LDPE, LLDPE 및 HDPE의 반응온도 및 반응시간에 따른 저온 열분해 특성을 연구하였다. 실험범위는 반응온도에 대하여 $425^{\circ}C$에서 $500^{\circ}C$이었고 반응시간은 35분에서 65분이었다. 열분해 생성물들은 한국석유품질검사소의 석유제품 품질기준에 따라 휘발유, 등유, 경유 및 왁스로 분류하였다. TGA분석결과, 3종류의 시료 모두가 가열속도를 증가시킴에 따라 열분해 개시온도가 증가하는 것으로 나타났으며, 일정한 가열속도에서 열분해 개시온도는 LDFE$475^{\circ}C$ 이상에서는 모든 폴리에틸렌 시료의 전환율이 90 wt% 이상이었다. 휘발유와 등유의 수율은 $450^{\circ}C$, 65분에서 최대이었으며 $475^{\circ}C$ 이상에서는 약간 감소하는 것으로 나타났다.
다양한 $TiO_2$를 담체로 한 Pt계 촉매에서 NOx, soot의 동시 제거 반응에 대한 연구를 수행하였다. 실험은 각 촉매를 NOx와 soot의 반응을 독립 또는 동시에 반응시킨 조건으로 수행하였으며 그 결과 $TiO_2$의 종류에 따라 서로 상이한 NOx 제거능력과 soot 산화력을 나타내었다. 또 NOx 독립 실험 시 생성된 $NO_2$ 양과 soot 산화시작온도가 저온으로 이동하는 정도가 관계가 있었다. 담체의 물성 중 Pt의 뭉침현상에 결정적 역할을 미치는 비표면적과 촉매의 환원력에 영향을 미치는 crystallite size가 NO의 $NO_2$ 전환반응에 밀접한 관계를 가지는 것으로 조사되었다. 따라서 반응의 중요한 인자는 촉매에 사용되는 담체의 물리화학적 특성임을 알 수 있었다.
최근 들어 질소산화물 (NOx)을 저온 플라즈마로 처리하려는 연구가 활발하게 이루어지고 있다. 플라즈마 공정의 단점 중 하나는 다른 공정에 비해 비교적 에너지 소모가 높다는 것인데, 전원 (wall plug)에서 나오는 전력 중 일부만이 플라즈마를 발생시키는데 이용되어, 에너지 효율이 낮은 것으로 보고되고있다. 따라서 플라즈마 공정을 실제 공정에 적용하기 위해 선결되어야할 과제는 에너지 효율을 높이는 것이다. 이러한 에너지 효율은 가스의 조성과 인가 전압 등에 많은 영향을 받는다. 본 연구에서는 교류 유전체 장벽 방전 (Dielectric Barrier Discharge)의 가스 조성과 인가 전압을 변화시키면서 전원에서 반응기로 전달되는 에너지 전달 효율을 살펴보았으며, 에너지 전달효율과 NO의 전환이 상관관계를 살펴보았다. (중략)
Urea-SCR which is one of the aftertreatment technologies for reducing the NOx emission is widely used. An experimental study was performed to investigate urea decomposition under various thermo-fluid conditions, with different temperatures and velocities of inflow gas, and urea solution quantities. 40 wt. % aqueous urea solutions were used in this study. The inflow gas conditions were similar to the exhaust conditions of a large marine engine. The spray performance of urea solution injector was identical under all experimental conditions. The conversion efficiency of $NH_3$ was larger than that of HNCO under all experimental conditions, unlike for the theoretical thermolysis reaction.
천연망간광석을 이용한 질소산화물의 선택적촉매환원 반응에서 배가스 내에 포함된 수분의 영향을 연구하였다. 실험은 천연망간광석 촉매상에서 NO와 $NH_3$의 반응을 독립 또는 동시에 반응시켰다. 천연망간광석 촉매의 격자산소를 통하여 저온에서 $NH_3$가 산화될 수 있으며, $NH_3$의 산화로 인하여 생긴 NO 및 $NO_2$의 농도는 수분이 없을 때보다 수분이 존재할 때에 $300^{\circ}C$ 이상 고온에서 더 높게 나타났다. 수분은 천연망간광석 촉매상에서 NO 및 $NH_3$와 경쟁흡착하며, 이것은 고온 및 저온에서의 선택적촉매환원 반응을 저해하는 요인으로 작용할 수 있다. 촉매제조시 dipping한 수분도 $NH_3$와 경쟁흡착을 하여 $250^{\circ}C$ 이하에서 NOx 전환율이 감소하였다. NMO는 소성온도별로 활성특성이 달라지고 수분의 유무에 관계없이 $400^{\circ}C$의 최적소성온도를 갖는다.
VOCs (Volatile Organic Compounds)는 대기오염의 주원인으로서 인식되어왔다. 촉매산화는 저온에서 높은 효율을 나타내기 때문에 VOCs 제거를 위한 가장 중요한 처리기술중 하나이다. 이 연구에서는 $TiO_2$ 담체에 Pt, Ir 그리고 Pt-Ir을 담시지켜 촉매를 제조하였다. 반응물로서 Xylene을 사용하였다. 단일 또는 두 가지 이상의 촉매들은 함침법에 의해 준비하였고, X-ray diffraction (XRD), X-ray photo electron spectroscopy (XPS), transmittence electron microscophy (TEM) 분석을 통하여 특성화하였다. 그 결과 Pt 촉매는 Ir 촉매에 비해 더 높은 전환율을 나타내었고, Pt-Ir 촉매는 가장 높은 전환율을 나타내었다. VOCs 산화에서, Pt-Ir 촉매는 다양한 활성점을 나타내었고 그것은 Pt의 metal 영역을 강화시켰다. 따라서 두 가지 금속으로 이루어진 촉매가 단일 금속으로 이루어진 촉매에 비해 VOCs 전환율이 더 높았다. 동역학적으로 VOCs 산화는 1차 반응이다. 이 연구에서 Pt에 Ir을 소량 첨가함으로써 VOCs 산화반응에 효과적이었다.
