 제조한 결과 최저 표면저항치를 나타내는 첨가량은 전이금속의 종류에 따라 차이를 보이지만 Sn 및 Zn이 첨가된 졸로부터 형성된 박막은 $10^{5}$Ω/$\square$ 이하의 낮은 저항치를 보였으며 가장 안정된 표면저하을 나타내었다. 또한 전자파 차폐효과와 전도박막의 표면저항을 차폐이론식으로부터 모사한 결과 Zn과 Sn의 전이금속염이 첨가된 SiO$_2$/ITO 투명전도막은 TCO99에서 정한 전자파 차폐기준에 부합하였다.다.
For use of superstrate thin-film solar cells, surface texture of the transparent conductive oxide (TCO) has been used to enhance short-circuit currents by increasing light trapping into the cell. ZnO:Al films were deposited by using DC magnetron sputtering on glass substrates with ceramic (ZnO:$Al_2O_3$) target. The as-deposited TCO before texturing exhibited high transparencies (T > 85% for visible light including all reflection losses) and excellent electrical properties ($r=3-6{\times}10^{-4}{\Omega}.cm$). The optical and electrical properties of the TCO are influenced by the texturing conditions such as not only etchant dilutions but also etching time. We obtained the haze value of 14-16 resulting in increase in light trapping and short-circuit currents also.
GZO/Ag/GZO 다층 투명 전도막은 투명 산화물 전극 사이에 빛이 투과할 수 있는 수준의 매우 얇은 금속을 삽입하여 낮은 면저항과 높은 투과율을 구현하는 기술로 금속의 유연성과 낮은 비저항, 산화물은 높은 투과도와 안정성을 동시에 이용할 수 있는 투명전도막이다. 본 연구에서는 RF 마그네트론 스퍼터와 전자빔 증착을 이용하여 GZO 박막 사이에 Ag 박막을 삽입한 GZO/Ag/GZO 구조의 박막을 제작하였다. Ag 박막의 두께와 공정 압력이 박막에 미치는 영향을 연구하였으며, 급속 열처리에 따른 GZO/Ag/GZO 박막의 특성을 분석하였다. Ag 삽입 박막 두께와 GZO/Ag/GZO 박막의 열처리 온도 최적화를 통하여 $2.2{\times}10-5{\Omega}{\cdot}cm$의 가장 낮은 비저항과 88.9%의 투과율을 나타내었다.
본 연구에서는 물리적 강도가 뛰어나고 고온에서 안정하며 유연한 친환경 소재인 박테리아 셀룰로오스를 기반으로 투명 전도성막을 제조하였다. 전기전도성의 확보를 위해 은나노와이어(AgNW)와 그래핀을 도입하였다. 합성한 AgNW는 평균적으로 길이 약 $15{\mu}m$, 폭 약 70 nm로 종횡비 214이었다. 종횡비가 클수록 접촉저항을 낮추어 전도성을 개선시키게 된다. 총 7가지의 막을 제조하고 열적 및 전기적 물성을 조사하였다. 또 전도성막으로 제조하기 위해서 BC막을 칼로 길이 2 mm, 깊이 $50{\mu}m$ 간격으로 홈을 파서 직교상의 그물모양을 형성한 후 이 홈에 AgNW와 그래핀을 채워 넣었다. 대표적으로 AgNW 첨가막은 두께 $350{\mu}m$, 전자농도 $1.53{\times}10^{19}/cm^3$, 전자이동도 $6.63{\times}10^5cm^2/Vs$, 비저항 $0.28{\Omega}{\cdot}cm$로 가장 우수한 전기적 특성을 지닌 것으로 평가되었다. 또한 그래핀 첨가막은 두께 $360{\mu}m$, 전자농도 $7.74{\times}10^{17}/cm^3$, 전자이동도 $0.17cm^2/Vs$, 비저항 $4.78{\Omega}{\cdot}cm$이었다. 550 nm 광투과는 AgNW 첨가막 98.1%, 그래핀 첨가막 80.9%로 투명한 전도성 막이 형성되었다. 모든 막이 평면과 휜 상태에서 LED 점등 실험에서 전구의 밝기에 차이가 있었으나 불이 켜졌다. $150{\pm}5^{\circ}C$의 열판에서 박테리아 셀룰로오스 막은 형태가 매우 안정하였으나 같은 두께의 PET는 형태가 심하게 변형되었다. 이러한 연구 결과를 통해 박테리아 셀룰로오스 기반의 투명전도성막을 제조할 수 있는 가능성을 확인하였다.
투명전극인 Indium Tin Oxide (ITO)는 높은 투과도와 낮은 면저항을 가지지만 brittle한 성질로 유연성이 떨어져 플렉서블한 디바이스에 적용하기에는 어려움이 있다. 이를 해결하기 위해서 ITO를 대체할 수 있는 CNT, Graphene, AgNW, 전도성 고분자 투명전극이 연구되어지고 있다. 투명전극 중에서도 AgNW는 용액공정으로 제조 단가가 비교적 저렴하며, 높은 투과도와 전기전도 특성을 가지는 투명전극으로 주목받고 있는 차세대 투명전극이다. AgNW는 나노와이어가 네트워크를 형성하고 있어 높은 전도성과 광 투과도를 가지지만 내열성이 좋지 않아 $200^{\circ}C$ 이상의 온도에서 손상된다. 또한 흡습성의 고분자 물질로 둘러싸여 있기 때문에 내환경성이 좋지 않다는 단점이 있다. 이를 해결하기 위해 본 연구에서는 AgNW전극에 플라즈마 처리를 통해서 $250^{\circ}C$ 까지 내열성을 향상시킬 수 있었으며 추가적으로 Overlayer를 형성하여 $300^{\circ}C$까지 열적 안전성을 확보하여 내열성을 향상시켰다. 습도 85%, 온도 $85^{\circ}C$에서 36일간 환경안정성테스트 결과, 기존 AgNW 전극은 저항이 164% 증가한 것에 비해 플라즈마 처리후 Overlayer를 형성한 AgNW는 49% 저항증가로 저항증가율이 3배 이상 감소하여 환경안정성이 향상된 것을 확인하였다. 이는 흡습성 고분자 물질이 플라즈마 처리에 의해 제거되고 Overlayer가 보호막 역할을 하여 산소와 반응하지 않았기 때문으로 판단된다. 플라즈마 처리와 Overlayer를 형성한 AgNW 전극을 적용하여 투명히터를 제작한 결과 유연 기판상 투명히터로 활용이 가능함을 확인하였고 내열성이 향상되어 높은 전압에서도 안정적인 구동을 보였다. 이를 투명히터 뿐만 아니라 다양한 디바이스에 적용한다면 보다 높은 효율을 기대할 수 있을 것이라 예상된다.
