이 연구는 과량의 유분(dodecane)으로 오염된 토양을 효율적으로 정화시키기 위한 화학적 토양세정(soil flushing)에서 알코올 성분에 의한 유동성을 고찰한 것이다. 탄소수가 다른 알코올 (methanol, ethanol, butanol)과 Tween-80 계면활성제를 세정용액으로 사용하여 혼합비, 조용매 종류 및 체류시간에 따른 세정결과를 도시하였다. 조용매 사용시 세척효율은 최대 94%(Butanol/Tween-80(w/w)=0.1) 이었다. 체류시간의 연장은 재흡착되는 admicelle의 증가로 말미암아 세정효율을 감소시키는 것으로 나타났다.
본 연구는 천연계 계면활성제의 하나인 사이클로덱스트린을 이용한 화학적 토양세정을 다룬다. 두가지 polycyclic aromatic hydrocarbon인 phenanthrene과 naphthalene을 오염물질로 선정하고 토양종류 및 세정강도를 주변수로 하여 수직칼럼 상에서의 오염물질 제거효과를 분석, 고찰하였다. 실험실 규모의 연구결과, 오염원 제거효율은 세정액의 유량, 농도, 온도 및 토양칼럼의 공극률에 비례하는 것으로 나타났으며, 형광광도 분석과 methylene blue와 같은 염료 라벨링 분석을 통하여 초기 세정은 토양과 계면활성제의 흡착에 의존하고 세정이 거듭될수록 유체흐름에 의한 전단력이 주요변수임을 확인할 수 있었다. 본 데이터는 향후 pilot 규모의 현장세정시 기초자료로 활용가능하며, 세정전략 (회분식, 연속식)수립에 유용할 것으로 사료된다.
본 연구는 오염현장에서 채취한 유류오염토양을 in situ 토양세정법으로 정화시 기술 적용성을 평가하기 위한 컬럼식 실험이다. 실험에 사용한 오염토양의 토성은 사토(sand)이었으며, 초기 TPH 오염농도는 $9,369mg\; kg^{-1}$이었다. 세정용액으로 0.1% Tween-80을 사용하였으며, 반응기로는 아크릴 원형컬럼과 유리 시린지컬럼을 사용하였다. 아크릴 원형컬럼 실험에서 0.1% Tween-80을 1 PV 주입하였을 때 토양 TPH의 35%가 제거되었고 이후 5 PV까지도 제거효율이 약 40% 정도로 큰 증가가 나타나지 않았으나 7 PV 주입하였을 때 약 60%가 제거되었다. 아크릴 원형컬럼 대신 유리 시린지컬럼을 사용하여 체류시간을 증가시키자 5 PV까지는 아크릴 원통컬럼을 사용한 경우보다 제거효율이 전반적으로 약 3 ~ 12% 높았으나 7 PV을 모두 주입하였을 때의 제거효율은 약 60%로 서로 차이가 없었다. 단독 alum과 alum+polymer 혼합응집제를 사용하여 폐세정액을 응집처리한 결과 최적 주입농도는 두 경우 모두 $150mg\;L^{-1}$인 것으로 나타났다. 응집처리한 Tween-80 폐세정액에 Tween-80을 0.1% 농도로 새로 용해하여 재사용 세정을 실시한 결과의 제거효율은 41.0%로 재사용하지 않은 0.1% Tween-80의 32.0% 보다 약 9% 높게 나타났다.
