천연유기물질(NOM)과 모노클로라민이 반응할 때 NOM내 용존유기질소(DON)가 유기성 클로라민의 생성에 미치는 영향에 대하여 조사하였다. 실험에 사용된 16가지 NOM의 용존유기탄소(DOC)에 대한 DON의 비(DOC/DON)는 7~47 mg-C/mg-N이었다. NOM 용액의 모노클로라민 반응시 유기성 클로라민 생성 농도는 24시간 후에 최대치(평균값 $0.16mg-Cl_2/mg-N$)로 염소반응에 비하여 유기성 클로라민의 생성량은 적었으나, 분해되어 감소되는 속도는 낮아 반응 120시간 후에 최대치 대비 평균 56% 감소되었다. NOM내 DON의 함유비가 높은 경우(DOC/DON 비가 낮은 경우)에 유기성 클로라민의 생성량이 상대적으로 높게 나타났으나, 소수성, 친수성, 중간성, 콜로이드성 등 NOM의 특성에 따른 유기성 클로라민 생성량의 차이는 크지 않았다. 모노클로라민의 주입량을 증가시킬수록 유기성 클로라민 생성량이 선형적으로 증가하였고($R^2=0.91$), 주입된 모노클로라민 중 6%가 유기성 클로라민으로 전환되어 모노클로라민 소독시 유기성 클로라민 형성에 의한 소독능 저하는 크게 우려할 바는 아닐 수 있다.
염소 소독시 유기성 클로라민 생성에 대한 대부분의 연구가 모델 화합물질(예, 아미노산)을 사용한 연구결과로, 실제 자연상태에서 발생된 용존유기질소(DON)에 의한 유기성 클로라민 생성에 적용할 수 없다. 본 연구는 지표수에서 추출된 16개 천연유기물질(NOM)을 사용하여 염소 소독시 DON이 유기성 클로라민 생성에 미치는 영향을 조사하였다. 크게 염소 주입량과 반응시간, 그리고 DON 분자량이 유기성 클로라민 생성에 미치는 영향에 대해 살펴보았다. 염소 주입량을 변화시킨 시험결과, 소비된 염소량 1 mg당 0.25 mg이 유기성 클로라민으로 전환되었다. DON은 염소와 반응하여 10분 이내에 빠르게 유기성 클로라민을 생성하였고, 그 후 계속해서 분해(가수분해, 산화)되었다. 반응시간 10분과 24시간의 유기성 클로라민 평균값은 각각 0.78과 $0.16mg-Cl_2/mg-DON$이었다. NOM의 DOC/DON 비율이 낮을수록, 즉 NOM내 DON의 함량비가 높을수록 유기성 클로라민 생성율이 높았다. 10,000 Da 분획시험 결과, DON의 분자량은 유기성 클로라민의 생성에 큰 영향을 미치지 않았다.
본 연구에서는 pH가 7과 8인 조건에서 디메칠아민 농도를 0.05 mM로 고정시키고 클로라민 농도 변화에 따른 NDMA 생성농도를 측정하여 회귀식을 개발하였다. 클로라민/디메칠아민 비율이 1보다 클 때와 작을 때에 NDMA 생성에 큰 차이를 보여 통계분석에서 구분하여 회귀식을 제시하였다. NDMA 생성 농도는 클로라민/디메칠아민 비율에 높은 상관성을 보여 주었다. 개발한 회귀식을 근거로 하여 NDMA 생성 농도를 기존 연구에 적용한 결과 상대오차는 $-79{\sim}163%$로 조사되었다. 상수 처리장에서 원수의 디메칠아민 농도를 알 경우 이 식을 적용 하면 NDMA 발생 범위를 제시하여 주입할 클로라민 농도나 전처리 필요성을 결정하는데 도움을 줄 것으로 생각된다.
본 연구에서는 염소와 모노클로라민을 이용하여 생물막이 제거되는 특성을 알아보았다. 염소와 모노클로라민을 0.5, 1.0, 2.0 mg/L의 농도로 잔류시킨 수돗물을 생물막이 형성되어 있는 모형 수도관에 연속적으로 공급하고, 관 표면으로부터 부착성 HPC와 biomass를 측정하였다. 염소는 생물막을 구성하는 미생물의 비활성화와 표면으로부터 생물막 matrix를 제거하는데 높은 효과를 나타낸 반면에 모노클로라민은 생물막 matrix를 제거하는데 염소보다 상대적으로 낮은 효율을 나타냈다. 특히 모노클로라민을 이용한 소독 처리에서는 세균과 EPS가 결합된 생물막 matrix가 관 표면으로부터 대부분 제거되지 않은 상태로 존재하였다. 비록 2.0 mg/L의 잔류염소가 생물막 제거에 높은 효과를 보였지만, 관 표면에는 여전히 낮은 수준(<10 $CFU/cm^2$ as 부착성 HPC, <5 ${\mu}g/cm^2$ as biomass)의 생물막이 잔류하고 있었다. 생물막의 제거 특성을 평가하는데 있어서 biomass의 측정이 효과적인 수단인 것으로 판단되었다.
