탄소나노튜브는 큰 길이 대 직경 비와 뛰어난 전기적 특성으로 인해 차세대 전계 방출 소자로 주목 받고 있다. 실질적인 전계방출 디스플레이로의 응용을 위한 대면적 제작과 유리 기판 사용을 위해 이용되었던 페이스트(paste)법은 높은 전기장 하에서 장시간 전계방출시 탄소나노튜브 전계방출원과 페이스트(paste)간의 낮은 접착력 때문에 발생하는 탄소나노튜브의 탈루현상(omission)과 유기물질(organic paste)에서 발생하는 탈기체(out-gassing) 문제점이 있었다. 최근 이런 문제점을 개선하기 위해 유기물질(organic paste)를 대체하여 금속바인더(metal binder) 물질을 사용한 결과들이 보고되고 있다. 본 연구에서는 유리기판 위에 제작된 탄소나노튜브 전계방출원의 수명 향상을 위하여 금속바인더와 후속 열처리법의 변화에 따른 전계방출 안정성을 분석하였다. 금속바인더는 접합층/ 접착층(soldering layer/ adhesive layer)으로 구성되어 있으며, 일반적인 소다석회유리(soda-lime glass)에 스퍼터(DC magnetron sputtering system)를 이용하여 증착하였다. 접착층은 유리기판과 접합층의 접착력 향상을 위해 사용되며, 접합층은 기판과 탄소나노튜브 전계방출원을 접합하는 역할과 전계방출 측정시 전극이 되기 때문에 우수한 전기 전도성과 내산화성을 필요로 한다. 본 실험에서는 일반적으로 유리기판과 접착력이 좋다고 알려진 Cr, Ti, Ni, Mo을 접착층으로 사용하였으며, 접합성과 전기전도성, 내산화성이 뛰어난 귀금속 계열의 금속을 접합층으로 사용하였다. 탄소나노튜브를 1,2-디클로로에탄(1,2-dichloroethane, DCE)에 분산시킨 용액을 스프레이방법을 이용하여 증착시켰으며, 후속 열처리 방법을 통하여 접합층과 결합시켰다. 금속바인더와 후속 열처리법의 변화에 따른 접착력과 표면형상(morphology)의 변화를 주사전자현미경(scanning electron microscopy)를 이용하여 분석하였으며, 다이오드 타입에 디씨 바이어스(DC bias)를 사용하여 전계방출특성을 측정하였다[1,2].
1991년 일본 NEC의 Iijima가 탄소 나노튜브를 발견한 이후, 1995년 Smalley와 De Heer에 의해 탄소 나노튜브의 우수한 전폐방출 특성이 보고되면서 탄소 나노튜브를 새로운 전계방출 물질로 응용하기 위한 연구가 세계적으로 활발히 진행되고 있다. 탄소 나노튜브의 전계방출 연구는 대부분 시장규모가 클 것으로 예상되는 field emission display(FEED)의 cathode에 집중되고 있다. FED cathode는 현재 탄소 나노튜브 페이스트를 스크린 프린팅하여 대면적화를 이루고자 하는 방향과 탄소 나노튜브를 기판 위에 chemical vapor deposition(CVD)로 증착하여 고정세화와 저전압 구동을 이루고자 하는 방향으로 진행되고있다.
높은 효율성을 가지는 전계방출 디스플레이(field emission displays)를 개발하기 위해 탄소나노튜브 음극소자 (CNT cathodes)의 표면처리에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 열처리가 끝난 탄소나노튜브 음극소자(CNT cathodes)의 표면에는 유기성 바인더들이 타면서 잔여물들이 생성되게 되는데 이러한 잔여물들은 전계방출을 하는데 있어서 방해요소가 된다. 전계방출이 용이하게 하기 위해서는 이러한 잔여물들을 효과적으로 제거해 주어야한다. 표면처리의 방법으로는 여러 가지가 존재하는데 그중에서 테이핑 방법을 이용한 표면처리는 열처리 후에 남은 잔여물들을 제거하면서 CNTs를 돌출시키는 효율적인 방법이다. 하지만 이러한 테이핑 방법으로도 완벽하게 잔여물을 제거하기란 쉽지 않다. 본 연구는 첫 번째 열처리가 끝난 시편을 테이핑 방법을 이용하여 표면 처리를 실시하고 그것으로 끝나는 것이 아니라 표면처리가 끝난 시편에 두 번째 열처리를 실시하여 탄소나노튜브 음극소자(CNT cathodes)에 남아있는 잔여물들을 좀 더 효과적으로 제거해 주는데 그 목적이 있다. 재열처리시 온도는 $330^{\circ}C$ ~ $420^{\circ}C$까지 $30^{\circ}C$의 차이를 주어 4단계에 걸쳐 실험을 실시하였고 재열저리를 하기전과 재열처리를 실행한 후의 전류밀도의 차이를 관찰하여 효과적으로 잔여물들이 제거되었는지에 대해서 알아보았다. 재열처리를 실행하였을 때 재열처리를 하기 전에 비하여 전류밀도에서 우월하였으며 $360^{\circ}C$ 부근에서 가장 많은 차이를 보였다.
Si FEA 로부터 tip의 표면을 Ti금속으로 silicidation한 새로운 2극형 Ti-실리사이드 FEA를 제작하고 이의 전계방출 특성을 Si FEA의 경우와 비교하였다. 양극과 음극간의 거리를 10$\mu\textrm{m}$로 유지하고 $10^{-8}$Torr의 고진공 상태에서 측정한 실리사이드 FEA의 turn-on전압은 약 40V로, 전계방출전류와 정상상태 전류 변동율은 150V의 바이어스 아래에서 약 3x$10^{-2}$ $\mu$A/tip와 0.1%min로 나타났다. Ti-실리사이드 FEA는 Si FEA에 비해 낮은 turn-on 전압, 높은 전계방출전류 및 고내구특성을 나타내었다.
