센서는 어떤 물리 .center dot. 화학적량을 다른 물리 .center dot. 화학적량으로 변환시키는 기능의 소자를 통칭하는 용어로써 그 범위가 매우 넓으며, 현대 산업사회에서 전기 .center dot. 전자공학의 반전과 더불어 센서가 더욱 중요시되고 있다. 특히 대부분의 센서가 피측정 물리 .center dot. 화학적량을 전기적 신호로 변화 시키는 기능으로 정밀측정, 생산자동화 및 자동제어등에 다양하게 사용되고 있다. 센서는 원리적 측면에서의 분류와 센서의 기능적 측면으로 분류방법이 있다. 센서 관련 학문적 연구면에서 보면 센서의 원리적 측면에서의 접근이 용이하며 센서를 사용하는 산업체나 사용자의 입장에서는 센서의 기능적 측면 즉 피측정 물리 .center dot. 화학적량의 종류에 따른 분류가 편리하다.
신체에 부착하는 웨어러블(wearable) 센서 및 현장 진단 검사(point-of-care testing)가 용이한 센서의 필요성이 부각되면서, 종이를 기반으로 하는 센서들이 활발히 연구되어왔다. 종이는 매우 저렴하면서도 가볍고 유연할 뿐만 아니라, 표면에 카본과 같은 전도성 물질 및 왁스와 같은 소수성 물질을 입히기 쉽다. 또한, 종이를 이루는 셀룰로오스 섬유에 의한 모세관 현상으로 외부 힘 없이 용액의 흐름을 유도할 수 있어 웨어러블 전기화학 센서의 플랫폼으로 특히 주목받고 있다. 이에 따라, 다양한 분석 물질들을 전기화학적인 방법으로 검출하는 종이 기반 센서들이 활발히 개발되어 왔다. 특히, 분석 물질에 따른 전류 값 이외에도, 전기화학 발광현상(electrochemiluminescence) 혹은 전기 변색 물질(electrochromic material)을 도입하여 시각적으로 데이터를 나타내는 센서들도 보고되어 왔다. 이 논문에서는 종이 기반 전기화학 센서들의 제작법 및 다양한 활용 전략을 사례 중심으로 소개하였다.
현장 진단 검사가 가능한 센서에 대한 수요가 급증함에 따라, 이동성과 편리성이 개선된 센서에 대한 필요성이 대두되고 있다. 다양한 형태의 센서들 중에서도, 전기 변색 물질을 도입하여 분석 물질의 존재 유무 및 농도를 색 변화를 통해 나타낼 수 있는 전기 변색 센서들은 기존의 전기화학 센서 및 비색 센서의 강점들을 합친 형태의 센서로 각광받고 있다. 전기 변색 센서들은 기존 센서들에 비해 소형화 및 단순화하기 용이하며, 결과 해석이 간편하다는 장점을 지니고 있어 넓은 범위의 분석 물질들에 대해 활발히 연구되어 왔다. 더 나아가, 최근에는 전기 변색 센서를 유연한 기판 위에 형성하거나, 센서 자체에서 자가 발전이 가능하도록 발전이 이루어지고 있어 분석 물질에 대한 실시간 모니터링이 가능한 웨어러블 센서로 활용될 수 있을 것으로 기대된다. 이 리뷰에서는 다양한 형태의 전기 변색 센서들을 주요 전략 및 특징에 따라 나누어 그 원리 및 응용을 소개하였다.
탄소 나노튜브는 기계적인 강도가 크고, 표면적이 넘으며 전기전도도가 우수할 뿐만 아니라 화학적으로도 안정하기 때문에 최근 여러분야에 적용하려는 연구가 활발히 진행되고 있는 나노물질이다. 특히 바이오센서에서 탄소 나노튜브는 작업 전극의 활성을 증대시키는 물질로써, 안정적인 효소 고정화에 기여하는 reservior로써 그리고 반응에서 생성된 전자를 전극에 효과적으로 전달하는 매개체로써 이용되고 있다. 본 연구에서는 다중벽 탄소 나노튜브(multi-walled carbon nanotube ; MWNT)를 화학처리하여 작용기를 유도한 후 효소와 반응시킨 용액으로 스크린 프린팅 방법으로 제작된 탄소전극의 표면을 개질하는 방법으로 바이오센서를 제작하였다. 이렇게 제작된 바이오센서를 탄소 나노튜브를 이용하지 않은 바이오 센서와 전기화학적으로 분석한 결과 감도가 약 3배정도 증가하는 결과를 얻을 수 있었다. 이것은 효소반응 시 발생된 전자가 나노튜브를 통해서 전극에 효과적으로 전달됨을 의미한다.
