자연유사연구는 방사성폐기물의 지하 처분에서 안전성평가를 포함하는 다중의 안전성 확보를 요구하는 safety case에서 중요한 역할을 담당하고 있다. 본 연구에서는 해외의 자연유사연구 동향을 조사하여, 처분장 재료물질들과 핵종이동 및 지연과 관련된 자연유사연구 결과들을 연구주제별로 정리하고, 주요 연구결과와 문제점, 결과의 활용성 등에 초점을 두고 분석하였다. 아울러 국내에서 수행된 자연유사연구 결과들을 우라늄 광상 연구, 암반을 이용한 연구, 지하수를 이용한 연구, 고고학적 유물을 이용한 연구 등으로 분류하고, 그 주요 결과들을 정리하였다. 지난 수 십 년 동안 수행되어 온 방대한 양의 자연유사연구 결과들이 존재하지만, 처분안전성 평가와 safety case 개발에 적극적으로 활용되지 못하였다. 따라서 본 연구에서는 자연유사연구 결과의 활용방법을 정리하고, 활용성을 증진하기 위한 방법론을 검토하였다. 방사성폐기물 처분장에 대한 안전성 평가의 신뢰성을 증진하고 검증하기 위해서는 자연유사연구의 수행은 필수적이다. 따라서 자연유사연구 결과들을 safety case 개발에 활용하기 위해서는 자연유사 정보 데이터베이스의 구축과 함께 활용방법론이 개발되어야 할 필요가 있다.
지하수내 존재하고 있는 자연방사성물질인 우라늄과 라돈-222의 산출특성과 지화학적 기원을 알아보기 위해 괴산지역 연구부지내 120 m 깊이의 지하수 관정을 시추하여 심도별 시추코어의 암석화학적 특성과 지하수의 화학적 특성을 분석하였다. 시추코어 샘플 분석과 함께 더블패커시스템과 베일러를 이용하여 8개의 심도별 지하수 시료를 채취하여 지화학적 특성 분석을 수행하였다. 시추코어 분석결과, 주요 암종은 화강반암과 점판암이었으며 일부 구간에서는 탄산염암과 석회규산염암, 페그마타이트가 확인되었다. 심도별 지하수의 pH는 7.8~8.4의 범위이며, 화학적 유형은 Na-$HCO_3$형태를 보였다. 암석 및 광물 내 우라늄과 토륨의 함량은 각각 < 0.2~14.8 ppm과 0.56~45.0 ppm의 범위였으며, 암석현미경과 전자현미경(EPMA) 관찰 결과 자연방사성원소(우라늄) 함유 광물은 흑운모내 포획된 모나자이트 광물인 것으로 확인되었다. 우라늄은 이들 광물의 주요 구성원소를 치환하여 존재하는 것으로 보이며 파쇄대와 같은 주요 대수층 구간에서 용해되어 지하수와 함께 용출되는 것으로 보인다. 라돈-222의 함량은 우라늄의 함량과 어떠한 상관성을 보이지 않았으며 향후, 라돈가스 기원 추적을 위해서는 헬륨과 네온 등 영족기체 동위원소비를 이용한 간접적인 방법을 적용하여 분석할 필요가 있을 것으로 판단된다.
중생대 경상누층군(Gyeonsang Super Group)의 백악기 퇴적암과 화성암류가 분포하는 경상남북도 지역의 201개 지하수공을 대상으로 자연방사성물질인 우라늄과 라돈의 함량특징과 수리지질학적 관련성을 규명하였다. 이를 위하여 요인분석을 통하여 방사성물질과 주요 수질성분과의 상관성을 해석하였으며, 또한 이들의 함량분포와 지질을 고려하여 자연방사성물질의 함량분포도를 작성하였다. 경상남북도지역의 지하수는 대부분 Ca-Na-$HCO_3$가 우세한 유형을 보여 전형적인 칼슘-나트륨-중탄산형의 수리화학적 특징을 보인다. 우라늄의 함량이 미국 EPA의 MCL $30{\mu}g/L$를 넘는 지점은 1개소, 라돈함량이 미국 EPA의 AMCL 4,000 pCi/L를 넘는 지점은 3개소였으며, 전알파의 함량이 15 pCi/L 또는 라듐함량이 5 pCi/L를 넘는 지점은 없었다. 우라늄의 함량범위는 $0.02{\sim}53.7{\mu}g/L$, 평균 $1.56{\mu}g/L$, 표준편차 $4.3{\mu}g/L$이고, 중앙값은 $0.47{\mu}g/L$로서 매우 낮다. 우라늄의 평균치는 신동층군 > 중생대 화강암 > 하양층군 > 유천층군 > 신생대 제3기 퇴적암의 순으로 높다. 전체지역의 라돈의 함량범위는 2~8,740 pCi/L, 평균 754, 중앙값 510, 표준편차는 907 pCi/L이다. 라돈의 평균치는 중생대 화강암 > 유천층군 > 신생대 제3기퇴적암 > 하양층군 > 신동층군의 순으로 높다. 경상남북도의 주요 지질단위를 구분하여 요인분석을 실시한 결과, 우라늄과 라돈의 상관성은 매우 낮았으나, 우라늄과 라돈은 일부 중요 수질항목과 높은 상관관계를 보인다. 요인분석 결과에 의하면 특정한 요인이 자연방사성원소의 거동특성에 크게 영향을 주지 않으므로 이들은 다소 독립적인 거동특성을 하는 것으로 볼 수 있다. 광역적인 방사상물질 연구에서는 행정구역단위 외에도 주요 지질별로 구분하여 방사성원소의 함유특징을 해석할 필요가 있다.
