염료감응형 태양전지에 대한 연구 분야에서 다공질 산화물 전극이나 염료 및 전해질 연구에 비해, 상대전극에 대한 연구는 상대적으로 미비한 상태이다. 또한 일반적으로 사용되고 있는 고가의 백금 상대전극을 대체하면서도 촉매 특성이 우수한 새로운 상대전극에 대한 연구의 필요성이 요구된다. 본 연구에서는 우수한 신소재로서 높은 전기전도도 및 전자방출 특성 그리고 높은 표면적을 지니고 있어 전자기기 분야의 다방면에 이용되고 있으며, 최근 대량생산 기술의 개발에 따라 가격이 급격히 하락하고 있는 다중벽 탄소나노튜브(MWCNT)을 이용하여 상대전극을 제조하였다. 이 탄소나노튜브 상대전극을 이용하여 단위 셀을 만들고, 유사 태양광 하에서의 전지의 광전 특성을 측정하였다. 이를 바탕으로 탄소나노튜브 상대전극이 염료감응형 태양전지의 특성 및 수명 안정화에 미치는 영향을 백금 상대전극의 광전 특성과 비교하여 탄소나노튜브의 상대전극으로써의 가능성을 제시하였다.
은 나노선은 투명 금속전극으로 저온 공정이 가능하고, 플랙서블 기판에 사용 가능하여 다양한 분야의 응용 소재 연구가 진행 중에 있다. 본 연구에서는 전면 전극으로 은 나노선을 스프레이 코팅하고, 알루미늄 도핑된 산화아연(AZO)을 sputter로 증착하였다. 광 경로를 길게 하기 위해 AZO 기판을 수열합성법을 통해 산화아연 나노선을 성장하였다. 은 나노선 전극 기판과 산화아연 나노선이 성장된 기판의 광 투과도를 분석하기 위해 UV-visible을 이용하였으며, FE-SEM, AFM을 이용하여 각 기판의 형상을 분석하였다. 은 나노선은 500 nm 파장영역에서 투과도 86.93%, 면저항 16 ${\Omega}/{\square}$보였다. ITO 기판보다 400~600 nm 영역에서 헤이즈가 증가되는 것을 확인 할 수 있었다. 산화아연 나노선이 성장된 기판을 이용하여 P3HT:PCBM 블랜딩된 유기 태양전지를 제작하여 전기적 특성 및 효율을 평가하였다.
염료 감응형 태양전지는 상,하판 투명전극(TCO), 나노입자의 다공질 TiO2, 염료 고분자 층으로 구성된 광전극과 투명전극 및 백금(Pt) 박막으로 구성된 상대전극 그리고 두 전극 사이를 산화 환원용 전해질 용액으로 채우고 있는 구조이다. 이 구조에서 투명전극(TCO)은 재료비의 많은 부분을 차지하므로 제작비용 절감을 위한 TCO-less에 관한 연구가 활발히 진행 중이다. 본 연구에서는 TCO-less 염료 감응형 태양전지 제작을 위해 이중층 Ti 전극 구조를 제안하였다. 제작과정은 광조사 부분을 확보한 유리기판에 e-beam 증착법을 이용해 Ti 전극을 증착시킨 후 TiO2를 Ti전극과 일부 중첩하여 인쇄하고 그 위에 두 번째 Ti전극을 제작한다. 이중층 Ti전극 구조는 SEM, EIS 등의 분석장비를 사용하였고 기존 FTO 구조에 비해 단락전류밀도, 에너지 변환효율은 감소하였으나 직렬 내부저항이 약 27% 감소하여 fill factor가 28% 향상된 결과를 얻을 수 있었다.
