석탄화력발전소, 제철소 등 대규모 배출시설이 밀집되어 있는 충청남도 당진시는 지자체 차원에서 대기질 개선과 온실가스 감축 등을 위해 적극 노력하고 있음에도 불구하고 시민들의 건강에 대한 우려가 높다. 이에 본 연구에서는 석탄화력발전소와 외부요인 등이 지역 대기오염에 미치는 영향 파악을 위해 일반적으로 미세먼지 또는 초미세먼지 등의 기원 추적자로 이용하는 탄소 안정동위원소를 활용하여 지역 오염원의 기원을 추정하였다. 또한, 석탄화력발전소로부터의 이격거리를 고려하여 선정한 2지점에 대한 계절별 실측데이터와 선행연구 분석을 통해 구축한 라이브러리 및 역궤적 분석으로 오염원의 기원을 해석하였다. 탄소 안정동위원소비의 분석결과 겨울 > 봄 > 가을 > 여름 순으로 고농도 경향성을 보였으며, 라이브러리와의 매칭결과 이동오염원과 노천소각의 영향이 상대적으로 높은 것으로 분석되었다. 본 연구는 시범연구로 지속적인 모니터링과 데이터 축적을 통한 연구결과의 신뢰성 확보에 주력해야 할 것으로 판단된다.
원유의 탄소안정동위원소비는 증발, 생물분해, 용해 등 풍화작용에 의해 큰 영향을 받지 않는 것으로 알려져 있어, 유출유의 기원을 확인하는 추적자로서 널리 사용되고 있다. 본 연구에서는 국내에 수입되고 있는 유류 중 주요 14종 원유와 제품유 1종의 분자단위 유지문 지표와 탄소안정동위원소비 조성을 분석하고, 이를 유지문으로 활용하여 각 지표의 유류 간 식별력을 비교하였다. Bintulu 원유와 제품유(B-C(1%)) 만이 다른 원유와 구별되는 고유한 alkane 분포패턴을 보였고, 나머지 원유들은 매우 유사한 분포특성을 나타내었다. Alkane 분자지표를 사용하였을 때, 원유를 크게 3개 그룹으로 분류할 수 있었으나 그룹 내 식별은 불가능하였다. PAHs 분자지표인 C2D/C2P와 C3D/C3P 이중지수를 이용해서 A.L., A.S.L., Foroozan, B-C(1%)을 다른 원유들로부터 구별할 수 있었으며, 4-mD/1-mD와 2/3-mD/1-mD 이중지수는 A.S.L., Bintulu, Oman 원유를 뚜렷이 식별할 수 있었다. 하지만 나머지 원유들은 매우 유사한 값을 가지고 있어서 원유 간 식별이 어려웠다. 반면 탄소안정동위원소비를 활용한 식별법은 A.L., A.M., Qatar-Marine, B-C(1%)를 제외한 나머지 모든 원유 사이의 식별을 가능하게 하였다. 개별화합물의 탄소안정동위원소 조성비를 활용한 유지문 분석법은 기존의 PAHs와 alkane의 대표적인 분자지표들과 비교했을 때 상대적으로 높은 원유 간 식별력을 보여 주었다.
제주도에 분포하는 플라이스토세 서귀포층에서 산출되는 탄산염 광물로 이루 어진 화석 중에서 속성변질을 받지 않은 복족류, 가리비조개를 포함하는 이매패류, 완족류 및 뿔조개류에 대한 안정동위원소와 미량원소 성분을 분석하였다. 화석들의 각질부분은 고유의 광물성분인 아라고나이트와 방해석으로 보존되어 있으며 미세 구조도 속성변질을 받지 않고 보존되어 있다. 각질내의 높은 산소 및 탄소동위원소 성분과 높은 Na와 Sr성분, 그리고 낮은 Mn과 Fe성분들은 일부 각질들이 퇴적한 후 속성작용에 의해 변질받지 않았음을 지시한다. 산소동위원소성분 분석결과에 의하면 서귀포층 퇴적당시 화석으로 보존된 동물들은 현재보다 약간 낮은 수온 이나 산소동위원소 성분이 약간 부화(enriched)되었던 해수로부터 각질을 형성 하였던 것으로 생각된다. 이러한 결과는 서귀포층의 퇴적동안에 한반도가 빙하기 에 속하였던 것을 암시한다. 서귀포층의 하부로부터 상부에 이르기까지 수직적 온도 변화는 별로 크지 않았다.
