이 논문에서는 전 과정 평가 기법을 이용하여 촉매반응에 의한 에탄올 생산공정의 환경적 가치를 평가하고 발효에 의한 에탄올 생산공정과 그 환경성을 비교하였다. 평가의 목적은 두 공정의 환경성 비교를 통하여 보다 환경 친화적인 공정 개발을 위한 방안을 마련하는데 있었다. 두 공정에서 생산되는 에탄올의 소비 및 폐기 과정은 모두 동일하다고 가정하고 원료물질의 획득으로부터 제품의 생산 과정에 대한 전 과정 평가를 실시하였다. 촉매공정에 대한 전 과정 목록분석을 통해 중간 원료인 메탄올의 생산 과정에서 발생하는 이산화탄소가 주요 환경오염인자라는 것을 확인하였다. 두 공정에 대한 영향평가의 결과 비교를 통하여 발효에 의한 에탄올 생산이 촉매반응에 의한 것보다 환경 친화적이라는 것을 확인하였다. 전 과정 평가의 결과를 바탕으로 공정의 환경성 개선을 위한 방안을 제시하였다.
Ru/C 촉매를 이용한 p-toluidine (TLD) 선택적 수소화 반응의 특성을 파악하기 위하여 반응 온도, 수소 압력, 촉매량, 반응용매 및 알카리 첨가제와 같은 공정변수들을 변화시켜가면서 반응속도와 생성물 분포에 미치는 영향을 조사하였다. TLD 수소화 반응에서 4-methylcyclohexylamine (MCHA)이 주된 생성물로 얻어졌으며 부반응물로는 bis(4-methyl cyclohexyl) amine (BMCHA)이 주로 생성되었다. MCHA는 온도와 압력의 증가에 따라 감소하였지만, 촉매량에 따라서는 증가함을 나타내었다. 용매의 변화에서는 isopropanol (IPA)에서 가장 좋은 선택도를 나타내었다. 이로부터 TLD 선택적 수소화에 대한 반응 기구를 제시하였다. 알카리염의 첨가는 BMCHA의 생성률을 낮게 하여 MCHA로의 선택도를 증가시켰으며 반응속도 또한 증가시켜주는 효과를 나타내었다.
요소를 이용한 균일용액침전법으로 망간이 첨가된 바륨 헥사알루미네이트를 제조하였다. 합성 후 수세 여부와 건조온도에 따른 영향을 열중량분석, X선 회절분석과 장방출 주사현미경으로 분석하였다. 수세하지 않은 여과단계만 거친 소성촉매가 수세단계를 거친 소성촉매보다 순수한 헥사알루미네이트 상을 얻을 수 있었다. 건조과정 동안 합성 후 잔존한 요소가 전구체에 탈수과정을 도와 주요 금속종인 깁사이트를 순수한 헥사알루미네이트로 변환되기 쉬운 보에마이트로 상변이에 영향을 주었다. 제조된 촉매의 메탄 연소성능 평가는 WO200이 가장 우수하였으며, 모든 촉매연소반응에서 NOx가 배출되지 않았다. 헥사알루미네이트는 최고 CO 배출량을 감소시키는데 영향을 주는 것으로 확인되었다.
본 연구에서는 배가스 내 존재하는 비교적 처리가 어려운 오염물질인 NO 기체에 대하여 처리효율을 증대시키기 위하여 NO 산화공정이 필요하며, 이에 필요한 건식산화제를 제조하는 방법으로 H2O2 촉매분해가 도입되었다. H2O2 분해공정 상에서 적용 가능한 촉매로서 다양한 Mn 기반의 불균일계 고체 산 촉매들이 제조되었으며, 이들이 지니는 물리화학적 특성이 주로 H2O2 분해반응에 미치는 영향이 조사되었다. 그 결과, Mn 기반의 고체산 촉매들이 지니는 산점 특성이 H2O2 촉매분해에 영향을 미침을 알 수 있었으며, 산점이 낮은 온도영역에서 많은 양의 산점의 특성을 지니는 촉매가 H2O2 분해반응에서 가장 높은 성능을 나타냄과 동시에 제조된 건식산화제로 인해 높은 NO 산화율을 나타내었다. 대표적인 결과로서 K 성분이 첨가된 Mn 기반의 Fe2O3 지지체 촉매가 적용될 경우, 가장 높은 H2O2 분해효율과 더불어 가장 높은 NO 전환율을 나타내었다.