본 연구에서는 바이오 센서 응용을 위해 그래핀을 전극으로 제작하여 그래핀 표면 결함준위에 따른 센서의 민감도를 전기화학 실험을 통해 관찰하였다. 그래핀은 니켈/구리촉매를 이용한 저 진공 화학 기상 증착 장비(Low-Pressure Chemical Vapor Deposition; LP-CVD)와 Photo-lithography로 제작한 것과 탄소 산화물을 환원시켜 만든 환원-그래핀, 두 가지를 사용하였다. 전기화학 실험에서 그래핀 전극 및 Silver/Silver chloride (Ag/AgCl), Fluorine doped Tin Oxide (FTO)은 작업 전극 및 기준 전극, 상대 전극으로 각각 사용하였고, 반응용액은 potassium hexacyanoferrate (III)를 농도를 다르게 하여 사용하였다. 그래핀의 표면 상태, 층수, 결함 정도 등 구조적인 특성은 원자력현미경(Atomic Force Microscopy; AFM), 주사 전자 현미경(Secondary Electron Microscopy; SEM)과 Raman spectroscopy를 각각 이용하여 확인하였고, 그래핀의 결함준위에 따른 반응면적 및 센서 감도 의존성을 전류모드-원자력현미경(Current-Atomic Force Microscopy; I-AFM)과 전기화학 임피던스 분광법(Electrochemical Impedance Spectroscopy; EIS)를 통해 그래핀 전극의 성능을 분석하고, 그래핀 결함 준위에 따른 센서 감도 의존성은 순환전위 분광법 (Cyclic Voltammetry; CV)를 이용하여 관찰하였다. 또한 농도가 다른 반응용액은 센서의 민감도를 관찰하는데 사용하였다. 결과적으로 LP-CVD로 성장한 그래핀과 환원-그래핀의 결함준위에 따른 센서의 성능을 비교 분석한 결과와 반응용액 농도에 따른 센서의 민감도 결과는 그래핀 바이오센서에 대한 응용 및 상용화를 앞당기는데 기여할 것으로 예상한다.
바이오센서는 효소(enzyme), 생분자(biomolecule), 항체(antibody), 세포(cell) 등의 biological agent를 인지 물질(recognition material)로 하여 측정하고자하는 분석 대상(analyte)과 높은 선택성으로 반응을 일으키게 하여 그 결과를 기존의 물리, 화학센서로 감지 해내는 방식이므로 기존의 의료용 화학센서를 대체하는 추세이다. 바이오센서가 기존의 센서와 구별되는 점은 생물질의 선택적인 반응 및 결합을 이용하는 것이므로 바이오센서의 실용화에 있어서 가장 중요한 것은 생체 반응 물질의 고정화 기술과 고정화막의 선택이라 할 수 있다. 일정전압법을 이용한 요소센서는 많이 연구되어 오고 있으나 낮은 농도에서의 감도저하에 따른 단점으로 상용화에 이르지 못하고 있다. 본 논문은 요소센서의 이용하기 위한 고정화막으로 3-mercaptopropionic acid 자기조립 단인층의 전기화학적 특성을 고창하였다. 자기조립 단일층은 직접적인 전자전달로 인하여 낮은 요소 농도에서 뛰어난 강도와 빠른 반응 시간을 보였으며, 특히 다공질 실라콘을 기질로 사용한 경우 평면 전극 보다 약 3배의 감도 증가 효과를 가져왔다. 자기조립 단일층의 표면 분석은 X-ray photoelectron spectroscopy(XPS)를 이용하였다.