VOC는 대기오염의 주원인으로서 인식되어왔다. 촉매산화는 저온에서 높은 효율을 나타내기 때문에 VOCs 제거를 위한 가장 중요한 처리기술중 하나이다. 이 연구에서는 ${\gamma}-Al_2O_3$ 담체에 Pt, Pt-Ru 그리고 Pt-Ir을 담시지켜 촉매를 제조하였다. 반응물로서 Xylene, toluene 그리고 MEK를 사용하였다. 단일 또는 두 가지 이상의 촉매들은 함침법에 의해 준비하였고, XRD, XPS, TEM, BET 분석을 통하여 특성화하였다. 그 결과 Pt-Ru, Pt-Ir 촉매는 Pt 촉매에 비해 더 높은 전환율을 나타내었다. ${\gamma}-Al_2O_3$ 담체상에서 Pt-Ir 촉매가 가장 높은 전환율을 보인다. VOCs산화에서, Pt-Ru, Pt-Ir 촉매는 다양한 활성점을 나타내었고 그것은 Pt의 metal 영역를 강화시켰다. 따라서 두 가지 금속으로 이루어진 촉매가 단일 금속으로 이루어진 촉매에 비해 VOCs 전환율이 더 높았다. 이 연구에서 Pt에 소량의 Ru, Ir 첨가는 VOCs의 산화반응을 증진시켰다.
피셔-트롭쉬 합성반응은 CO와 H2의 혼합가스로 이루어진 합성가스를 부가가치가 높은 탄화수소 제품으로 변환시킨다. 본 논문에서는 저온 피셔-트롭쉬 합성반응과 단일, 다중 마이크로채널 반응기에 패킹시킨 촉매를 기반으로 강화된 반응조건의 열전달을 고려하여 전산유체역학 기반의 시뮬레이션을 진행하고 분석하였다. 단일채널모델을 통하여 CO 전환률이 ~65% 이상, $C_{5+}$ 선택도가 ~74% 이상을 달성하면서도 Co 기반의 super-active 촉매를 통해 GHSV를 $30000hr^{-1}$을 달성할 수 있음을 보였다. 다중 마이크로채널 반응기모델에서는 열전달 시뮬레이션을 동시에 해석하여, 3가지의 다른 반응기구조에 대해서, 직교류 wall boiling 냉매를 사용시 ${\Delta}T_{max}$가 23 K였으며 평행유동 subcooled 냉매와 평행유동 wall boiling 냉매의 경우 각각 15 K와 13 K의 ${\Delta}T_{max}$를 보였다. 반응기 전체적으로 498 - 521 K에서 온도제어가 가능했으며 계산된 사슬성장 가능성은 저온 피셔-트롭쉬 합성에 적합한 것으로 보인다.
폐플라스틱을 오일로 전환하기 위하여 귀금속이 담지된 촉매를 사용하여 촉매 분해반응을 연구 하였다. 제조된 촉매의 결정 구조, 결정형태, 접촉분해 후 생성물의 분포를 알고자 XRD, SEM, GC/MSD 등의 분석을 시행하였다. 접촉분해 반응은 열분해반응에 비해서 저온에서 일어나며, 열분해생성물이 $C_1\simC_4$의 가스상이 대부분인데 비해, 액상화합물이 많아 휘발유 생성에 유리한 면이 있다. 접촉 분해반응결과 휘발유 성분이 많이 생성되었다. 귀금속이 담지된 촉매중 Pt-zeolite 촉매가 $340^{\circ}C$에서 $C_5\simC_{11}$ 근처의 휘발유 성상의 생성물 분포가 가장 많이 나타났으며, $340^{\circ}C$ 이상부터는 폐플라스틱(PE, PP, ABS)에 대해서 접촉 분해반응 전환율이 약 70% 이상인 것으로 나타났다.
이산화탄소 메탄화 공정 적용을 위해 저온에서 우수한 활성을 나타내는 Ni/CeO2-X의 반응 특성을 조사하였다. 지지체인 CeO2-X는 Ce(NO3)3를 400 ℃에서 열처리하여 획득하였으며, 촉매는 함침법으로 제조되었다. 실험의 운전 변수로써 반응기 내부 압력, 유입가스 중 산소, 메탄, 황화수소의 조성 및 반응 온도에 대하여 수행하였다. Ni/CeO2-X를 이용한 이산화탄소 메탄화 반응에서 압력이 1 bar에서 3 bar로 증가함에 따라 CO2 전환율은 25% 이상 증가하였으며, 낮은 반응 온도에서 증가폭이 크게 나타났다. 유입가스 중 산소와 메탄은 촉매의 CO2 전환율을 최대 16, 4%씩 감소시켰으며, 산소와 메탄의 농도가 높아질수록 CO2 전환율의 감소율이 증가하는 경향을 나타내었다. 또한 황화수소는 촉매의 CO2 전환율을 최대 7% 감소시켰으며 촉매의 비활성화를 야기하였다. 본 연구의 결과들은 이산화탄소의 메탄화 공정 기초 자료로 유용하게 사용될 수 있을 것이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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