2011년 동일본 지역에서 발생한 지진으로 인하여 후쿠시마 다이이치에 위치한 원자력 발전소에서 다양한 방사성 물질들이 바다, 하천 그리고 대기와 같은 자연환경 속으로 유출되었다. 방사성 세슘(Cesuim, $Cs^{137}$)은 다양한 방사성 물질들 가운데 반감기(Half-life)가 30.17년으로 가장 긴 물질이다. 방사성 세슘이 환경 생태계로 한번 유출될 경우 긴 반감기과 널리 퍼지는 성질로 인하여 오랜 시간동안 넓은 지역에 막심한 피해를 초래하므로 효과적인 처리방법을 통해 안전하게 처리하는 것이 아주 중요하다. 세슘을 제거하기 위하여 물리적, 화학적, 생물학적 등 다양한 방법들을 통해 연구를 진행하고 있으며, 특히 세슘을 제거하는 아주 효과적인 방법 중 하나인 프러시안 블루(Prussian Blue, PB) 흡착제를 적용하는 방법이 많이 주목받고 있다. 그러나 프러시안 블루는 미세한 분말입자로서 수처리에 사용하게 되면 처리 후 발생되는 슬러지들을 수중으로 부터 분리하기 어려운 한계점을 가지고 있다. 최근 연구에서는 프러시안 블루의 적용 한계점를 극복하기 위하여 자성체(Magnetic substance)를 물리적 지지체로 이용하여 외부 자기장을 통해 수중으로 분리하는 방법들이 연구되고 있다. 자성체란 외부 자기장이 주어지게 되면 입자들 표면에 자성력을 띄는 물질들을 말한다. 본 연구에서는 자성체 종류들 가운데 가장 높은 자성력을 지닌 강자성체(Ferromagnetic Substance)를 물리적 지지체로 하여 산화과정, 실란과정, 합성과정을 거쳐 강자성체 입자의 표면에 프러시안 블루를 합성한 새로운 형태에 합성체를 제조하고, 제조된 합성체를 이용하여 수중에 존재하는 세슘 제거 능력을 평가하였다. 제조된 합성체의 물리적 특성을 분석하기 위하여 SEM, XRD를 이용하여 합성체 입자의 표면 분석을 진행하였다. 합성체의 세슘 제거 능력을 평가하기 위하여 임의 제조된 0.5mg/L의 세슘 농도를 가진 원수 100ml에 제조된 새로운 형태의 합성체 1g을 투입한 뒤 1분간의 반응시간 동안 반응한 이후 잔류 세슘을 측정한 결과 수중의 존재하는 세슘에 대해 99.9%의 세슘 제거율을 기록하였다. 자가분리(Magnetic Seperate)의 원리를 이용하여 수중으로부터 회수율을 측정한 결과, 99%의 합성체 회수율을 얻었다. 실험결과를 통해 외부자기장이 주어지게 되면 수중으로부터 합성체를 대부분 분리하여 회수할 수 있다고 판단된다. 본 연구를 통해 개발된 새로운 형태의 합성체는 수중의 세슘 처리 공정에서 사용자가 직접 접촉하지 않고 세슘제거 및 외부자기장을 통해 수중으로부터 분리가 가능한 합성체라고 판단된다.
방사성 금속폐기물을 재활용하므로써 방사성 폐기물의 처분부피를 감축할 수 있을 뿐만 아니라, 자원활용의 극대화를 꾀할 수 있으며, 또한 방사성 폐기물의 감량으로 환경에 미치는 위해도를 최소화시킬 수 있다. 방사성 금속폐기물의 재활용은 여러 단계를 복잡한 공정을 거치면서 이루어지지만, 오염 방사능 물질을 제거하는 표면제염 공정이 핵심이며, 그 오염 특성 및 폐기물에 따라 물리적, 화학적 그리고 전기화학적 방법이 활용된다. 본 연구에서는 이러한 관점에서 표면제염기술의 특성을 고찰하였으며, 실제 방사성 금속폐기물을 이용해 SC 화학제염법 및 전해제염법으로 시험한 결과, 거의 자연 방사능 수준까지 제염시킬 수 있었다.