알루미나에 담지한 $CrO_x$ 촉매를 이용하여 $200{\sim}400^{\circ}C$의 온도 구간에서 공기 중 vinyl chloride의 산화반응을 조사하였다. 탄소를 포함하는 주생성물은 CO 및 $CO_2$로, 온도의 증가에 따라 $CO_2$의 선택도는 증가하고 CO는 감소하였다. 이로부터 $CrO_x$ 촉매상에서 vinyl chloride는 먼저 CO로 일차산화 후 다시 $CO_2$로 완전산화됨을 알 수 있었다. 반응물에 HCl을 첨가하였을 때 vinyl chloride의 전환율은 변화가 없었으나 $CO_2$의 선택도는 감소하였는데 이는 주반응생성물인 HCl이 vinyl chloride의 $CO_2$로 완전산화를 방해함을 의미한다. 반응물에 물이 없는 조건하에서 vinyl chloride를 산화시킬 때 상당량의 $Cl_2$가 생성되었으나 물을 첨가 시 $Cl_2$는 검출되지 않았다. Vinyl chloride의 촉매산화반응에 대한 $CrO_x$ 담지촉매와 몇가지 귀금속 및 다른 전이 금속 산화물의 활성을 비교하였는데 $CrO_x$ 담지촉매의 vinyl chloride 분해활성은 1% Pt 담지촉매를 제외한 다른 촉매에 비해 높았으며, $275^{\circ}C$에서 12% $CrO_x/Al_2O_3$의 반응속도를 기준으로 각 촉매의 활성을 비교시 1% $Pt/Al_2O_3$ 보다 1.2배정도 활성이 떨어지나 다른 촉매에 비하여 각각 3배에서 8배 가량 높은 활성을 나타내었다.
천연 가스는 공기 오염 물질을 거의 배출하지 않는 깨끗한 연료입니다. 이 연구의 목적은 CNG 버스용 NGOC/LNT(천연가스산화촉매/질소산화물흡장)촉매의 메탄과 질소산화물 동시 저감에 관한 연구로 메탄과 질소산화물 저감 성능 개선과 관련하여 조촉매, washcoat 담지량, 교반 시간 및 담체 종류에 대해 주로 초점을 두었다. 더구나, 니켈은 알칼리성의 독성 산화물이고 메탄에 영향을 미치는 효과가 있기 때문에, 3 wt% 니켈이 담지된 천연가스산화촉매는 일반적으로 메탄 전환율을 통해 우수한 메탄 감소 성능을 나타낸다. 담체에 담지량이 적으면 유해 가스의 흡장량이 충분치 않고 워시 코트가 너무 많이 담지되면 담체의 셀이 막히게 되었다. 촉매의 경제적을 고려할 때 촉매에 담지되는 양은 124g/L가 적절하다. 물질마다 5시간 동안 교반된 NGOC/LNT 촉매의 200에서 550도 까지 NOx 전환율은 2시간 동안 교반된 NGOC/LNT 촉매보다 전체 온도 범위에서 10-15% 우수한 성능을 보였다. 세라믹 담체의 NGOC/LNT 촉매는 메탈 담체보다 약 20% 수준의 높은 메탄 저감 성능을 나타냈다.