Cu(In,Ga)Se2 (CIGS) 화합물은 태양광을 흡수하기에 가장 이상적인 약 1.04 eV의 에너지 금지대 폭과 높은 광흡수계수를 가지고 있으며, $450{\sim}590^{\circ}C$의 고온 공정에도 매우 안정하여 열 경화현상을 거의 보이지 않으므로 박막 태양전지로서 커다란 응용 잠재력을 갖고 있는 광흡수층 재료이다. CIGS 화합물 박막 태양전지의 효율은 연구실에서는 ~20%의 높은 효율을 보고하고 있으며, 모듈급에서도 ~13%의 효율을 보이고 있다. 그러나 CIGS 박막 태양전지를 대면적 또는 양산화에 적용하기 위해서는 20년 이상의 장기적인 수명을 보장할 수 있는 내구성을 갖추어야 한다. 본 연구에서는 CIGS 모듈의 장기적인 신뢰성을 평가하기 위해 CIGS PV 모듈을 대상으로 IEC-61646 규격을 이용하여 고온고습 시험 ($85^{\circ}C$/85% RH, 1000 h) 과 열충격 시험 ($-40^{\circ}C/140^{\circ}C$, 1000 cycles) 이 수행되었고, 두 종류의 가속 스트레스 시험 후에 모듈의 성능 저하에 영향을 미치는 요인들이 연구되었다. 또한, 모듈의 효율 저하의 원인을 규명하기 위해 투명전극 Al-doped ZnO (AZO)와 광흡수층 CIGS를 대상으로 고장분석을 수행하였다. AZO층과 CIGS층의 전기적 특성 분석, 결장상 분석 및 XPS 분석들을 종합하여 CIGS PV 모듈의 성능저하의 원인을 규명하였다.
그래핀을 수직으로 성장한 형태인 탄소나노월(Carbon nanowall; CNW)은 탄소를 바탕으로 하는 다른 나노물질에 비해 표면적이 상당히 넓은 물질로 전극에 활용하여 소자 성능향상을 기대 할 수 있다. 또한 탄소를 기반으로 하는 나노 구조물중에서 가장 높은 표면밀도를 가진다. CNW를 차세대 염료감응형 태양전지(Dye sensitised solar cells; DSSC)의 상대전극으로 사용한다면 기존대비 광변환 효율을 향상시킬 수 있어 새로운 상대전극으로 활용 가능하다. 또한 CNW는 다른 촉매 없이 직접성장이 가능함으로 불순물 제거공정이 필요하지 않고, 공정시간이 짧아 대량생산에 용의하다. 본 연구에서는 마이크로웨이브 PECVD 장비를 사용하고 메탄(CH4)을 반응가스로 사용하여 CNW 하부전극을 제조하였다. CNW 하부전극의 광 변환효율을 관찰하기위해서 합성시간을 변화를 주었다. 제조된 DSSC의 광 변환 효율을 측정하기 위해 Solar simulator 장비를 사용하여 제작된 cells의 효율을 측정하였다.
염료 감응 태양 전지(Dye-Sensitized Solar Cells: DSSCs)의 에너지 변환효율은 $TiO_2$ 전극의 입자 크기, 구조 및 표면 형태에 의존한다. 높은 비표면적을 갖는 나노 크기의 아나타제 $TiO_2$는 많은 염료를 흡착할 수 있어 변환효율을 증가 시킨다. 또한 전극 내부에서 태양광의 산란을 증가 시키면, 염료가 태양광을 흡수하는 양이 증가하여 효율이 증가할 수 있다. 수열 합성법으로 합성한 $TiO_2$ 분말의 크기는 15-25 nm이고, 결정상은 구형의 anatase 상이다. 0.4 ${\mu}m$의 $TiO_2$ 산란입자를 합성한 나노 크기의 $TiO_2$ 분말에 혼합하여 전극을 제조하고, DSSCs를 제작한 후 변환효율을 측정하였다. 10% 의 산란 입자가 포함된 DSSCs는 단락전류 3.51 mA, 개방전압 0.79 V, 곡선인자 0.619로 6.86%의 변환 효율을 나타 내었다. 산란 입자의 영향으로 단락전류밀도는 11% 증가하였고, 효율은 0.77% 증가하였다. 산란 입자가 포함되지 않은 DSSCs 보다 산란 입자가 전극으로 들어온 태양광을 산란시켜 전자-홀 쌍의 생성을 증가 시키고, 전자가 전극을 따라 이동하는 경로가 감소하여 효율이 증가하였다. 10% 이상의 산란 입자는 전극 내부에 입자 크기의 큰 기공을 증가 시켜 효율이 감소하였다.