유류 및 유기용매와 같은 비수용상액체(non-aqueous phase liquids; NAPL)는 환경에 유출되어 토양 및 지하수를 지속적으로 오염시키는 오염원이 된다. 최근 새로운 NAPL 오염 정화기술로서 보고된 알코올 세정액 및 공기 동시 주입에 의한 NAPL 제거 기술을 중규모 토양칼럼시스템에서 Light NAPL(벤젠)을 대상으로 효과를 확인하는 것이 첫 번째 연구목적이며 두 번째 연구목적은 NAPL과 접촉할 경우 알코올의 분배 형태가 각기 다른 에탄올과 Tert-butanol (TBA)의 세정 효과 차이점을 평가하는 것이다. 에탄올-세정액과 공기 동시 주입 공정의 경우 중규모 칼럼 실험에서도 기존의 미세공극채널모델 실험 결과와 동일한 결과를 얻었다. 즉 에탄올 세정액과 동시 주입된 공기는 우선흐름경로에 위치하여 에탄올 세정액을 지속적으로 우선흐름경로 밖으로 밀어내었고, 이로 인하여 세정액과 NAPL의 접촉이 증대되면서 NAPL 용해를 향상시켰다. 반면 TBA에 의한 NAPL의 주요 메카니즘은 NAPL 용해보다 자유상 이동에 의해 이루어졌고 공기 동시 주입 시 NAPL 제거효과가 오히려 감소되는 것으로 나타났다. 이는 TBA의 점성력이 토양 공극 모세관 힘보다 상대적으로 커서 NAPL 및 공기를 밀어내는 정도가 큰 것으로 해석되었다. TBA는 자체의 점성력만으로 NAPL을 제거할 수 있으므로 공기에 의한 영향이 적으며 오히려 이동하는 NAPL의 진로를 공기가 방해하여 NAPL 제거효과가 적게 나타났다. 즉 알코올 세정액과 공기 동시 주입 공정의 경우 알코올의 특성에 따라 효과가 매우 다르게 나타났다.
토양으로 유출된 비수용상액체(nonaqueous phase liquid; NAPL)의 제거를 위한 알코올 희석 세정공정의 기술개발을 위하여 3-D 토양탱크에서 NAPL 흡수 및 비흡수 알코올 단독 또는 공기 동시 주입공정에 의한 벤젠 NAPL 제거 효과를 평가하였다. 37L 규모의 토양탱크에 729mL의 벤젠을 주입하고 70%에탄올 (NAPL 비흡수 알콜)과 40%이소 프로판올(NAPL 흡수 알콜)을 탱크 하부에 설치된 주입정에 주입하고 상부의 추출정으로부터 자유상 NAPL 및 수용액을 추출하였다. 그리고 알코올 주입과 공기를 동시 주입하여 기존 토양칼럼실험에서 확인된 공기 동시주입시 화학세정 증대 효과를 아울러 평가하였다. 70% 에탄올 및 40% 이소-프로판올에 의한 토양탱크 세정공정 결과 전체 벤젠 제거율의 과반수는 자유상 NAPL 형태로 제거되었다. 알코올의 NAPL 흡수 특성에 따라 벤젠 제거 특성이 현저히 다르게 나타난 토양칼럼결과와 달리 3-D공정에서는 알코올 NAPL 흡수특성의 영향이 매우 적게 나타났다. 70%에탄올과 공기 동시 주입에 의한 벤젠 제거 증대 효과는 3-D 토양탱크 실험결과에서도 여전히 확인되었다. 그러나 NAPL 흡수 알코올인 40% 이소-프로판올은 공기 동시 주입에 의한 벤젠 제거 증대효과가 여전히 미미하게 나타났다. 3-D 토양탱크 실험결과 화학세정공정에 의한 NAPL제거에 있어 가장 중요한 인자는 추출정의 NAPL 및 유출수 추출능력이었다. 즉 토양내 효과적인 NAPL 정화를 위해서는 화학적인 작용에 의하여 이동된 자유상 NAPL 및 수용액을 밖으로 효율적으로 추출할 수 있는 공정이 필요하다.