원전에서는 많은 종류의 방사성물질이 생성되어 일부는 환경으로 방사성유출물로서 배출되고 있다. 이러한 방사성유출물 중에서 탄소 동위원소인 Carbon-14는 자연에서 이미 높은 준위의 백그라운드를 형성하고 있기 때문에, 원전에서 Carbon-14가 배출되더라도 환경이나 일반인의 피폭방사선량에 미치는 영향이 미미하여 과거에는 배출감시와 환경감시를 수행하지 않았다. 그런데, 핵연료 제조기술 발달과 운전방법 개선으로 핵연료로부터 불활성기체와 입자방사성물질의 방출이 계속 감소하고 있다. 또한 방사선계측기술의 향상에 따라 삼중수소와 Carbon-14 같은 저준위 베타방사능 핵종의 검출준위가 낮아져, 이들 핵종이 일반인 선량평가에서 미치는 비율이 상대적으로 높아지고 있다. 본 논문은 원자력시설에서 발생하는 Carbon-14에 대해 미국의 기술보고서와 논문 등을 검토하여 배출관리와 환경 영향평가에 대한 방사선감시의 기술적 배경을 조사하였다. 이를 바탕으로 Carbon-14 방사성핵종의 배출감시 방안에 대한 타당성을 제시하고자 하였다.
알루미늄과 수산화알루미늄을 제조하는 (주)KC에서 사용하는 보오크사이트는 '자연기원방사성물질(NORM)'에, 가공 중 발생하는 폐기물 또는 부산물인 red mud는 '인위적으로 농축된 자연기원방사성물질(TENORM)'에 해당된다. 이 연구는 NORM의 대량사용시설인 (주)KC 공장 내부 및 주변 지역의 지질특성, 토양에 대한 광물학적 및 지화학적 분석을 수행하여 향후 작업장과 그 주변 지역의 방사능 피복량을 측정하고 방호하기 위한 과학적인 기초자료를 제공하고자 한다. (주)KC 공장 내부 및 인근지역 토양의 광물조성은 석영, 장석, 운모, 고령토, 깁사이트, 세피올라이트 등 모암으로부터 유래된 광물조성과 적철석, 보에마이트, 방해석 등 원광석인 보오크사이트로부터 유래된 광물조성으로 혼화되어 있다. 이 지역 토양의 평균 U 함량은 4.7 ppm, Th 함량은 23.6 ppm으로서 Th 함량이 다소 높게 나타난다. 토양의 $^{40}K$의 농도는 100~1,433 Bq/kg, $^{226}Ra$의 농도는 8.4~179 Bq/kg이고 $^{232}Th$의 농도는 13.5~300 Bq/kg으로서 높은 농도는 보이지 않으나 상대적으로 높은 $^{226}Ra$ 농도는 red mud 적재장 주변에서 확인된다. 토양시료의 외부 위해지수 범위는 0.10~1.66이며 평균 0.63으로서 전체적으로 는 위해 기준치로 제시되는 1.0 이하이지만 41개 지점 중 4개 지점이 1.0 이상을 나타난다.
국내에서 유통되는 산업원료물질 중 모나자이트, 인회석, 저어콘, 보오크사이트, 티탄철석 등은 천연방사성핵종을 함유한 원료광물로서 '자연기원방사성물질 (NORM)'에 속한다. 이러한 원료광물을 사용하여 제조된 제품, 반제품, 부산물 또는 폐기물이 원료광물보다 천연방사성핵종의 농도가 증가된 물질은 '인위적으로 농축된 자연기원방사성물질 (TENORM)'로 분류한다. 인산비료를 제조하는 남해화학(주)에서 사용하는 인회석은 NORM에. 부산물로 생산되는 인산석고는 TENORM에 해당된다. 이와 같은 NORM을 대량 사용하는 사용시설인 남해화학(주) 내부 및 주변 지역 지질환경에 대한 영향평가가 필요하다. 이러한 배경에서 이 공장 내부 및 주변 지역의 지질특성, 토양에 대한 광물학적 및 지화학적 분석을 수행하여 향후 관리를 위한 과학적인 기초자료를 제공하고자 한다. 남해화학(주) 공장 내부 및 인근 지역 토양의 광물조성은 석영, 장석, 운모, $14{\AA}$광물, 고령토, 각섬석 등 모암으로부터 유래된 광물조성과 석고, 인회석 등 석고 야적장에서 유래된 광물조성으로 혼화되어 있다. 이 지역 토양의 평균 U 함량은 4.6 ppm, Th 함량은 10 ppm으로서 지각의 평균 함량과 거의 유사하다. 토양의 $^{40}K$의 농도는 191-1,166 Bq/kg, $^{226}Ra$의 농도는 15.6-710 Bq/kg이고 $^{232}Th$의 농도는 17.4-72.7 Bq/kg으로서 극히 높은 핵종 농도는 보이지 않으나 상대적으로 높은 $^{226}Ra$ 농도는 인산석고 적재장에서 뚜렷이 확인되며 $^{232}Th$ 농도가 높은 지점은 공장 동편 도로변 및 산체에서 잘 확인된다. 토양시료의 외부위해지수 범위는 0.24-2.01이며 평균 0.54로서 전체적으로는 위해 기준치로 제시되는 1.0 이하이지만 일부 지점에서는 1.0 이상이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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