박막 태양전지의 광흡수를 증가시키기 위한 방법으로 나노 사이즈의 구조체를 이용하는 방법들이 주목받고 있다. 나노 구조체로 인한 광 산란 효과는 광 흡수층에서 빛의 흡수를 높여 태양전지의 변환효율을 높일 수 있다. 3차원 구조체를 제작하는 기존의 방법들은 대면적 기판에 적용이 어렵고, 비용적 측면 등의 문제점들이 있다. 본 연구에서는 대면적화가 가능한 나노 임프린트 리소그래피 방법을 이용하여 Ag nano rod 패턴을 제작하였다. 임프린트 공정 중 UV 조사시간, 가해지는 하중, 기판온도 등의 변수들과, 건식 이온 식각 시 변수들을 조절하여 최적화된 3차원 rod 패턴을 형성할 수 있었다. 그림 1은 형성된 Ag rod 패턴의 SEM 측정 사진이다. 전극 폭 300 nm, 간격 300 nm로 제조된 rod는 Ag의 두께를 조절함으로써 전기, 광학적 특성을 조절할 수 있었다. 3차원 Ag nano rod를 박막 태양전지의 전, 후면 전극으로 사용하여 태양전지의 특성변화를 분석하였다.
1991년 스위스연방기술원(EPFL) 화학과 교수 Michae Gratzel이 발명한 염료감응 태양전지 (DSSC)는 값싼 원료와 저가공비 면에서 가장 경쟁력 있는 기술의 하나로 큰 기대를 받고 있다. 염료감응 태양전지의 특징은 전극기판의 재료나 염료를 바꿈으로서 형상이나 색체에 다양성을 갖도록 할 수 있다. 일반적인 염료감응 태양전지의 원리는 태양광이 염료 분자에 흡수, 염료는 여기상태가 되어 전자를 n형 반도체인 $TiO_2$의 전도대로 흘리고, 전자는 TCO전극으로 이동하여 외부 부하에 전기 에너지를 전달하고 상대전극으로 이동, 염료는 $TiO_2$에 전달한 전자 수만큼 전해질로부터 전자를 공급 받아 원래의 상태로 돌아가게 되는 원리에 의하여 발전된다. 전해질로는 $I^-/I_3^-$와 같이 산화-환원 종으로 구성되어 있으며, $I^-$ 이온의 source로는 LiI, NaI,이미다졸리움 요오드 등이 사용되며, $I_3^-$는 이온은 $I_2$를 용매에 녹여 생성시킨다. 전해질 매질은 acetonitrile과 같은 액체 또는 PVdF와 같은 고분자가 사용될 수 있다. 액체형의 경우 산화-환원 이온 종이 매질 내에서 신속하게 움직여 염료의 재생을 원활하게 도와주기 때문에 높은 에너지 변환 효율이 가능하지만, 전극 간의 접합이 완벽하지 못할 경우 누액의 문제를 가지고 있다. 반면, 고분자를 매질로 채택할 경우에는 누액의 염료는 없지만 산화-환원 종의 움직임이 둔화되어 에너지 변환 효율에 나쁜 영향을 줄 수 있다. 따라서 고분자 전해질을 사용할 경우에는 산화-환원 이온 종이 매질 내에서 신속하게 전달 될 수 있도록 설계하는 것이 필요하다. 본 연구는 염료감응 태양전지에서 가장 큰 문제가 되고 있는 고체 전해질의 산화-환원 이온 종이 매질 내에서 신속하게 전달 될 수 있도록 dimethylsulfoxide solvent 에 녹말 일정량을 녹여 Starch-$I_2$ complex 를 시켜주므로, 광 전압{\cdot}{\cdot}$전가 증가되었으며, 전지의 안정성이 향상되었다.
