최근 화력발전 보일러의 운전에 있어서 저등급 석탄의 성분 중 ash의 영향으로 보일러 후단부에서 생성되는 slagging/fouling 문제가 많이 보고 되고 원인 규명 및 해결책을 위한 많은 연구가 진행되고 있다. 환경적 측면에서도 NOx등 환경적인 문제를 발생시키는 부분에 대해 규제를 가하고 있는 상황이다. 이런 문제점을 해결하기 위한 방법 중 하나인 석탄의 ash를 제거한 AFC(Ash Free Coal)을 활용한 연구가 진행되고 있다. AFC는 저등급탄의 발열량을 높여 기존의 고등급탄을 보완하고 slagging/fouling 문제 및 배출가스의 오염성분을 줄일 수 있는 장점이 있다. 따라서 본 연구에서는, DTF를 이용하여 KCH 원탄과 원탄에서 추출된 무회분탄1, 무회분탄2, 잔탄, Glencore, Glencore과 잔탄을 85:15 비율로 한 혼탄을 이용하여 미연분, NOx 배출특성의 변화와 회 점착 특성을 확인하였다. 그 결과 무회분탄은 원탄과 잔탄에 비해 NOx 배출량이 현저히 낮고, 잔탄은 원탄에 비해 고등급화 되면서 반응성이 훨씬 좋아짐을 확인 하였다. 잔탄과 혼탄의 경우 일반적인 저열량탄 수준보다 낮은 점착성을 나타내는 것을 확인 하였다.
최근 선진국을 중심으로 고연비-저배출 내연기관 (디젤) 자동차 보급의 필요성이 대두되면서 기존 촉매후처리 장치의 저온성능 강화를 위한 기술적 방안들이 시급히 요구되고 있다. 본 논문에서는 디젤엔진 배출 탄소입자상 물질의 연소반응에 있어 연료함유 촉매(Fuel-Borne Catalyst)와 페로브스카이트(Perovskite)의 복합촉매 시스템이 보이는 상용모델촉매 대비 우수한 저온 연소성능과 이의 Perovskite 촉매 조성에 대한 의존성에 관해 논하였다. Fe/Ce 계열 연료함유 촉매가 A-site 원소(La)에 K이 부분치환되고, B-site 금속이 Fe인 Perovskite 촉매와 복합화될 때 상대적으로 우수한 저온 연소성능 개선효과가 관찰되었다. 이를 관찰하기 위해 연료함유 촉매가 함유되거나 함유하지 않은 탄소 입자상 물질과 다양한 조성의 La 계열 Perovskite 촉매를 혼합한 고정층에 대한 온도상승 산화반응 실험(Temperature-Programmed Oxidation)을 수행하였으며, 이산화탄소 생성과 질소산화물 농도 저하 패턴의 연동특성을 통해 두 촉매의 상호 연계작용을 유추하였다.
2000년대에 접어들면서 선택적 촉매 환원(SCR) 촉매에 대한 광범위한 수요가 점차 증가하고 있다. SCR 촉매는 환경보호를 위해 질소산화물(NOx)의 배출 방지에 사용 된다. 일반적으로 SCR 촉매의 주성분은 TiO2(70~80 %), WO3(7~10 %), V2O5(~1 %) 등으로 구성되어있다. SCR 폐촉매는 대개 매립되어 폐기 되는데, 분해도가 극히 낮아 매립지에 영구적으로 남아있게 된다는 문제점을 가지고 있다. 따라서 환경을 보호하고 페촉매에 함유되어 있는 유가금속의 회수를 위하여 새로운 첨단기술의 개발이 필요하다. 이러한 SCR 폐촉매의 처리를 위해 침출 및 액-액 추출과 같은 습식제련법이 설계되고 개발되었다. 첫 번째 단계에서 SCR 폐촉매로부터 바나듐과 텅스텐을 선택적으로 침출한 후, 액-액 추출 공정에 의해 처리되었다. 바나듐과 텅스텐의 선택적 추출을 위해 D2EHPA, PC 88A, TBP, Cyanex 272, Aliquat 336과 같은 다양한 상용 용매추출제를 이용한 실험을 수행하였다. 바나듐과 텅스텐의 추출 및 분리를 위해 세정(scrubbing) 및 탈거(stripping) 연구가 수행되고 최적화 되었다. 3상의 생성을 억제하기 위해 iso-decanol 시약을 사용하여 최적화 하였다.