본 연구는 실제 유류오염토양을 in situ 토양세정법으로 정화시 기술 적용성을 평가하기 위한 회분식 기초연구로 적정 계면활성제의 종류와 농도를 결정하고자 하였다. 증류수만의 진탕효과로 인한 TPH 제거는 약 30%이었으며, 계면활성제 희석시 사용되는 용액으로는 증류수를 사용한 경우에 비하여 지하수(해수 혼합)의 유입으로 인하여 약 2~6%의 효율저하가 나타났다. 토양과 계면활성제 용액비는 회분식 실험에서 TPH 제거효율에 미치는 영향이 미미하였다. 단독 또는 혼합 계면활성제 농도를 0.1~4.0 wt%까지 변화시켜 세정한 결과 종류별로는 Tween-80, SWA-1503, SWA-1503+SDS에서 평균 제거율이 80% 이상으로 대체적으로 높은 효율을 보였으며, 농도에 따른 차이는 크지 않아 0.1 wt% 농도를 최적 농도로 판단하였다.
비이온 계면활성제($C_{12}H_{25}O(CH_2CH_2O)_5H$, Triton X-100)를 사용하여 토양으로부터 오일을 제거하기 위한 기초 연구로서, 보조유화제(n-dodecanol)의 사용량에 따른 오일과 세정액 간의 중간상 생성온도(MPT; phase inversion temperature) 및 동적 계면장력을 측정하고, 모델 토양(모래)을 사용하여 간이세정 실험을 실시하였다. 실험결과, 사용한 계면활성제 수용액과 오일이 함께 공존하는 MPT에서 계면장력은 상대적으로 낮은 값을 나타내었으며, 이에 따른 토양으로부터 세정력도 향상시켰다. 또한 보조유화제의 첨가량에 따라 이 MPT는 비교적 낮은 온도까지 낮출 수 있어 낮은 온도 하에서 오일의 세정은 가능하였으나 무첨가의 경우와 비교할 때 세정력은 향상시키지 못했다. 동일조건에서 시간에 따른 계면장력 저하와 토양으로 오일의 제거량은 $C_{12}H_{25}O(CH_2CH_2O)_5H$를 사용한 경우가 Triton X-100 비해 더 우수하였으며, 오일의 종류의 효과는 kerosene>paraffin $oil{\geq}n-hexadecane$ 순이었다.
탄화수소계 화합물이나 중금속 잔류물 등으로 오염된 토양은 토양세척방법에 의해 효과적 으로 처리할 수 있다. 본 연구에서 토양세척공정을 개발하는데 있어 토양으로부터 오염물을 분리하기 위한 몇 가지 주요 핵심 공정기술들은 채광기술과 화학공정기술의 접목을 통하여 점차적으로 개선되어 얻어졌다. 본 파일롯 규모의 토양세척장치는 공정 상 크게 네 부분으로 이루어져 있다. 1) 기계적 마찰, 2) 세척수를 이용한 세탁작용, 3) 최종세정, 4) 오염된 세척수의 재생. 장치는 현장에서 오염토양을 시간당 5톤 속도로 처리하기 위한 규모로 설계하였다. 오염된 토양 덩어리는 먼저 1차 세척부인 회전 마찰 분쇄 관을 통과하면서 개개의 토양입자로 부셔지고 다음, 교반날이 설치된 2차 세척부에서 세척수와의 강한 마찰효과에 의해 오염물의 탈착이 이루어지게 된다. 최종 단계인 3차 세척부에선 세척된 토양을 최종적으로 물분사장치를 이용하여 세정하고 오염된 세척수와 정화된 토양을 역방향으로 분리하여 각각 배출시킨다. 세척수를 연속적으로 재사용하기 위하여 오염된 세척수는 미세토의 응집, 침전과 기름성분의 부상분리가 이루어지는 세척수 처리조를 거쳐 세척부로 다시 반송되도록 하였다. 추후 이동과 운전비용을 줄이면서 현장에 적합한 토양세척장치의 적용성을 얻기 위하여 트레일러에 탑재된 이동형 토양세척장치개발에 대한 연구를 진행할 것이다.