본 연구에서는 수처리에서 모노클로라민을 주입 할 경우 살균 부산물로 NDMA 발생정도를 조사하였다. 이를 위하여 pH, 디메칠아민 및 모노클로라민 농도, 질소비율의 변화에 따른 NDMA 생성 농도를 측정하였다. 디메칠아민 농도를 0.01 mM또는 0.05 mM로 고정시킨 조건에서 모노클로라민/디메칠아민 비율이 1보다 클 때와 작을 때에 따라 NDMA 생성에 큰 차이가 있는 것을 알 수 있었다. NDMA 생성 농도는 일반적으로 pH와 모노클로라민에 존재하는 질소비율 증가에 따라 높게 나타나는 상관성을 보여 주었으며, pH 7과 8에서는 디메칠아민을 5배 증가시킨 결과 거의 모든 조건에서 NDMA 생성도 5배 이상 증가하였다. 수 처리장에서 염소살균 결과 모노클로라민이 존재 할 경우 NDMA 생성을 촉진시킬 수 있는 것으로 조사되었다.
본 연구의 시료는 현재 서울특별시와 수도권 도시들에서 상수원수로 이용하고 있는 한강수를 대상으로 수행되었다. 배ㆍ급수계통의 2차 소독을 위한 클로라민소독의 특성에 관하여 고찰하였으며 그 결과는 다음과 같다. 1) $25^{\circ}C$, Cl$_2$ / NH$_3$-N비 1:1 ~ 14:1에서 PH6, 7, 8의 불연속점은 각각 Cl$_2$ / NH$_3$-N비 11:1, 9:1, 10:1이었다. pH6의 경우, Cl$_2$ / NH$_3$-N비가 9:1일 때 총 잔류염소량이 최대인 반면, pH 7, 8의 경우 Cl$_2$ / NH$_3$-N비가 각각 6:1, 5:1 일 때 최대가 되었다. 2) pH가 6, 7, 8로 증가함에 따라 모노클로라민이 최대로 생성되는 Cl$_2$ / NH$_3$-N비는 7:1에서 5:1로 이동하였으며, pH6 ~ 8 범위에서 pH가 증가함에 따라 모노클로라민의 생성량이 많았다. 3) 클로라민의 분해는 Cl$_2$ / NH$_3$-N비가 증가하고 pH가 낮을수록 증가하였다. 클로라민의 잔류성은 유리염소보다 월등히 좋았다. pH6에서 모노클로라민과 디클로라민이 생성된 이후, 접촉시간이 경과함에 따라 디클로라민의 분포비가 증가하였다.
모노클로라민과 디메틸아민 농도와 관련 있는 염소, 질소, 탄소 비율에 따라서 소독부산물인 NDMA 생성을 여러 조건에서 조사하였다. 디메틸아민/모노클로라민 비율이 1에 근접 할 경우에 NDMA 생성이 높게 나타났으며 아주 작거나 너무 클 경우 생성은 급속하게 감소하였다. 염소/질소 비율이 증가함에 따라 NDMA 생성도 증가하는 것으로 조사되어 염소 성분이 생성에 중요한 지표가 됨을 알 수 있었다. 접촉시간에 따른 NDMA 생성 영향을 조사한 결과, 본 연구에서는 72시간에서 급속하게 증가하는 것을 볼 수 있다. 기존연구에서와 같이 본 연구에서도 pH는 NDMA 생성에 중요한 영향을 주는 요소로 조사되었다.
최근 발암 가능성 물질로 알려진 N-Nitrosodimethylamine (NDMA)가 미국 및 캐나다 상수도 공급시설에서 발견되어지고 있다. 본 연구에서는, pH가 6, 7, 8인 조건에서 디메칠아민 농도를 0.05 mM로 고정시키고 클로라민 농도(0.001-0.1 mM) 변화에 따른 NDMA 생성 농도를 측정하였다. 디메칠아민 농도에서 NDMA 최대 생성율은 pH 7과 8에서 각각 2.4% 및 1.5%로 나타났으며, 주입 클로라민 농도가 증가할수록 생성율은 크게 증가하는 경향을 보인 것으로 조사되었다. 그리고, pH가 7, 8인 조건에서 NDMA 생성농도와 클로라민/디메칠아민 비율 사이에 높은 연관성을 얻었다($r^2>0.99$). NDMA 생성은 클로라민 농도와 선형 연관성이 있었다.
The bench-scale chlorine exposure study was performed to investigate the effect of pretreatment by free chlorine and monochloramine ($NH_2Cl$) on the performance of RO membranes made of polyamide (PA). Feed monochloramination at 2mg/L did not cause significant productivity loss compared to free chlorine. However, metal coagulants reacted with monochloramine, the PA membrane suffered from a gradual loss of membrane integrity by chlorine oxidation, which was characterized as a decrease in salt rejection. Especially, RO membranes exposed to alum coagulants with monochloramine revealed the salt rejection lower than those exposed to iron coagulants. XPS membrane surface analysis demonstrated that the chlorine uptake on the membrane surface increased and carbon peaks were shifted significantly when exposed to alum coagulants with monochloramine.
수돗물에서 생성된 탄소강관위의 생물막에 유리잔류염소와 모노클로라민을 처리하여 세균농도 변화와 그에 따른 탄소원 이용능을 조사하였다. 소독제 농도를 단계적으로 올렸을 때 종속영양세균의 농도는 모노클로라민과 유리잔류염소의 농도가 각 1.5, 1.0 mg/l까지는 대조구에 비해 감소가 없었지만 (P = 0.56, ANOVA) 모노클로라민 2.0 mg/l, 유리잔류염소 1.5 mg/l 일때 감소되었다 (P < 0.01, ANOVA). 소독제의 농도를 단계적으로 높일때 세균활성의 증가 후 감소 그리고 세균농도의 감소가 관찰되었다. 세균농도가 유사하더라도 각 탄소원에 대한 정량적, 정성적 이용도가 서로 달라 군집구조가 상이할 것으로 생각되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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