띠모양의 에미터와 에미터와 정렬된 띠모양의 케이트 구멍을 가진 탄소나노튜브(CNT) 삼극 구조에 대하여 전계방출 시뮬레이션을 수행하였다. 전자방출은 주로 가장자리에서 발생하였으며 에미터와 게이트사이의 간격이 가까워지면 급격히 증가하였다. 전자방출 특성도 상당히 우수하였다. 한쪽 가장자리만을 사용한 삼극구조의 경우에는 방출된 전자의 궤적이 좁은 띠모양으로 형성되어 방향성이 매우 우수하게 나타났다. 띠모양의 에미터 및 게이트로 이어진 삼극구조는 제작이 용이하고 조립할 때 정렬이 쉬운 장점이 있다.
열-필라멘트 CVD 장치를 이용하여 다이아몬드 박막의 증착 조건을 최적화시켰다. $B_4C $ 고체 펠렛을 사용하여 보론두핑된 다이아몬드 박막을 제조하여 그 질적 특성을 알아보고, 전류전압 특성과 전계 방출 측정을 통해 박막의 전계방출소자(field emission display (FED)로의 특성을 조사하였다. 보론 도핑의 양이 증가함에 따라 다이아몬드 결정의 평균 입자 크기가 조금씩 감소하지만 다이아몬드의 질은 소량 도핑인 경우에 크게 바뀌지 않았다. Al/Diamond/p-Si 소자의 전류전압 특성을 조사한 결과 도핑된 다이아몬드 박막의 전류는 도핑되지 않은 박막의 전류에 비해 $10^4$~$10^5$배 정도 증가하였다. 전계방출 특성을 조사한 결과 보론-도핑이 증가함에 따라 점차 낮은 전기장에서 전자를 방출하며, 또한 높은 방출 전류를 나타냈다. 전자가 방출되기 시작하는 onset-field는 펠렛의 수가 2개일 때 15.5 V/$\mu\textrm{m}$, 3개일 때 13.6 V/$\mu\textrm{m}$, 4개일 때는 11.1 V/$\mu\textrm{m}$. 체계적으로 감소하였다. 도핑의 강도가 세어짐에 따라 Fowler-Nordheim 그래프의 기울기는 감소하는 경향을 보였으며, 이로서 보론 도핑으로 인해 유효 장벽 에너지가 감소되어 전자 방출 특성이 향상됨을 알 수 있었다.
본 연구에서는 Ag-Cu합금 코팅에 의한 탄소나노튜브의 전계방출특성 변화를 연구하였다. 화학기상증착 방법을 사용하여 수직 성장시킨 탄소나노튜브에 직류 마그네트론 스퍼터를 이용하여 Ag-Cu합금을 증착하였고, 열처리 전 후의 탄소나노튜브의 표면형상 변화와 전계방출특성에 변화를 연구하였다. 연구결과 Ag-Cu합금 코팅으로 전계방출 문턱전압이 현저히 낮아졌으며 전류밀도는 $6V/{\mu}m$의 인가전압 하에서 약 5배 향상된 것을 확인하였다. 또한 Ag-Cu합금이 코팅된 탄소나노튜브는 산소가 많이 포함된 분위기에서도 안정적인 전계방출 특성을 보였으며, 이는 Ag-Cu합금 코팅이 분위기 진공에 상존하는 산소기체가 탄소나노튜브를 공격하는 것을 막아주는 역할을 하여 열악한 분위기에서도 전계방출이 안정적으로 발생하였기 때문인 것으로 생각된다.
탄소나노튜브는 우수한 전기적 특성과 전계를 집중시킬 수 있는 높은 종횡비 그리고 뛰어난 열적 안정성 때문에, 높은 전류밀도와 낮은 구동전압 그리고 긴 수명시간과 같은 우수한 전계 방출 특성을 구현할 수 있는 재료이다. 탄소나노튜브를 이용하여 전계방출원을 제작하기 위해서는 금속전극에 탄소나노튜브를 고정시켜야 한다. 이때 금속과 탄소나노튜브 사이의 접촉문제가 필수적인데, 본 실험에서는 그래핀을 계면으로 사용함으로써 본 문제를 해결하였다. 이러한 시도는 금속과 탄소나노튜브 사이에 우수한 전기적 열적 계면을 형성함으로써 기존 전계방출원보다 뛰어난 전계방출 성능을 얻을 수 있게 하였다. 본 연구를 통해 탄소나노튜브 전계방출원을 전자 추진원으로의 응용이 기대된다.
Fowler-Nordheim의 전자 방출과 열전자 방출 메카니즘을 이용하여 절연유체 내 전계에 의한 도체의 음극에서 전자 방출현상과 열에 의한 열전자 방출현상을 고려하고 유한요소법(Finite Element Method)을 이용하여 해석하였다. 절연유체 내 공간전하에 대한 해석기법으로 푸아송 방정식, 양이온, 음이온, 전자에 대한 전하연속 방정식, 온도에 대한 열 확산 방정식으로 이루어진 5개의 지배방정식에 Fowler-Nordheim의 전계 방출과 Richardson-Dushman의 열전자 방출을 경계조건으로 부여하였다. 단자 전류는 유한요소법과 잘 부합하는 에너지법으로 계산되었다. 쌍 곡선형 PDE의 공간전하 전파에 대한 지배 방정식은 일반적으로 수치적인 불안정성을 가지므로 인공 확산 항을 고려하여 이를 해결하였다. 제안된 해석법은 세 개의 캐리어를 가진 x-y 좌표축의 2차원 평판 모델에 적용하여 그 유효성을 확인하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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