본 연구는 박테리아 탈질법을 이용하여 질산성 질소의 질소 및 산소의 안정동위원소 분석법을 연구하였으며, 시료 농도, 미생물 배양시간에 따른 분석값의 변화에 대하여 고찰하였다. 탈질미생물법을 이용하여 시료 내 질산염 농도가 $0.1mg\;L^{-1}$까지 질산성 질소의 산소 및 질소 동위원소 분석이 가능하였고, 0.2‰까지 정확도를 확보하였다. 환경시료(지하수) 내 질산염의 기원을 추적하기 위하여 잠재적 질소 오염원(합성비료, 축산비료)의 동위원소비를 조사한 결과, 합성비료(${\delta}^{15}N-NO_3$ -5~10‰, ${\delta}^{18}O-NO_3$ 0~15‰)는 축산비료(${\delta}^{15}N-NO_3$ 10~23‰, ${\delta}^{18}O-NO_3$ 0~20‰)와 동위원소비가 현격한 차이를 보였다. 연구지역 지하수 동위원소비와 비교한 결과, 계절별로 서로 다른 질소 오염원의 영향을 받는 것으로 여겨진다. 과거 질산염의 안정동위원소를 분석하기 위해서 다양한 방법이 시도되었다. Revesz et al. (1997)은 양이온 교환 수지를 이용한 분리법을 보고하였으며, Silva et al. (2000)와 Fukada et al. (2003)은 음이온 교환 수지를 이용한 분리법을 보고하였고, McIlvin and Altabet (2005)는 카드뮴을 이용한 화학적 변환 방법을 보고하였다. 하지만 이러한 방법에 사용되는 시약은 독성이 강하고 복잡한 전처리 과정으로 인한 긴 전처리 시간을 소요함으로 인하여 분석비용이 비싸다는 단점이 있었다. 하지만 탈질미생물법은 소량의 질산염을 이용하기 때문에 기존 방법에 비해 분석에 사용되는 시료의 부피를 1/100까지 감소시켜 과거 분석이 어려웠던 빙하, 공극수, 해수 등에 대한 분석이 가능한 장점이 있다. 수생태계로 유입되는 다양한 질소 기원을 파악하기 위하여 탈질미생물법으로 분석된 안정동위원소비를 활용한다면 효율적인 수질 관리를 위한 해석기능을 제공할 것이다. 또한, 국내 최초로 지하수 환경시료에 적용함으로써 오염 기원 추적 기법을 확립하는 데 목적을 두고 있으며, 추후 정립된 분석기법을 토대로 환경분야에서 질산성 질소의 오염 인자 판별 연구에 널리 활용되기를 기대한다.
농업지역인 충북 영동 지역 지하수의 지화학적 특성과 질산염의 기원을 규명하기 위하여 지화학 및 질소동위원소 연구가 수행되었다. 지하수의 pH는 평균 7.2 (6.0~8.2)로 약산성 내지 약알칼리성으로 나타났다. 지하수의 평균 전기전도도, 산화환원전위 및 용존산소량은 각각 369 ${\mu}S/cm$ (70~729 ${\mu}S/cm$), 165.6 mV (29-383.2 mV), 4.3 mg/L(1.8~8.0 mg/L)이다. 지하수 내 양이온을 함량이 높은 순으로 나열하면, $Ca^{2+}$>$Na^{2+}$>$Mg^{2+}$>$K^{2+}$이고, 음이온의 경우는 ${HCO_3}^-$>${NO_3}^-$>${SO_4}^{2-}$>$Cl^-$>$F^-$이다. 연구지역 지하수의 대부분은 물-암석과의 반응으로 기인된 Ca-$HCO_3$ 유형으로 나타났으며, Ca-Cl 유형 (2.5%) 과 Na-$HCO_3$ (2.5%) 유형은 농업활동 등의 영향으로 전이된 것으로 밝혀졌다. 지하수 내 질산성 질소의 함량은 10.2 mg/l~26.9 mg/l 범위로 검출되어 오염이 우려되는 것으로 밝혀졌다. 지하수 내 질산성 질소의 기원을 파악하기 위한 질소 동위원소 분석 결과, 질산성 질소의 동위원소비 (${\delta}^{15}N_{-}NO_3$)는 1.9‰~19.4‰ (평균 10.1‰)로 측정되었으며, 동위원소비에 따른 질산염의 기원은 축사의 동물 분뇨나 농지에 시비된 유기물 비료임을 나타낸다.