본 연구에서는 낙동강 5개 보의 상류 및 하류 총 6개 지점(상주보, 강정고령보, 달성보, 합천창녕보, 창녕함안보 상류와 합천창녕보 하류)에서 서식 생물의 탄소 및 질소 안정동위원소 비를 분석, 낙동강 생태계 구조를 정량적으로 파악하고자 하였다. 대상 생물은 식물플랑크톤을 포함하는 입자성유기물(부유 및 부착), 동물플랑크톤, 저서성 대형무척추동물 및 어류를 포함하며, 강우 전 갈수기(6월) 와 강우 직후(9월), 두 차례에 걸쳐 시료를 채집, 안정동위원소 비를 분석하였다. 채집된 생물의 탄소 안정동위원소 비의 범위를 비교하고 질소 안정동위원소 비를 이용하여 각 생물의 영양단계를 산출, 시공간 분포를 분석하였다. 동물플랑크톤과 저서성 대형무척추동물은 상류에 위치한 상주보에서 높은 값을 나타낸 후 점차 감소하여 하류의 창녕함안보에서 다시 증가하는 경향을 나타냈다. 이들 값은 홍수 전과 후, 상이한 값을 나타내어 하절기 홍수로 인한 육상 기원 유기물의 영향을 받는 것으로 조사되었으나, 그 반응은 생물군에 따라 상이한 것으로 분석되었다. 질소 안정동위원소 비를 이용해 계산된 각 생물들의 영양단계는 그 기준(baseline)으로 POM보다 동물플랑크톤을 이용하는 것이 보다 타당한 범위를 보이는 것으로 나타났다. 본 논문에서는 생태계 먹이망 구조 해석에 대한 정략적 접근에 요구되는 주요 생물군의 생태정보를 제공하여 향후 생태계 반응을 평가, 예측하는 다양한 연구분석에 활용될 수 있도록 하였다.
선캠브리아기 변성퇴적암류를 관입하고 있는 탄산염암에 배태하는 홍천 철-희토류 광상은 자철석, 안케라이트, 능철석, 마그네사이트, 스트론티아나이트 등의 다양한 탄산염광물과 모나자이트, 아지린휘석, Na가 섬석 및 황화광물들이 산출되어 이들 암석의 지화학적특성과 성인을 규명하고자 주 원소, 미량원소, 희토류원소 및 산소-탄소의 안정동위원소의 광물 및 암석화학연구가 이루어졌다. 각 원소(주원소, 미량원소, 희토류원소)들을 본 연구지역의 탄산염암과 유사한 철질 카보나타이트(ferro-carbonatite)와 비교하면 주 원소에서는 농집된 FeO와 결핍된 CaO가 관찰되며, $SiO_2$가 증가하면서 $TiO_2$와 $A1_2O_3$증가, CaO, FeO, MgO 및 $P_2O_{5}$의 약한 감소가 인지되나 분산되어 뚜렷한 경향은 아니다. 미량원소는 Nb, Zr 및 Zn이 철질 카보나타이트보다 결핍되어 나타나며, $SiO_2$의 증가에 따른 V 및 Ni의 증가, U 및 Rb의 미약한 증가가 확인되나 타 원소들은 분산되어 뚜렷한 경향을 나타내지 않는다. 희토류원소는 전희토류(TREE)함량이 매우 높고 La, Ce, Pr, Nd 및 Sm 같은 경희토류의 농집, 그리고 결핍된 중희토류로 인하여 높은 La/Lu 값을 보이고 있다. 안케라이트, 스트론티아나이트 및 전암의 산소 및 탄소 안정동위원소 결과는 본 암이 화성기원의 카보나타이트용융체에서 유래된 것으로 나타난다. 홍천 철-희토류 광상 탄산염암의 암석화학적 특성은 일반적인 철질 카보나타이트와는 차이가 있으며 러시아 Kovdor 및 핀랜드 Sokli 지역에서 산출되는 카보나타이트의 일종인 포스코라이트(phoscorite)의 암석화학성분과 매우 유사하다.