본 연구에서는 글루코스 산화효소(glucose oxidase, GOx), 고분자인 폴리에틸렌이민(polyethyleneimine, PEI), 카본나노튜브(carbon nanotube, CNT)와 벤조퀴논(benzoquinone, BQ)을 이용하여 글루코스 바이오연료전지를 위한 바이오 촉매를 합성하였다. 이를 위해, 지지체인 PEI/CNT 복합체에 BQ를 정전기적 인력을 통해 물리적으로 포집한 뒤, GOx를 담지시켜 합성하였다. 이는 기존에 전자 매개체로서 전해질에 풀어서 사용했던 BQ를 전해질이 아닌 촉매 내에 포집하여 촉매를 구성하였다는 개선점이 크며, 그 결과, BQ가 포집되지 않은 촉매 대비, 1.9배 상승한 $34.16{\mu}A/cm^2$의 최대전류밀도를 얻음을 통해 촉매활성이 개선되었음을 증명하였고, 바이오연료전지의 산화극 촉매로 이용 시, BQ가 포집되지 않은 촉매를 이용한 바이오연료전지에 비해 1.2배 상승한 $0.91mW/cm^2$의 최대출력밀도를 얻었다. 이를 통해 바이오연료전지의 산화극을 위한 촉매로서 GOx와 함께 담지된 매개체 BQ를 포함한 촉매 제조 가능성을 확인하였다.
본 연구는 VOC 배출원 중 도장, 인쇄 공정에서 주요 발생물질인 톨루엔을 저온 분해할 수 있는 귀금속 팔라듐촉매 개발에 목적을 두고 있다. 팔라듐은 톨루엔 제거에서 활성이 우수하지만 비용이 높다. 따라서 실용성의 방안으로 Pd 담지량의 최소화 비율(0.1~1.0wt%)로 제조한 촉매의 활성을 측정하였다. 그 결과 1.0wt% Pd(R) 촉매가 모든 조건에서 가장 높은 활성을 나타내었다. 이는 SEM 촬영과 XRD 분석을 통해 촉매 제조과정에서 Pd의 담지량 및 소성 분위기에 따른 분산 형태와 연관이 있는 것으로 사료된다.
여러 종류의 담체에 담지된 니켈 촉매상에서 메탄에 의한 이산화탄소 개질반응에 대해 연구하였다. 여러 가지 담체중에 천연 제올라이트가 가장 높은 활성을 보여주었고, 염기성 담체에 비해 산성 담체에 담지된 니켈 촉매의 활성이 좋았으며 촉매의 비활성화도 느리게 진행되었다. 천연제올라이트에 담지된 니켈 촉매의 담지율이 증가할수록 활성이 증가하였고, 10wt% 이상으로 담지된 경우에는 활성의 변화가 그다지 일어나지 않았다. 반응물중 메탄과 이산화탄소의 비에 따라 전환율과 생성물의 수율이 크게 영향을 받았으며, $CH_4/CO_2$의 비가 1일 때 가장 높은 수소 및 일산화탄소 수율을 나타내었다. 촉매의 비활성화는 반응중에 생성되는 코크에 침적에 기인하는 것으로 생각되며, 코크는 주로 메탄의 분해에 의해 생성되었고 코크의 형상은 whisker형으로 촉매의 비활성화 속도를 느리게 하였다.
본 연구에서는 다양한 구조 유도제로 합성된 SAPO촉매를 이용하여 자일로오스의 탈수화 반응을 진행하였다. 구조 유도제로는 테트라에틸암모늄수산화물(TEAOH), 디프로필아민(DPA), 디에틸아민(DEA), 몰포린(Morpholine) 그리고 디에탄올아민(DEtA)을 사용하였다. 촉매의 특성을 파악하기 위하여 질소 흡착-탈착 등온선, 암모니아 승온탈착($NH_3$-TPD), 그리고 승온산화분석(TPO)을 이용하였다. 구조 유도제로 몰포린(Morpholine)을 사용하여 제조한 SAPO-34를 촉매로 사용하였을 경우 사용한 촉매중에서 푸르푸랄 수율이 가장 높았다. 고체산 촉매의 외부 표면적과 산농도가 자일로오스의 탈수화 반응에 영향을 주는 것으로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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