본 연구는 대기 중 대표적인 미세먼지 2차 유발물질인 질소산화물 제어에 있어 암모니아를 환원제로 사용하는 선택적 촉매 환원법(Selective Catalytic Reduction; SCR)을 이용한 연구를 수행하였다. NH3-SCR 실험은 상용촉매인 V/W/TiO2와 Sb를 첨가한 V/W-Sb/TiO2 촉매를 사용하였으며 phosphorous에 의한 내피독성을 확인하였다. NH3-SCR 실험 결과, Sb의 첨가는 P에 대한 내구성을 갖는 것으로 확인되었다. 또한 이에 대한 원인을 확인하기 위하여 BET, XPS, H2-TPR, NH3-TPD, FT-IR 분석을 통해 물리·화학적 특성을 비교분석하였다. 분석 결과 V/W/TiO2 촉매에 Sb 첨가 시 P가 첨가됨에 따라 SbPO4 결합을 형성하고 VOPO4의 생성을 억제하였으며, P 첨가 전 촉매의 redox 특성을 유지함으로써 P에 대한 내피독성을 확인하였다.
하수슬러지의 열화학적 처리는 수분을 제거하여 연료로 사용되는 하수슬러지의 수분 함량을 낮추어 주는 기술이다. 열화학적 처리된 하수슬러지는 열량이 높아지기 때문에 에너지 집약적 과정이라고 할 수 있다. 이러한 공정 중에 소비되는 에너지를 절약하기 위해 하수슬러지의 수열 탄화 공정을 사용하였다. 수열탄화 공정은 하수슬러지를 사전 건조 없이 깨끗한 고체연료로 전환할 수 있다. 본 연구는 수열탄화 하수슬러지와 미분탄 연소 시스템의 혼소 특성을 조사하는 것을 목적으로 한다. 혼소 시 생성되는 유해물질 및 연소 효율의 변화를 측정하는 것을 목적으로 한다. 본 연구에 사용 된 연소 시스템은 $80kW_{th}$급 연소로로서 1기의 선회류 버너가 장착되어 있다. 두 가지의 석탄을 주 연료로 사용하였고, 하수슬러지의 혼소율은 열량 기준 0% ~ 10%까지 진행하였다. 실험 결과 $NO_x$는 400 ~ 600 ppm, $SO_x$는 600 ~ 700 ppm 사이를 유지하였고, CO는 100 ppm 전후로 일정하게 유지되어 안정적인 연소를 확인할 수 있었다. 하수슬러지를 혼소할 경우, 혼소율이 증가할수록 $NO_x$와 $SO_x$의 배출량도 증가하였으나 그 편차가 크지 않았다. 연소 배가스에 포함된 오염 물질 배출은 혼소 비율 보다 주 연료인 석탄의 조성에 의해 크게 영향을 받는 것으로 밝혀졌다.
아산화질소(Nitrous oxide, N2O)는 지구온난화 물질의 하나로 이산화탄소에 비해 지구온난화효과가 310배 강하고 분해하는데 120년이 소요되기 때문에 오존층 파괴에 주범으로 알려져 있다. 따라서 본 연구에서는 N2O를 저감하기 위해 고온 열분해 기술을 적용하여 N2O 저감 공정에서 발생하는 NOx 배출 특성에 대해 조사하였다. 고온 유동장을 형성하기 위해 동축 분젠 예혼합 화염을 열원으로 채택하였으며 실험 변수로는 노즐출구속도, 동축류 속도 및 N2O 희석률로 설정하였다. 실험 결과, NO 생성률은 노즐출구속도 및 동축류 유량에 관계없이 N2O 희석률이 증가함에 따라 증가하였다. N2O의 경우에는 연소 불안정성(Kelvin Helmholtz 불안정)이 억제된 안정된 예혼합 화염에서 다량으로 배출되었는데, 이는 화염 면 부근에서 감소된 N2O의 체류시간으로 인해 열분해 시간이 충분하지 않기 때문인 것으로 사료된다. 따라서 N2O의 저감 효율을 증진시키기 위해서는 K-H 불안정성이 발생되는 노즐출구속도를 선정하여 화염 면 부근에서 발생되는 와류(toroidal vortex) 형태의 유동 구조를 형성하는 것이 N2O의 체류시간을 증가시키는데 효과적인 것으로 판단된다.