태백산 분지에 분포하는 탄산염 및 규질쇄설성 혼합 퇴적물로 구성된 세송층(late Middle Cambrian to Furongian)은 ${\delta}^{13}C$값이 1.14에서 2.81‰을 갖는 SPICE (Steptoean positive carbon excursion)를 15 m 두께의 층서구간에서 보여준다. SPICE는 Fenghuangella laevis대, Prochuangia mansuyi대 그리고 Chuangia대로 구성된 삼엽충 생물대에서 산출되며 이는 Paibian Stage의 하부에 해당된다. 세송층은 엽층리 이암, 단괴상 셰일, 엽층리 사암, 균질사암, 석회역암, 석회암-셰일 쌍을 포함한 6개의 암상으로 구성된다. 세송층은 폭풍파도기저면 아래의 외대륙붕에서 퇴적된 것으로 알려져 있다. 시기적으로 Paibian Stage에 속하는 SPICE는 세송층에서 고수위 퇴적계 다발, 대비 정합면과 해침퇴적계 다발에서 발견된다. SPICE의 최대 안정 탄소 동위원소 값은 상대적인 해수면 하강에 의해 형성된 대비 정합면과 일치한다. 세송층에서 SPICE의 산출은 SPICE가 화석의 산출이 결여된 지층의 전세계적 대비를 위해 사용될 수 있는 도구임을 암시한다.
본 연구에서는 남한에 분포하는 23개의 약수지역을 대상으로 탄산수의 수질 특성과 탄소의 기원을 연구하기 위하여 용존 이온 및 동위원소 분석연구를 수행하였다. 지질 특성별로 분류.비교된 국내 탄산수는 대체로 Ca-HC $O_3$형에 속하며 pH는 5.3~6.3의 범위이다. 탄산수내 대부분은 양이온과 음이온의 농도가 각각 $Ca^{2+}$>$Na^{+}$>M $g^{2+}$>S $i^{4+}$>F $e^{2+}$> $K^{+}$ 와 HC $O_3$$^{-}$>S $O_4$$^{2-}$ >C $l^{-}$의 순이다. 탄산수의 수질 유형은 대체로 Ca-HC $O_3$형에 해당되나 지역별로 다소 차이가 나타나 강원 지역의 선캄브리아기 변성암류 및 쥬라기 화강암지역(GI)의 탄산수는 Ca-HC $O_3$형이 우세하나 전형적인 Na-HC $O_3$형을 보여주는 경우도 있다. 경상 퇴적분지내의 중생대 퇴적암 및 화강암류 지역(GII)의 탄산수는 Ca-HC $O_3$형 내지 Ca(-Mg)-HC $O_3$형이 우세하다. 옥천 변성퇴적암류 및 화강암류 지역(GIII)의 탄산수는 Ca-HC $O_3$내지 Ca(-Na)-HC $O_3$형을 보여준다. 산소 및 수소 동위원소 분석 결과, 탄산수의 기원은 탄산수 지역 부근의 순환수 기원이며 지형 특성에 따라 동위원소 고도 효과 및 위도 효과를 반영하고 있다. 탄산수의 탄산이온의 탄소의 $\delta$$^{13}$C(PDB)값은 -6.2~0.0$\textperthousand$범위이며, 그 기원은 대수층인 지층내 탄산염암 또는 탄산염 광물의 용해에서 유래한 무기기원 탄소로 해석된다.다.