토양공극에 위치한 벤젠-NAPL(Non-Aqueous Phase Liquid)에 대한 cosolvent 세정기술을 연구하였다. 토양칼럼을 이용하여 cosolvent 내 알코올 특성 및 농도 변화에 따른 NAPL 제거 변화를 실험하였다. NAPL에 흡수되어 부피를 증가시키는 NAPL swelling 알코올(1-프로판올, TBA)과 Non-swelling 알코올(에탄올) 특성에 따른 NAPL 제거 효과를 평가한 결과, 에탄올 cosolvent의 NAPL 제거 메커니즘은 용해이며, swelling 알코올의 주요 NAPL 제거 메커니즘은 이동임이 확인되었다. 토양 내 NAPL 제거에 있어 용해보다는 NAPL 이동에 의한 제거가 훨씬 효과적이었다. 알코올 농도 변화 실험에서, cosolvent 내 알코올 함유량이 40% 이상 되어야 토양 내 NAPL의 이동이 현저히 증가하는 것으로 나타났다.
현장비원위치(Ex-situ) 공법 적용이 불가능한 부지에서, 디젤로 오염된 오염 토양과 지하수를 동시에 복원하기 위하여 과산화수소를 이용한 현장원위치 화학적 산화법(chemical oxidation)과 공기분사법(air-sparging)을 연계한 복합 복원 공정의 정화 효율 규명을 위한 실내 실험을 실시하였다. TPH 농도가 2,401 mg/kg(A 토양)과 9,551 mg/kg(B 토양)인 두 종류의 현장 오염 토양을 대상으로 과산화수소용액을 이용한 화학적 산화법의 디젤 제거 효율 규명을 위한 배치(회분식) 실험 결과, 과산화수소 50% 용액에 의해 토양 초기 TPH 농도의 18%와 15%까지 감소하였다. 과산화수소 용액 20%를 이용한 칼럼 세정 실험 결과, 세정에 의해서 A 토양과 B 토양의 경우 각각 초기 TPH 양의 78%와 72%가 제거되었다. 칼럼 실험에서 과산화수소의 산화반응에 의해 완전 분해되어 무기가스상(주로 $CO_2$과 $H_2O$)으로 제거된 양까지 고려한다면, 과산화수소용액이 오염 토양과 접촉하면서 충분한 산화과정을 거쳐 대부분의 유류가 토양으로부터 제거되었음을 알 수 있었다. 공기분사법을 이용한 디젤 오염 지하수 정화 실험의 경우, TPH 농도가 820 mg/L인 고농도의 인공 지하수 경우에도 공기분사 72시간 이내에 폐수배출허용기준인 5 mg/L 보다 낮아져, 디젤 제거 효율이 매우 높은 것으로 나타났다. 다만, 오염 토양 내 다량의 디젤 자유상이 존재하는 경우 토양으로부터 지하수로의 지속적인 자유상 디젤의 질량 이동에 의하여, 공기분사법의 지하수 정화 효율은 매우 낮았다. 마지막으로, 과산화수소를 이용한 현장원위치 화학적 산화법과 공기분사법을 연계한 복합 공정의 디젤 정화 효율을 규명하는 박스 실험을 실시하였다. 토양 내 자유상 디젤을 먼저 제거하기 위해 과산화수소 용액을 이용한 토양세정법을 실시한 후, 토양 내 TPH가 제거 되는 정도에 따라 후차적으로 공기분사법을 적용함으로써 토양 및 지하수로부터 디젤을 효과적으로 제거할 수 있었다. 20% 과산화수소 용액의 23 L 세정과 2,160 L의 공기분사에 의해 토양의 TPH 농도는 9,551 mg/kg에서 390 mg/kg으로 낮아졌으며, 오염 지하수의 TPH 농도도 5 mg/L 이하로 낮출 수 있었다. 본 실험들에서 얻어진 결과를 바탕으로 실제 현장에서 대단위 공정을 운영하는데 필요한 복원 공정의 최적 조건들을 도출해 낼 수 있으리라 판단되며, 유류로 오염된 토양 뿐 아니라 오염 지하수까지 동시에 정화할 수 있는 복합 공정 개발을 위한 중요한 기술 자료로 이용될 수 있을 것으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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