투명전극은 비저항이 $1{\times}10^{-3}{\Omega}/cm$이하, 면저항이 $10^3{\Omega}/sq$이하로 전기전도성이 우수하고 380에서 780nm의 가시광선 영역에서의 투과율이 80%이상이라는 두 가지 성질을 만족시키는 박막이다. 기존의 평판디스플레이의 경우, 금속 산화물 투명전극이 진공 증착 공정을 통해 도포된 유리기판상의 각 화소를 포토리소그래피 공정으로 제조된 박막트랜지스터(TFT : Thin Film Transistor)로 제어함으로써 화상을 구현한다. 본 연구에서는 스퍼터링 진공 증착 장치를 이용하여 투명 도전막(ITO: Indium Tin Oxide)을 제작하고 제작된 ITO 박막의 광 및 전기 그리고 물성적 특성을 조사하여 최상의 공정 조건을 확립하였다. a-Si:H 박막위에 형성되는 ITo 박막은 a-Si:H 박막의 특성상 온도 및 스퍼터링 전력에 대한 연구가 주요 문제이다. 본 실험에서는 $In_2O_3:SnO_2$의 조성비는 90:10 wt% 인 타겟의 특성이 우수하였고, $Ar:O_2$의 분압비는 100:1 및 42:8 의 조건이 적당하였으며, 온도는 $200^{\circ}C$ 가장 우수한 특성을 얻을 수 있었다. $200^{\circ}C$ 는 비정질 실리콘의 성능에 좋은 영향을 미치는 온도이며, 알려진 것과 같이 $23^{\circ}C$ 즉 실온의 경우에 비해 막의 균질성 및 특성이 우수 한 것을 알 수 있었다. 본 연구에서 제작한 박막은 광 투과도가 90% 이상, 비저항이 $300{\mu}{\Omega}cm$ 이하의 특성을 갖게되어 이미지센서, 태양전지, 액정 텔레비젼등 빛의 통과와 전도성등 두가지 특성에 동시에 만족 될만한 성능을 가질 수 있음을 확인하였다.
최근 투명전도성 산화물(Transparent Conductive Oxide, TCO) 박막은 액정 표시소자(LCD), 플라즈마 디스플레이 패널(PDP), 압전소자 및 태양전지의 투명소자로 사용되어지고 있다. 현재 가장 널리 사용되어지고 있는 투명전극물질인 인듐주석산화물(indium tin oxide, ITO)은 낮은 비저항과 높은 투과율을 가지고 있지만, 높은 원자재의 가격 및 수소플라즈마 처리시 In과 Sn이 환원되어 전기적, 광학적으로 불안정한 문제점들이 지적되고 있다. 이러한 문제점들을 해결하기 위해 최근 적외선 및 가시광선 영역에서 높은 투과도 및 전기 전도성과 수소플라즈마에 대한 화학적 안정성을 갖는 ZnO를 기반으로 3족 원소를 첨가한 새로운 투명 전도막에 대한 연구가 활발하다. 본 연구에서는 RF-Magnetron Sputtering법을 이용하여 $Ga_2O_3$ 혼합비에 따라 제작된 ZnO(GZO) 박막들의 전기적, 광학적, 구조적인 특성들을 분석하였다. 측정결과, $Ga_2O_3$의 첨가량이 7 wt.%인 GZO 박막이 가시광선영역에서 80%이상의 높은 투과율과 $50.5\;\Omega/\Box$의 가장 낮은 면저항을 나타내었다. 이는 Ga원소가 다른 3족 원소와 격자결합을 비교할 때, 이온의 크기가 Zn원소와 비슷하여 최적화된 혼합율을 가지는 경우 격자결합을 최소화시켜 캐리어 밀도의 증가로 인해 높은 전도성을 가지며, 고온에서도 전기적 특성 및 내구성이 향상되기 때문이다. 또한 기판온도에 따른 열처리 특성으로서 기판의 온도를 $100^{\circ}{\sim}400^{\circ}C$까지 변화를 주어 실험하였다. X-선 회절패턴 분석결과 기판온도가 증가함에 따라 ZnO (002) 방향이 감소하는 반면 ZnO(103) 방향이 증가하였으며, 기판온도가 $300^{\circ}C$ 일 때 $17.1\;\Omega/\Box$의로 가장 낮은 면저항이 나타났다. 이는 SEM 이미지를 분석한 결과, 실온에서 제작된 박막과 비교해 300 에서 증착된 GZO 박막이 결정립의 크기가 크고 밀도도 조밀해져 전하의 이동도가 향상되었기 때문이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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