핵분열로 인해 생성되는 방사성 노블가스는 주변국의 핵활동을 감시할 수 있는 중요한 지표 핵종이다. 특히 제논은 생성량이 많고 반감기가 짧아 핵실험 탐지에 적합하며 크립톤은 핵연료 재처리 탐지의 추적자로 활용되고 있다. 방출된 방사성 노블가스는 막대한 대기에 희석되어 농도가 감소하고 일부는 시간에 따라 방사능이 감쇠하기 때문에 대기 중에는 매우 극미량으로 존재하게 된다. 따라서 측정을 통해 의미 있는 데이터를 얻기 위해서는 가능한 낮은 수준의 MDA를 설정하는 것이 중요하다. 본 연구에서는 방사성 제논과 크립톤을 동시 포집 할 수 있는 장비인 BfS-IAR시스템을 활용하여 이론을 통해 MDA를 산출하였다. 또한 MDA 산출방식의 변화, 신뢰수준의 정도는 물론 계측 조건의 변화에 따른 영향을 확인하고 MDA를 저감하기 위한 방안들을 모색하였다. 그 결과 배경농도가 극미량인 제논의 경우 전처리과정의 효율화와 안정적인 계측 성능유지가 가장 중요한 요소로 판단되었으며, 크립톤의 경우 제논과 달리 시료의 방사능이 높기 때문에 MDA 재설정을 통한 분석조건이나 시스템 최적화를 통해 효율적인 분석을 수행할 수 있을 것으로 판단된다.
본 연구에서는 알파선, 베타선 및 감마선 방출 핵종에 대한 검출기를 선정하여, 방사성 시료의 핵종분석을 위한 방사선 측정 시스템을 연구하고 구성하였다. 그리고 알파, 베타 및 감마 측정 시스템에 대한 검출효율을 교정하였다. 방사선 검출기에 대한 안정도를 확보하기 위해 품질관리 프로그램이 확립되었다. 또한 분석결과에 대한 신뢰도를 확보하기 위해 시료유형에 따른 최소검출방사능을 구하였다.
검출한계에 대한 기본개념을 기초로 백그라운드 측정시간과 시료측정시간을 고려하였고, 환경시료중에서 육상시료(하천토, 표층토양, 식수, 지하수, 지표수, 솔잎, 쑥) 분석에서 백그라운드 계측시간과 시료 측정시간의 변화에 따른 MDA 값들을 비교하였다. 물시료 분석결과를 살펴보면 대부분 시료에서 불검출로 나타났으며, 육상시료 분석결과 대부분의 시료에서 "과학기술부고시 제 2008-28호"의 검출하한치 미만으로 측정되었으나, 일부 시료에서는 인공방사성핵종인 $^{137}Cs$이 검출되었다. 이는 과거 50.60년대 행해졌던 대기권 핵실험에 의한 낙진 및 소련의 체르노빌 원전사고 등에 의한 영향으로 우리나라뿐만 아니라 전 세계적으로 검출되고 있는 수준이다. 또한 $^{137}Cs$의 동위원소이며, 상대적으로 반감기가 짧은 $^{134}Cs$가 모든 시료에 대해서 검출되지 않는 것으로 보아 원전운영에 의한 영향이 아님을 알 수 있다.
세슘 동위원소, 134Cs와 137Cs는 대기 핵실험 및 원자력발전소의 배출물로부터 기인하는 인공방사성 핵종 연구에 매우 중요하다. 본 연구에서는 최소검출방사능(minimum detection activity, MDA)을 낮추기 위해 137Cs 및 화학적, 환경적 거동이 동일한 134Cs를 이용하여 환경측정실험실 절차서에 따른 일반적인 환경방사능 분석을 수행하였다. 원자력발전소 주변 고산지대 환경토양을 채취하였고, 세슘 동위원소를 화학적으로 추출·농축하기 위한 방법으로 세슘동위원소와 흡착특성이 높은 Ammonium Molybdophosphate (AMP) 공침법을 토양 전처리 과정에 도입하였다. 방사능 농도는 감마선 분광광도법을 이용하여 분석하였다. 감마 에너지 스펙트럼에서 40K 방사능 농도가 증가함에 따라 134Cs 및 137Cs의 MDA가 증가하였다. 따라서 토양으로부터 자연방사성 핵종이 제거된다면 세슘의 MDA가 줄어들 것이고, 환경토양에서 137Cs의 농도를 효과적으로 측정할 수 있다. 한국원자력안전기술원의 표준 토양 실험에서는 40K의 방사능 농도가 평균 84% 이상 제거되었고, 134Cs의 MDA는 2배 줄어들었다. 137Cs의 방사능 농도는 82% 이상 회수되었다. 한편 환경토양을 이용한 시료에서는 AMP 공침법이 직접법에 비해 40K는 최대 180배 제거되었고, 또한 134Cs의 MDA는 5배 감소하였다. 137Cs의 회수율은 54.54%에서 70.26%를 나타내었다. MDA와 회수율을 고려할 때 AMP 공침법은 매우 낮은 농도의 세슘분석에 효과적이다.