낙동강 하구에 위치한 갯벌 퇴적물에서 2005년 7월부터 2006년 9월까지 퇴적물-수층을 통한 산소와 용존 무기질소 플럭스, 그리고 탈질소화율을 계절별로 조사하였다. 현장 조건 수온에서 퇴적물 배양을 통해 측정된 산소 플럭스의 범위는 $-37.0{\sim}0.5mmol\;O_2\;m^{-2}\;d^{-1}$이었고, 수온이 증가할수록 퇴적물에 의한 산소소모가 많아져, 수층에서 퇴적물로의 산소 플럭스가 증가하였다. 탈질소화율은 $4{\sim}2732{\mu}mol\;N\;m^{-2}\;d^{-1}$의 범위로 같은 방법으로 측정한 국내 연안의 결과보다 높은 값을 나타냈고 산소 플럭스와 유사한 계절변화를 보였다. 질소동위원소를 이용하여 측정된 탈질 소화율은 수층에서 퇴적물로 유입되는 질산염 플럭스와 높은 상관관계를 보였다. Isotope pairing technique에서 계산되는, 총 탈질소화 중 "수층에서 유입된 질산염을 이용하는 탈질소화($D_w$)"도 수층에서 유입되는 질산염 플럭스와 양의 상관 관계를 보여 수층에서 유입되는 질산염이 탈질소화의 계절변동의 원인임을 시사하였다. 여름철에 질산염농도가 높은 담수의 유입 증가가 낙동강 하구 퇴적물로의 질산염 유입과 탈질소화를 촉진시킨 것으로 추정된다. 낙동강 하구 퇴적물에서 생지화학적 과정의 일반적인 패턴 및 경향을 파악하기 위하여, 이 연구에서 측정된 여러 생지화학적 플럭스를 방향과 크기에 따라 분류하여 보았다. 그 결과, 수온과 질산염 유입 변화에 따라서 여름철에는 수층에서 퇴적물로의 산소와 질산염 플럭스가 높게 나타나고 탈질소화도 높은 반면, 여름철을 제외한 나머지 시기에는 이들 플럭스가 낮아, 갯벌 퇴적물의 생지화학적 과정이 낙동강 담수 유입에 민감하게 반응함을 알 수 있었다.
충북 옥천 지역 천부지하수의 지화학적 특성과 질산염의 기원을 규명하기 위하여 지화학 및 질소동위원소 연구가 수행되었다. 지하수의 pH는 6.9~8.4로 중성 내지 약알칼리성으로 나타났다. 지하수의 전기전도도, 산화환원전위 및 용존산소량은 각각 $344.2\;{\mu}s/cm$, 195 mV, 4 mg/L이다. 채취된 45개의 시료에서 검출되어진 질산성 질소의 농도는 12.4 mg/l~34.2 mg/l 범위를 보이며, 모두 먹는물 수질기준의 10 mg/l를 초과하는 것으로 나타났다. 질산성 질소의 동위원소 분석 결과, $\delta^{15}N-NO_3$는 $2.7^{\circ}/_{\circ\circ}{\sim}18.8^{\circ}/_{\circ\circ}$이다. 이와 같이 지하수내 15N의 부화는 질산성질소의 오염기원이 동물분뇨임을 지시한다. 또한 일부는 탈질화작용이 기여한 것으로 보여진다.
