최근 들어 이동통근의 발달로 말미암아 이에 적합한 초경량, 초소형 전지의 개발이 요구된 Li은 지구상에 존재하는 흔한금속이며 그 환원 전위가 3.04V고 금속 중 가장 큰 전위값을 갖고 있다. 현재 상업화되어 있는 리튬이차전지는 정극에 대부분 LiCoO$_2$을 부극에 탄소재료를 사용하고 있다. (중략)
리튬이온 이차전지에 사용되는 탄소부극의 성능을 향상시키기 위하여 결정성계 탄소재료와 비결정성계 탄소재료의 혼합비율에 따른 조합형 탄소전극을 제조하였으며, 이들의 전기화학적 특성과 충방전 특성을 조사하여 조합비율에 따른 리튬의 삽입과 탈삽입 반응기구 및 최적의 조합조건을 찾고자 하였다. 탄소전극은 결정성계 탄소재료인 natural graphite와 $700^{\circ}C$에서 1시간 동안 열처리된 비결정성계 탄소재료인 petroleum cokes를 사용하였다. 조합비에 따라 제조된 조합형 탄소전극은 두 가지 형태의 탄소재료가 갖는 전극특성을 지니며 50:50wt%로 조합하였을 때 가장 우수한 전기화학적 특성과 충 방전 특성을 나타냈다.
리튬이온이차전지에 사용되는 탄소부극의 성능을 향상시키기 위하여 새로운 탄소부극으로서 K-GIC를 합성하여 전기화학적 특성을 조사하였다. K의 삽입량은 KCl 수용액의 농도가 $2>3>1mole/{\ell}$의 순으로 증가하였으며 $1mole/{\ell}$의 KCl 수용액으로 처리하였을 때 K와 C의 mole 비는 156~388 carbon/potassium이었다. K-GIC의 합성조건을 $1mole/{\ell}$ KCl 수용액으로 $700^{\circ}C$에서 1시간으로 처리하였을 때 가장 우수한 리튬의 삽입과 탈삽입 거동을 나타냈으며 가역성 또한 우수하였다.
MPCF는 Li ion 2차전지용 부극 활물질로 연구되고 있다. 흑연화 MPCF는 높은 방전 용량과 우수한 충방전 효율을 가진다. $0\~1$ V전위영역에서 25 mA/g의 정전류로 충방전할 때의 MPCF/Li전지의 초기 방전 용량은 300 mAh/g이며, 충방전 효율은 $90\%$ 이상을 나타낸다. $LiCoO_2$을 정극 활물질로, 혼합 탄소재료를 부극 활물질로 사용하여 원통형 Li ion 2차전지를 제작하였다. Li ion 2차전지의 수명 특성을 향상하기 위하여, 흑연화 MPCF에 이종 탄소 재료를 $10 wt\%$ 혼합하였다. 혼합 탄소재료를 사용한 Li ion 2차전지의 수명 성능은 흑연화 MPCF만을 사용한 전지보다 우수하였다.
Li-ion 2차전지는 정극재료로 리튬전이금속산화물을, 부극재료로 탄소를 사용한다. 고용량 및 장수명을 지닌 Li-ion 2차 전지를 제작하기 위하여, 충전중에 탄소표면에 리튬 석출이 없이 전극 활물질의 이용율은 가능한 높아야 한다. 정극 및 부극 재료의 balance 및 적절한 충전 방식이 Li-ion 2차전지의 설계에 있어서 중요한 요소이다. 본 연구에서는 $LiCoO_2/MPCF$전지의 성능에 미치는 정$\cdot$부극 중량비의 효과를 고찰하였다. 먼저 각 반전지의 충방전 특성을 평가하였다. 그리고 흑연화 MPCF를 부극으로, $LiCoO_2$를 정극으로 사용하여 원통형 Li-ion 2차전지를 제작하였다. 기준전극으로 리튬금속을 사용하여 $LiCoO_2/MPCF$전지에서 각 반전지의 전위를 측정하였다. 또한 중량비에 따른 $LiCoO_2/MPCF$ 전지의 충방전 수명 성능을 평가하였다. 시험 결과, $LiCoO_2$ 정극의 이용율은 중량비에 의존하지 않지만, MPCF부극 이용율은 중량비에 크게 의존하였다. 또한, $LiCoO_2/MPCF$전지의 최적 중량비는 $2.0\~2.2$인 것으로 판단되었다.
본 연구는 리튬이온 이차전지용 탄소전극을 개발하기 위하여 다양한 종류의 흑연과 MCMB6-28을 대상으로 이루어졌다. 이들의 층간거리는 $3.358{\sim}3.363{\AA}$, BET 비 표면적은 $2.95{\sim}26.15m^2/g$이었다. 이들의 전기화학적 특성은 층간거리가 크고 적절한 크기의 BET 비 표면적을 가질 때 리튬의 삽입과 탈삽입 거동이 우수하였다. 다양한 결정성계 탄소전극 활물질에 도전재로 KJ-Black을 0, 3, 5wt% 첨가하였을 때 도전제의 함량이 많을수록 전극과 전해질의 계면저항은 작아지나 3wt%를 첨가하였을 때 우수한 가역성을 보였다. 정전류 충 방전 시 인가되는 전류밀도를 증가시킴에 따라 탄소부극의 방전용량은 작아졌다.
리튬 이온 2차 전지의 부극으로 사용되는 탄소전극은 초기 충전시 전극 표면에 Solid Electrolyte Interphase (SEI)라고 불리는 부동태 피막을 형성한다. 초기 충전과정에서의 용매분해로 형성된 막은 충방전 용량에 큰 영향을 주는 것으로 조사되었다. 본 연구에서는 Kawasaki Mesophase Fine Carbon 부극과 1 M $LiPF_6,EC:DEC$ (1:1, 부피비)에 $Li_2CO_3$를 첨가하여 전극/전해질 계면에서 초기충전 온도에 따라 형성되는 부동태 피막의 전기화학적 특성을 시간대 전압법, 순환 전압-전류법, 임피던스법을 이용하여 조사하였다. 관찰된 결과에 따르면, 용매분해 반응이 일어날 때 리튬 이온의 전도도에 따라 용매분해 전위가 달라졌으며, 저온으로 갈수록 $Li^+$ 이온의 전도성이 떨어져 분해 전위 차이가 나타남을 알았다. 또한 여러 온도조건에서 초기 충전시 형성된 피막의 저항은 온도별로 달라짐을 확인하였다.
리튬이온전지 음극활질용으로 Hybrid of pitch based graphite impregnating natural graphite와 Hybrid of pitch based carbon impregnating natural graphite로 탄소전극을 제작하여 전기화학적인 특성을 연구하였다. Natural graphite에 pitch based graphite나 pitch based carbon의 혼합은 흑연의 이론용량인 372 mAh/g를 초과하는 고용량을 나타내었다. 이것은 극소공동에 리튬종의 삽입과 탈삽입에 의한 것으로 파악된다. 그러나 충 방전이 계속 진행되면서 방전용량이 급격히 저하되는 현상이 관찰되었다. X-선 회절분석 결과로부터 Hybrid of pitch based carbon impregnating natural graphite 탄소전극에는 amorphous carbon이 상대적으로 다량 존재한다는 것을 확인하였고, 이는 리튬의 삽입된 상태의 전위에 분포가 있어 충 방전시에 완만한 전압의 구배를 만들며, 비가역용량을 증가시키는 요인으로 파악되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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