일반적으로 천연가스는 대부분의 $^{12}C$로 구성되어 있고 탄소 동위원소 $^{13}C$ 성분이 약 1.1%가 분포되어 있다. $^{13}C$은 안정한 동위원소로써 의학, 약리학, 농학 등 많은 분야에 트레이서 물질로 사용되는 중요한 원소이다. 따라서 가스 성분의 탄소로부터 $^{13}C$를 분리 및 농축하는 기술 개발은 고부가가치 제품을 생산할 수 있으며, 새로운 탄소 소재 산업의 개발 가능성을 부여할 것이다. 안정적인 $^{13}C$ 동위원소를 극저온 증류로 분리하는 일반적인 두가지 방법이 있는데 첫번째는 천연가스로부터 $^{13}CH_4$ 동위원소를 농축하는 방법이고 또 다른 방법은 $CH_4$와 $H_2O$의 화학 반응을 통하여 얻어진 $^{13}CO$를 증류를 통해 농축하는 방법이다. 본 연구에서는 LNG 또는 NG로부터 $^{13}C$ 동위원소를 분리 농축하기 위하여 상용 공정모사기를 사용하여 Rigorous한 극저온 증류 공정모사를 수행하고 검토하였다. $^{13}CH_4$와 $^{12}CH_4$간의 상대 휘발도나 분리도의 값이 매우 작아 공정 설계 및 $^{13}C$의 효과적인 분리 및 농축 작업은 특수한 전략 및 Feasibility Study가 필요하다. SRK 상태방정식의 Acentric factor를 증기압 데이터에 부합하는 Acentric factor 값을 구하여 농축 전략 및 Feasibility Study에 따른 최적화된 공정 조건으로 극저온 증류를 통한 $^{13}C$의 분리 효율 및 농축 경향을 예측할 수 있었다. 회분식 및 연속식 극저온 증류공정의 여러 가지 운전 전략을 연구하고 공정의 기본 설계를 제안하였다. 본 연구에서는 $^{13}C$의 극저온 분리의 효과적인 설계 및 운전 방법을 제시할 수 있었다.
동해 울릉분지에 분포하는 천부 가스의 특성을 파악하기 위해서 분지 남동부 해역에서 채취한 시추 코아 (98EEZ-3)에서 가스를 포집하여 탄화수소 가스의 함량, 성분 및 탄소 동위원소 분석을 실시하였다. 또한 가스의 함량과 시추 코아 퇴적물의 연관성 및 특성을 파악하기 위해서 시추 퇴적물에 대해서 유기 지화학 분석을 실시하였다 시추 코아에서 포집된 천부가스 중 탄화수소 가스의 함량은 755.3 ppm에서 6176.7 ppm을 나타났다. 탄화수소 가스로는 메탄의 함량이 가장 우세해서 $697.9{\~}6054.4 ppm$을 포함하였고 메탄 외의 탄화수소 성분으로는 에탄, 프로판, 부탄, 헥산이 소량 분석되었다. (100 ppm 이하). 퇴적물 분석 결과 총 탄소는 $1.84{\~}5.11{\%}$,유기탄소는 $0.29{\~}2.65{\%}$의 함유량을 나타냈다. 총 유기탄소와 총 질소의 비율은 분석 구간 중 일부를 제외하고는 10 이상으로 육상 기원 유기물의 유입이 우세했음을 시사한다. 포집된 총 탄화수소 가스 중 메탄의 성분비와 탄소 안정 동위원소 비를 고려하면 울릉분지 남동부에 분포하는 천부가스는 열기원 가스가 우세하고 일부는 생물기원 가스와 흔합되어 나타나는 양상을 나타낸다. 시추 퇴적물 중 유기물의 열적 성숙도는 동위원소 결과에 따른 가스의 열성숙 단계 보다 낮게 나타나서 시추구간보다 심부에서 생성된 열기원 가스가 이동하여 현재의 위치에 집적되어 있는 것으로 해석된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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