금호강의 하천수는 상류의 화산암 지대와 하류의 퇴적암 지대를 지나며 낙동강과 합류하기 전 대구의 염색공단과 같은 산업시설을 유하하여 지구화학적으로 다양한 영향을 받는다. 금호강 하천수는 상류에서 하류로 갈수록 풍화와 오염물질의 유입에 의해 전반적인 용존 이온의 증가를 보여주고 있다. 하천수에 용해된 양이온은 Ca>Na>Mg>K 순으로, 그리고 음이온은 $HCO_3$>$SO_4$>Cl>$NO_3$ 순으로 높게 나타났다. 이는 방해석과 같은 탄산염암을 함유하고 있는 사암과 셰일의 풍화에 의하여 Ca와 $HCO_3$가 다른 원소들보다 우세하게 나타난 것으로 보인다. 그러나 하류지역에서는 공단 폐수와 생활 하수의 영향으로 Na와 $SO_4$가 Ca와 $HCO_3$보다 높게 나타났다. 또한 상류 시료 채취점 네 곳에서는 Si의 함량이 상대적으로 높게 나타났는데 이는 화산암 내의 규산염광물의 풍화의 의한 것으로 해석된다. 하천수의 화학적 유형을 알기 위하여 파이퍼도에 도시해본 결과 금호강은 상류에서 하류로 흘러감에 따라 Ca-$HCO_3$, Ca-Cl/Ca-$SO_4$, Na-Cl/Na-$SO_4$ 유형 순으로 나타났다. 5월 갈수기와 비교하였을 경우 7월 우기시 용존 이온의 농도가 전반적으로 감소하였는데, 이는 강우에 의한 희석의 영향을 받은 것으로 해석된다. 그러나 7월의 경우 Ca 함량이 상대적으로 증가하였는데, 이는 토양내 Ca과 비료에서 유래된 Ca가 빗물에 의하여 강물에 섞인 결과로 해석된다. 금호강 하천수의 물은 주로 강수에서 직접 기인하며 용존 이온들은 탄산염 광물의 풍화와 생활 하수, 공장 폐수와 같은 오염물질에 의해서 공급되는 것으로 보인다. 산소와 수소 동위원소의 조성은 7월의 경우 5월에 비하여 일반적으로 높게 나타났는데 이것은 아마도 상류에 있는 영천댐의 영향일 것으로 생각된다. 질소 동위원소의 경우 전제적으로 7월의 값들이 5월에 비하여 낮은 것으로 나타났다. 이는 7월의 다량의 강수에 의하여 토양내의 질산염이나 경작지의 질산염 비료 등이 혼입되어서 나타난 결과로 해석된다. 전체적으로 하류로 가면서 질소 동위원소의 값은 증가함을 보여 오수와 가축분뇨 등의 영향이 하류에서 증가함을 보인다.
연구지역인 사천-하동지역은 농업지역으로서 오랫동안 농업용 지하수를 사용하여 왔으며, 또한 남해에 인접해 있다. 본 연구에서는 해수침투와 농업활동에 의한 오염을 고찰하기 위해 연구지역의 지하수 화학성분을 분석하였다. 대부분의 지하수 시료들은 해안으로 갈수록 전기전도도($227{\sim}7,910\;{\mu}S/cm$)가 증가하는 경향을 보이며 해수(0.55)와 비슷한 Na/Cl 농도를 보였다. 또한, Cl과 $HCO_3$ 농도 확률누적곡선의 통계학적 해석에 의하면, 연구지역 지하수의 30.1%가 해수의 영향을 많이 받은 영역에 속하는 것으로 나타났다. 지하수 유형은 Ca-Cl과 Na-Cl 형을 나타냈으며, 이는 해수의 영향과 이에 수반된 양이온교환을 지시한다. 수소 산소동위원소 분석 결과, 사천-하동 지역 지하수의 산소 수소 동위원소비는 $\delta^{18}O$가 -8.53~-6.13‰, ${\delta}D$가 -58.7~-43.7‰로서 우리나라 전체 평균 산소 수소 동위원소비에 비해서 약간 더 무거운 경향을 보인다. 질소동위원소 분석 결과, $\delta^{15}N-NO_3$값이 -0.5~19.1‰의 범위로 나타나 질산염 오염의 기원은 주로 토양의 유기질소와 분뇨 기원 그리고 이들의 혼합기원으로 나타났다. 그러나, 부분적으로는 탈질효과도 있는 것으로 보인다. 요인분석 결과 4개의 요인이 도출되었으며, 전체 분산을 가장 많이 설명하는 요인 1 (고유치 6.21)은 해수침투의 영향을 지시한다. 군집분석 결과, 연구지역의 지하수는 담수, 담수-해수의 혼합지하수로 분류된다.