방사성폐기물이 처분장에 인도 될 때 주요 방사성 핵종의 방사능 농도를 규명 하도록 방사성폐기물 인도 규정에 명시되어 있다. 저준위 방사성폐기물 시료의 경우 측정된 방사능 농도가 최소검출 방사능 농도(MDA: Minimum dectable activity) 이하의 값을 나타낼 경우가 많으며, MDA는 시료의 양, 바탕 값, 계측시간 및 계측효율 등에 따라서 달라지므로 MDA를 낮추기 위하여 가능한 많은 양의 시료를 취할 필요가 있다. 모의 잡고체 시료에 첨가된 요오드의 회수율을 결정하기 위한 방법으로서 모의 시료 중 비 방사성 요오드를 비휘발성 산으로 침출시킨 후 침출액을 직접 증발시키는 방법과 음이온 교환수지를 이용하I-를 흡착하여 분리하는 칼럼용리방법으로 측정하여 회수율을 비교한 결과, 증류법과 칼럼용리방법의 회수율은 각각 $86.5{\pm}0.9%$, $87.3{\pm}2.7%$로 나타났다. 증류법에 의한 모의 방사성 시료 중 $^{129}I$ 요오드의 회수율 및 MDA는 $84.6{\pm}1.6%$, $1.2{\times}10^{-4}Bq/g$로 각각 나타났으며, 분리공정을 단순화하고 많은 양의 시료를 취함으로써, 칼럼용리 방법의 단점을 보완하고 10배 이상 MDA를 낮출 수 있는 결과를 얻을 수 있었다.
각 사업소의 교정용 팬톰에 대한 유효성 여부를 판정하고, 측정결과의 정확도와 조직적 오차의 발생여부를 확인할 목적으로 현재 국내 원전에서 사용중인 In Vivo 시스템에 대한 성능 시험을 수행하였다. 성능시험의 내용과 절차는 미국의 관련 지침인 ANSI N13.30에 기초를 두었다. 전신 측정에 대한 성능시험 결과, 시험핵종의 편중, 정밀도 및 최소검출방사능은 ANSI N13.30에서 정한 용인한도 이내로 나타났으며, 또 폐, 하복부 및 갑상선 측정에 대한 성능시험결과에 있어서도 성능평가 항목의 값은 모두 용인한도 이내였다. 각 사업소의 교정용 팬톰과 성능시험용 팬톰이 기하학적 구조에서 다소 차이가 있다 할지라도 측정결과의 편중이 용인한도 이하였다는 사실로부터 각 사업소에서 보유하고 있는 교정용 팬톰의 유효성을 간접적으로 입증할 수 있었다.
검출기의 구조를 PENELOPE의 코드를 사용하여 전산모사 하였다. 표준혼합시료(450, 1,000 ml)를 사용하여 다양한 밀도와 높이에 따른 저에너지(59.54 keV)부터 고 에너지(1,836.05)에 대한 측정효율과 PENELOPE 전산모사에서 구한 효율을 비교하였으며, 또한 자체흡수에 대한 효율을 보정하여 다양한 환경시료에 적용하여 검출하한치를 알아보고자 한다. 표준혼합선원의 전체에너지 피크효율 값을 적용하여 높이에 따른 효율변화를 측정치와 PENELOPE의 전산모사 값과 비교하였다. 여기서 구한 값들을 자체흡수 보정하여 구한 효율을 실제 환경시료에 적용하여 검출하한치 값들을 구하였다. 밀도보정인자는 밀도가 $0.4g/cm^3$에서 241Am(59.54 keV)의 밀도보정인자는 1.15, PENELOPE 전산모사에서는 1.153, 137CS(661.66 keV) 에서는 $1.06g/cm^3$, PENELOPE 전산모사에서는 1.064, 88Y(1,836.04 keV)에 대한 밀도보정인자는 1.03, PENELOPE 전산모사에서는 1.033으로 불확도는 1% 이내에서 잘 일치함을 확인하였다. 환경 시료의 밀도에 따른 방사능 농도는 시료량이 많을수록, 측정시간이 증가할수록 MDA(Minimum Detectable Activity) 값이 감소함을 확인할 수 있었다.