선택적 촉매 환원(SCR)은 질소산화물 배출을 줄이는 가장 효과적인 방법이지만, V2O5-WO3/TiO2 촉매가 좁은 작동온도 (300~400℃) 범위를 가지기 때문에, V2O5-WO3/TiO2 촉매의 작동 온도범위가 200~450℃인 새로운 촉매를 개발하였다. SCR 과정에서 생성되는 촉매 독인 황산암모늄은 350℃ 이상으로 가열함으로써 제거할 수 있다. 촉매 활성 부위의 수를 증가시키고 활성 물질의 분산을 촉진하기 위해 TiO2 지지체에 티타늄 이소프로폭사이드(TTIP) 처리를 여러 TTIP/TiO2 질량비로 진행하였다. 그 중 5 wt% TTIP 부하에서 높은 W 분산성으로 인해 열 안정성이 증가하였고 V5+가 형성되어 최적의 성능을 보였다. 5 wt% TTIP 부하로 처리된 촉매를 One-step co-precipitation으로 제조하였을 때 기존의 방법보다 더 나은 V-OH와 W-OH 분산 및 상호작용 향상이 나타나 더 낮은 온도에서 높은 촉매 활성으로 인해 향상된 성능을 보였다. 이를 향후 TTIP를 이용하여 TiO2촉매의 표면을 개선하려는 연구자에게 이해하기 쉽게 설명하고자 하였다.
대기 오염 물질 저감과 연소 효율 증가를 위해서 연소 환경 내 일산화탄소를 정밀하게 측정하는 것은 필수적인 요소이다. 일산화탄소(carbon monoxide, CO)는 불완전 연소 때 급격히 증가하며 질소산화물(nitrogen oxide, NOx)과 Trade-off 관계로 오염 물질 배출량과 불완전 연소 반응에 기여하는 중요한 가스종이다. 특히, 대형 연소 시스템 중 열처리로의 경우, 강판 표면위 산화층 형성을 억제하기 위해 과잉 연료 조건에서 환원 분위기로 운전이 진행된다. 이는 많은 양의 미연분 일산화탄소가 배출되는 원인이기도 하다. 하지만 연소 환경 내에서 일산화탄소 농도는 불균일한 연소 반응과 열악한 측정 환경으로 인하여 실시간 측정이 어렵다. 이러한 문제점을 극복하기 위해서 광학적 측정 방식인 파장 가변형 다이오드 레이저 흡수 분광법(tunable diode laser absorption spectroscopy, TDLAS)이 각광을 받고 있다. TDLAS 기법은 열악한 현장 측정, 빠른 응답성, 비접촉식 방식으로 연소 환경 내 특정 가스종 농도 측정에 적합하다. 본 연구는 과잉 연료 조건에서 당량비 제어를 위한 연소시스템을 제작하였으며 연소 배기가스 생성을 위해 LPG/공기 화염을 이용하였다. 당량비 변화에 따른 CO 농도 측정은 TDLAS와 Voigt 함수 기반 시뮬레이션으로 분석하였다. 또한 연소 생성물로부터 간섭이 없는 CO 광 흡수 영역 확보를 위해 근적외선 영역의 4300.6 cm-1을 선택하여 실험을 진행하였다.