남해안의 주요 하구 4곳(순천만, 섬진강, 고성천, 마산만)과 서해안의 태안 근소만 갯벌에서 2009년 3월부터 2010년 5월까지 유기물 정화능력을 파악할 수 있는 퇴적물 산소요구량(Sediment Oxygen Demand; SOD)과 탈질소화(Denitrification)를 측정하였다. 퇴적물 산소요구량은 퇴적물 배양 중 시간당 용존산소감소율로 부터 추정되었으며, 탈질소화 측정에는 질소 안정동위원소를 추적자로 이용하는 isotope paring technique이 사용되었다. 조사지역의 퇴적물 산소요구량과 탈질소화율은 각각 -5.1~24.6 mmole $O_2m^{-2}d^{-1}$와 0.0~3.9 mmole $N_2m^{-2}d^{-1}$의 범위를 보였다. 퇴적물 산소요구량이 가장 높은 곳은 마산만(평균 = 10.2(범위 =-2.2~19.2 mmole $O_2m^{-2}d^{-1}$)이었으며, 순천만, 고성, 태안, 섬진강 순으로 나타났다. 탈질소화율도 마산만(평균 = 1.0(범위 =0.0~3.9) mmole $N_2 m^{-2}d^{-1}$이 가장 높았으며, 고성, 섬진강, 순천만, 태안 순으로 나타났다. 태안, 섬진강, 마산 지역에서는 계절적으로 저서미세조류에 의한 광합성이 탈질소화에 뚜렷한 영향을 미쳤는데 광합성 동안 생성된 산소는 혐기성과정인 탈질소화를 저해하기 보다는 질산화를 원활하게 하여, 질산화-탈질소화 연계과정을 촉진시켰다. 남해안 허구에서 탈질소화의 계절변화 유형(봄철 최대 유형과 여름철 최대 유형)의 지역적 차이는 탈질소화에 사용되는 두 질산원($D_w$; 강을 통해 공급된 질산과 $D_n$; 질산화-탈질소화 연계과정에 의해 생성된 질산)의 상대적 중요성에 따라 결정되었다. 즉 봄철에 탈질소화가 높게 나타난 순천만, 고성, 마산은 여름철에 비해 봄철 수층 질산염이 풍부하였고, 이를 통해 $D_w$가 증가되었다. 태안과 섬진강 지역이 여름철에 탈질소화 최대값을 보인 이유는 수층의 질산염이 고갈되지 않은 상태에서 여름철 수온의 증가로 $D_w$가 증가하였고, 이와 더불어, 산소고갈이 나타나지 않아 질산화에 좋은 환경이 조성되었으며, 결과적으로 $D_n$이 증가되었기 때문이다.
충북 초청지역에서 산출되는 탄산수는 낮은 pH(5.0~5.8), 높은 이산화탄소분압(about 1 atm, Pc $o_2$) 및 높은 총용존이온함량(<989 mg/L, TDS)을 보이며. 화학적으로 Ca-HC $O_3$ 유형을 갖는 특징을 보인다. 산소. 수소안정동위원소 및 삼중수소 결과에 따르면 초정탄산수는 천수기원이며. 지표수나 천층지하수와 상당히 혼합된 특성을 보여준다. 탄소동위원소결과($\delta$$^{13}$$C_{{\Sigma}CO2}$)는 탄산수(-8.6~-5.3$ extperthousand$, $\delta$$^{13}$C)는 심부기원으로부터 유래된 특성을 보여주며. 화강암지역 일반지하수 (-14.4~-6.8$\textperthousand$. $\delta$$^{13}$C)는 탄산수의 영향을 받았으며. 변성퇴적암지역 일반지하수(-17.9~-15.2$\textperthousand$. $\delta$$^{13}$C)는 토양기원탄소와 방해석과의 반응에 의해 조절된 특성을 보여준다. 황동위원소특성($\delta$$^{34}$$S_{SO4}$=+3.5~+11.3$\textperthousand$)은 탄산수와 지표수와의 혼합과정을 뒷받침해준다. 스트론튬동위원소비($^{87}$ Sr/$^{86}$Sr)는 탄산수(0.7138~0.7156)는 천매암중의 방해석(0.7281~0.7346) 또는 부악광산의 방해석(0.7184)과의 반응과는 무관함을 보여준다. 또한 질소동위원소($\delta$$^{15}$$N_{NO3}$)를 통하여 탄산수내 높은 함량의 질산염(최대 55.0 mg/L, N $O_3$) 기원으로서는 비료와 축산분뇨임을 확인할 수 있었으며. 질소순환과정에서 탈질산화작용이 수반되었을 가능성을 보여준다. 초정지역 탄산수에 대한 수리화학자료와 각종 동위원소자료를 근거로 초정지역 탄산수에 대한 가능한 직화학적 진화모델을 설정하였다. 탄산수는 심부기원의 $CO_2$의 공급으로 형성된 탄산수가 화강암과의 반응을 통해서 진화되었으며. 이러한 탄산수는 천부로 상승하는 과정에서 지표기원의 지하수와 상당히 혼합되어 형성되었음을 지시한다.시한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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