기존의 태양전지 기술은 기술 장벽이 매우 낮고 대량 생산을 통한 단가 절감하는 구조를 가지고 있어 대규모 자본을 가진 후발 기업에게 잠식되기 쉽다. 그러나, III-V족 화합물 반도체를 이용한 집광형 고효율 태양전지는 기술 장벽이 매우 높은 기술 집약 산업이므로 독자적인 기술을 확보하게 되면 독점적인 시장을 확보 할 수 있어 미래 고부가 가치 산업으로 적합하다. 특히 III-V족 화합물 반도체 태양전지는 III족 원소(In, Ga, Al)와 V족 원소(As, P)의 조합으로 0.3 eV~2.5 eV까지 밴드갭을 가지는 다양한 박막 제조가 가능하여 다양한 흡수 대역을 가지는 태양전지 제조가 가능하기 때문에 다중 접합 태양전지 제작이 가능하다. 또한 III-V 화합물 반도체는 고온 특성이 우수하여 온도 안정성 및 신뢰성이 우수하고, 또한 집광 시 효율이 상승하는 특성이 있어 고배율 집광형 태양광 발전 시스템에 가장 적합하다. Si 태양전지의 경우 100배 이하의 집광에서 사용하나, III-V 화합물 반도체 태양전지의 경우 500~1000배 정도의 고집광이 가능하다. 이러한 특성으로 III-V 화합물 반도체 태양전지 모듈 가격을 낮출 수 있고, 따라서 Si 태양전지 시스템과 비교하여 발전 단가 면에서 경쟁력을 확보할 수 있다. III-V 화합물 반도체는 다양한 밴드갭 에너지를 가지는 박막 제조가 용이하고, 직접천이(direct bandgap) 구조를 가지고 있어 실리콘에 비해 광 흡수율이 높다. 또한 터널정션(tunnel junction)을 이용하면 광학적 손실과 전기적 소실을 최소화 하면서 다양한 밴드갭을 가지는 태양전지를 직렬 연결이 가능하여 한 번의 박막 증착 공정으로 넓은 흡수대역을 가지며 효율이 높은 다중접합 태양전지 제작이 가능하다. 이에 걸맞게 본연구에서는 화학기상증착장치(MOCVD)를 이용하여 InAsP 나노선을 코어 쉘 구조로 성장하여 태양전지를 제작하였다. P-type Dopant로는 Disilane (Si2H6)을 전구체로 사용하였다. 또한 Benzocyclobutene (BCB) 폴리머를 이용하여 Dielectric을 형성하였고 Sputtering 방법으로 증착한 ZnO을 투명 전극으로 사용하여 나노선 끝부분과 실리콘 기판에 메탈 전극을 형성하였다. 이를 통해 제작한 태양전지는 솔라시뮬레이터로 측정했을때 최고 7%에 달하는 변환효율을 나타내었다.
칼코젠계 태양전지의 광흡수층으로 사용되는 CuInSe2은 직접천이형 반도체로 광흡수계수가 $1{\times}105cm-1$로 매우 높고, 전기광학적 안정성이 우수하여 실리콘 결정질 태양전지를 대체할 고효율 태양전지로 각광받고 있다. 광흡수층의 밴드갭 에너지가 증가하면 태양전지의 개방전압(Voc)이 증가하여 광변환 효율을 향상시킬 수 있으므로, CuInSe2에서 In의 일부를 Ga으로 치환하여 에너지 밴드갭의 변화를 주는 연구가 많이 진행되고 있다. 그러나 화합물내의 Ga 조성비가 증가하면 단락전류(Jsc), 충진률(fill factor)이 낮아져 태양전지 효율을 저하시키게 되므로 CIGS 박막의 적절한 화합물 조성비를 갖도록 최적조건을 확립하는 것이 매우 중요하다. 본 실험에서는 광흡수층 형성을 위해 Sputtering법으로 금속 전구체를 증착하고, 고온에서 셀렌화 열처리를 수행하는 Sequential process(2단계 증착법)를 이용하였다. soda-lime glass 기판에 Back contact으로 Mo를 증착하고, 1단계로 CuIn0.7Ga0.3 조성비의 타겟을 이용하여 Sputtering법으로 $0.5{\sim}2{\mu}m$ 두께의 CIG 전구체를 증착하였다. 2단계로 CIG 전구체의 셀렌화열처리를 통하여 CIGS 화합물 구조의 박막을 형성시켰다. 이때 형성된 CIGS 화합물 박막의 두께는 동일하게 함으로써, 열처리온도에 의한 박막의 구조변화를 비교하였다. 증착된 CIGS 박막은 고온 엑스선회절분석을 통해 증착 두께와 온도 변화에 따른 CIGS 층의 구조 변화를 확인하고, 동일한 증착조건으로 Buffer layer, Window layer, Grid 전극을 형성하여 태양전지셀 특성을 평가함으로써 CIGS 태양전지 광흡수층의 결정구조에 따른 광변환 효율을 비교하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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