니트로사민은 산성이나 열을 가했을 때 2급 아민과 질소산화물이 반응해서 생성되는 발암물질이다. 일반적으로 위해 물질에 대한 안전성평가는 그 노출량을 mg/kg body weight/day로 산출하여 독성기준치와 비교하는 방법을 사용한다. 이런 방법은 정책 근거자료로는 적합하나 소비자들에게 식생활 정보로 제공하기에 미진한 부분이 있다. 따라서 주재료 및 조리법으로 분류한 음식군에 대한 NDMA(N-nitrosodimethylamine), NDBA (N-nitrosodibutylamine) 및 6종 니트로사민(NDMA, NDBA, NDEA (N-nitrosodiethylamine), NPYR (N-nitrosopyrrolidine), NPIP (N-nitrosopiperidine), NMOR (N-nitrosomorpholine) 함량 분포를 파악하여 식습관 교육에 도움을 주고자 본 연구를 실시하였다. 2014~2016년 국민건강영양조사 24시간 회상법 자료를 사용하여 만 7세 이상을 연구 대상으로 음식별 레시피와 섭취량을 추출하였고, 2013~2015년 총식이조사 원자료를 바탕으로 음식 한끼니 제공량 내 니트로사민 함량 분포를 R프로그램으로 산출하였다. 볼락, 장어, 멸치 육수, 명태 등의 기여로 어패류 및 해조류를 주재료로 한 음식군은 섭취량과 상관없이 NDMA, NDBA 및 총 6종 니트로사민 모두에 대한 노출을 높이는 것으로 나타났다. 또한 조리법에 따른 분류에서는 국 및 탕류와 찌개 및 전골류가 가장 크게 노출에 기여하는 것으로 나타났다. 곡류, 과실류 및 유제품류 주재료 음식군, 밥류 및 밥 외의 다른 재료를 부가한 음식군들의 니트로사민 노출에 대한 기여도는 매우 낮은 것으로 나타났다. 니트로사민의 경우 조리시 생성되는 여타 화합물과는 달리 국, 탕, 찌개, 전골 등 끓임을 주로 하는 음식과 어패류를 주재료로 하는 음식에서의 기여율이 매우 높은 것으로 나타났으며, 이는 기존에 가공육류를 니트로사민의 주노출원으로 생각하던 것과는 매우 큰 차이를 보인다.
저온 플라즈마 연료개질 장치를 개발하여 여러 운전인자가 그 성능에 미치는 영향을 조사하였고 생성된 수소농후 개질가스를 무부하(Idle) 상태의 디젤엔진에 연소용 공기와 같이 주입하여 NO와 매연 저감효율에 미치는 영향을 조사하였다 전력 소모량이 증가할수록 개질반응의 점화가 더욱 용이하였으나 $H_2$ 농도, $H_2$ 수율, 에너지 전환율과 같은 저온 플라즈마 연료개질 장치의 성능은 O/C 비에 의해서만 영향을 받았는데 그 이유는 평형 반응온도가 O/C 비에 의하여 결정되기 때문이다. 저온 플라즈마 연료개질 장치에서의 $H_2$ 수율과 에너지 전환율은 O/C 비가 증가함에 따라 O/C 비가 $1.2{\sim}1.5$에서 33.4%와 66%의 최고값을 통과하였다. $H_2$ 수율과 에너지 전환율이 O/C 비가 $1.2{\sim}1.5$ 이하인 범위에서 O/C 비가 증가함에 따라 증가하는 이유는 O/C 비가 높아짐에 따라 완전 산화반응이 충분히 일어나서 반응온도가 높아지기 때문으로 보인다. O/C비가 $1.2{\sim}1.5$ 이상인 범위에서 O/C 비가 증가함에 따라 $H_2$ 수율과 에너지 전환율이 감소하는 현상은 과잉산소 조건에서 완전산화반응이 더욱 촉진되어 $H_2$ 수율과 에너지 전환율이 감소하였기 때문으로 보인다. 무부하 상태의 디젤엔진에 개질가스를 주입시 개질된 디젤/총디젤 무게비가 $18.2{\sim}23.5%$까지 증가할 때 NO저감효율과 매연제거효율은 각각 68.8%와 55.5%까지 증가하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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