빠르고 정확한 글루코오스 농도 측정은 의료, 식품, 환경 등 다양한 산업에서 매우 중요하다. 글루코오스 산화효소를 기반으로 하는 현재 글루코오스 센서는 높은 감도와 선택성을 갖지만 온도변화나 다른 화학물 등 환경에 취약하다는 단점이 있다. 따라서 최근 비효소식 글루코오스 센서에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 금속-유기 구조체(MOFs)는 금속이온과 유기물 리간드로 구성된 결정성 다공체로, 큰 기공 크기와 비표면적, 안정성 등을 특징으로 갖는다. 대부분의 MOFs는 전기전도도가 낮지만 금속이온의 산화/환원, 리간드의 화학적 개질을 통해 전기화학분야에서도 다양하게 연구되고 있다. 본 연구에서는 글루코오스 농도 측정을 위한 전극촉매로 다양한 금속이온과 리간드로 이루어진 MOFs를 합성했다. 표면분석을 통해 MOFs의 전기화학적 처리 전후의 구조와 성질 변화를 관찰했고 전기화학적 분석을 통해 금속이온과 리간드의 종류가 감도, 선택성 등 글루코오스 검지 성능에 주는 영향을 분석했다. 그 결과 Ni, Co 기반의 MOFs가 글루코오스에 대해 높은 감도를 보였으며 이를 통해 MOFs의 글루코오스 센서로의 응용 가능성을 확인했다.
본 논문은 전기적 감지 방식 바이오센서의 개념을 리뷰하고, 의류 및 텍스트 기반의 바이오센서의 연구 사례를 조사하였다. 생체 신호를 측정 할 수 있는 바이오센서는 생물학적 감지 물질을 이용하여 생물학적 물질의 물리적, 화학적 특성을 감지하는 장치이다. 따라서 바이오센서를 사용하여 생체신호를 측정할 수 있는 웰니스 의류는 U-Health 서비스를 제공하는데 중요한 역할을 한다. 기존 센서와 다르게 바이오센서의 차별화된 특징은 선택적 반응과 생물학적 물질의 결합을 사용한다는 점이다. 이러한 바이오센서 중 전기적 감지 바이오센서는 전기 신호의 처리로 인해 크기가 매우 작아 유비쿼터스 환경을 조성하는데 이용될 수 있다. 따라서 웰니스 의류를 개발하기 위해 소형화가 쉬운 전기적 감지 바이오센서를 연구할 필요가 있다. 본 논문에서는 전기적 감지 바이오센서(전기화학적 방식, 나노와이어/탄소나노튜브 기반 FET 방식)에 대해 자세히 기술하였다. 마지막으로, 이러한 고찰을 통해 향후 웰니스 의류에 적용 가능할 바이오센서의 기술개발 방향을 제언하였다.
의료용 센서들은 대부분 일회용 제품으로, 검사·진단 비용을 줄이기 위해서는 저가의 전극 소재 개발이 무엇보다 중요하다. 본 연구에서는 일회용 전기화학센서의 전극 소재로 pencil graphite를 도입하여 전처리 효과와 전도성 고분자 폴리아닐린(polyaniline; PANI) 및 금속 산화물 CuO NPs를 이용한 표면 개질(modification)을 통한 전기화학적 특성을 조사하고, 이를 글루코스 검출용 비효소 전기화학센서에 적용하였다. Pencil graphite electrode (PGE)의 표면 활성화를 위한 전처리는 화학적과 전기화학적으로 각각 진행되었으며, 전처리된 샘플들은 시간대전류법(CA)과 순환전압 전류법(CV), 전기화학 임피던스(EIS) 분석법을 이용한 전기화학적 특성 조사를 통해 최종적으로 전기화학적 전처리 방법을 채택하여 CuO NPs/PANI/E-PGE를 제작하였다. 이를 적용한 비효소적 글루코스 검출용 전기화학 센서는 0.282 ~2.112 mM과 3.75423~50 mM의 선형 구간에서 각각 239.18 mA/mM×cm2과 36.99 mA/mM×cm2 정도의 감도(sensitivity)와 17.6 μM의 검출 한계(detection limit), 글루코스에 대한 좋은 선택도(selectivity)를 보였다. 본 연구의 결과를 토대로 PGEs를 활용한 다양한 일회용 센서 응용과 저가의 고성능 전극 소재 개발 가능성을 확인하고, 더 많은 분야에 활용할 수 있을 것으로 기대된다.
본 고에서는 유리 집적광센서의 제작에 적합한 유리재료들의 종류와 특성을 설명하였으며, 이들 유리의 종류에 맞도록 개발되어진 제작기술 중에서 이온교환(Ion exchange)방법과 silica-on-silicon(SOS)방법을 소개하였다. 그리고 이러한 공정기술을 이용하여 제작되어진 유리 집적광센서 중에서 물체의 거리를 측정하기 위한 마이클슨 간섭계(michelson interferometer)와 물질의 농도를 측정하기 위한 화학센서(chemical sensor)들을 소개하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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