저준위 및 환경준위의 알파입자 방출핵종의 방사능을 측정하기 위한 다중선 비례계수기를 개발하였다. 비례계수기의 외부 크기는 $350{\times}290{\times}30mm$이고, 측정이 가능한 측정선원의 최대 면적은 $250{\times}200mm$이다. 비례계수기의 재질은 최소의 background와 외부충격에 의한 형태변형을 방지하기 위해 스테인리스 스틸을 사용하였고, 양극선 및 음극선의 재질은 직경 $50{\mu}m$의 스테인리스 스틸 wire로서, 전체 전극선의 수는 각각 21개와 42개이다. 계수효율을 최대로 하고 검출기벽에 의한 흡수효과를 제거하기 위해서 측정선원은 검출기 내부에 위치하도록 하였으며, 선원두께에 의한 효율변화를 방지하기 위하여 선원 높이를 10mm까지 조절할 수 있도록 설계하였다. 제작된 검출기는 plateau, 작동전압, background, 계수효율, 선원위치에 따른 감도, 에너지분해능 등의 특성조사를 수행하였다. $^{241}Am$ 핵종의 경우, 시료 1L를 처리하여 50,000초를 측정하였을 때의 LLD(Lower Limit of Detection)는 5.0 mBq/L로 산출되어 ISO(International Organization for Standardization)에서 규정하고 있는 환경준위의 알파업자 측정용 장치의 LLD인 40mBq/L 보다 낮은 방사능을 분석할 수 있는 양호한 환경방사능 측정장치인 것으로 판명되었다.
국내의 방사성 동위원소 (Radioisotope; RI) 사용기관에서 발생, 수거되어 현재 원자력연구소 저장고 내에 보관중인 폐기물중 가연분을 대상으로 소각실증실험을 수행하였다. 폐기물 발생일을 기준하여 최소 2년이상이 경과한 RI 폐기물을 소각한 결과 폐기물의 부피와 무게를 각각 약 1/250, 1/30로 줄일 수 있었으며, 소각운전중 배출기체의 농도는 환경관련법상의 배출허용기준치 이하, 배출방사선량은 검출기의 측정한계 이하였다. 방사성동위원소 추적자로 I-131 ($Na^{131}$ I형태, 총 2mCi)을 사용한 모의 폐기물을 소각한 결과 대부분의 방사능은 소각재에 잔존하기 보다는 휘발되어 배기체와 함께 거동하며 주로 포대여과기의 여과층에서 잡히는 것으로 나타났다.
'96년 중반 포괄적 핵실험 금지조약(Comprehensive Test Ban Treaty:CTBT)의 체결이후 전세계적으로 핵실험 감시장치망을 구축하고 있는데, 이에 대응하여 한국원자력연구소에서는 국제기술사양에 만족하는 원거리 대기핵종 감시 시스템을 개발하였다. 본 시스템은 원거리에서 날라온 공기중 부유입자를 포집하여 핵실험시 누출될 수 있는 방사성 핵종의 농도를 측정하는 장치이다. 그 운용을 위해서는 포집 및 분석능력의 척도라고 할 수 있는 시스템의 최소검출 방사능농도 (minimum detectable concentration:MDC)의 결정이 필요하다. 따라서 본 연구에서는 최적화된 시료붕괴시간(decay time)에서의 MDC값을 결정하기 위하여 sampling time을 48시간, counting time을 6시간으로 하고, 6시간의 다른 decay time에 따라 실험을 수행하였다. 국제기술사양에서 요구하는 13개 핵종에 대해 decay time에 따른 각각의 MDC값을 구하였으며, 국제기술사양 권고치와 비교하였다. 비교결과 decay time이 12시간일 때 가장 국제기술사양 권고치를 만족한다는 것을 확인하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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