Prussian blue is known as a superior material for selective adsorption of radioactive cesium ions; however, the separation of Prussian blue from aqueous suspension, due to particle size of around several tens of nanometers, is a hurdle that must be overcome. Therefore, this study aims to develop granule type adsorbent material containing Prussian blue in order to selectively adsorb and remove radioactive cesium in water. The surface of granular activated carbon was grafted using a covalent organic polymer (COP-19) in order to enhance Prussian blue immobilization. To maximize the degree of immobilization and minimize subsequent detachment of Prussian blue, several immobilization pathways were evaluated. As a result, the highest cesium adsorption performance was achieved when Prussian blue was synthesized in-situ without solid-liquid separation step during synthesis. The sample obtained under optimal conditions was further analyzed by scanning electron microscope-energy dispersive spectrometry, and it was confirmed that Prussian blue, which is about 9.7% of the total weight, was fixed on the surface of the activated carbon; this level of fixing represented a two-fold improvement compared to before COP-19 modification. In addition, an elution test was carried out to evaluate the stability of Prussian blue. Leaching of Prussian blue and cesium decreased by 1/2 and 1/3, respectively, compared to those levels before modification, showing increased stability due to COP-19 grafting. The Prussian blue based adsorbent material developed in this study is expected to be useful as a decontamination material to mitigate the release of radioactive materials.
본 연구에서는 산 표면 처리한 입상 활성탄(GAC)과 활성 탄소섬유(ACF)에 의한 $Pb^{2+}$와 $Ni^{2+}$ 이온의 흡착 특성을 고찰하였다. 산 표면 처리용액으로는 1.0 M 질산 용액을 사용하였다. GAC와 ACF의 표면특성분석은 pH, 등전점(pHpzc), 그리고 원소분석기를 사용하였으며, 비표면적과 기공구조는 77K에서 $N_2$ 등온흡착 방법으로 측정하였다. 본 실험결과 GAC 와 ACF를 산으로 표면 처리한 경우 산소를 포함한 작용기가 증가하였다. 이처럼 산 표면 처리에 의해 증가된 표면 작용기에 따른 GAC 및 ACF의 기공이 막힘에도 불구하고, acidic-ACF > untreated-ACF > acdic-GAC > untreated-GAC 순으로 중금속 흡착능이 증가하였다.
입상 활성탄을 이용한 회분식 흡착실험과 연속식 흡착 컬럼 실험을 통해 이온성 및 비이온성 의약품의 제거특성을 평가하였다. 초기 혼합 의약품을 10 ${\mu}g/L$로 주입한 회분식 흡착실험의 경우 입상 활성탄을 500 mg/L로 하였을 때 대상 의약품은 $94{\sim}98%$ 이상의 높은 제거율을 보였다. 이온성 의약품은 pH가 감소할수록 흡착능이 증가하였으나 비이온성 의약품의 흡착능은 pH변화에 큰 영향을 받지 않았다. 이온성 의약품은 pH가 이온화 상수(pKa) 이하로 낮아짐에 따라 COOH형태로 비이온화되어 흡착이 용이하게 되지만 pH가 pKa 이상에서는 이온 상태의 $COO^-$로 존재하게 되어 흡착이 저하되기 때문이다. 또한 pH저하는 액상내 $H^+$ 증가 및 활성탄 표면에 양하전을 증가시켜 용액으로부터 이온성 의약품을 이온 결합에 의해 제거시킬 수 있기 때문이다. 40일간 흡착 컬럼을 연속 운전한 결과 15분의 공탑체류시간(EBCT)에서는 활성탄과 의약품의 충분한 접촉시간으로 대상 의약품에 대해 $93{\sim}99%$의 제거율을 얻었다. 짧은 EBCT의 운전조건에서는 이온성 의약품 가운데 CA, IBP 및 GFZ가 다른 이온성 및 비이온성 의약품에 비해 빠르게 파과에 도달했고 EBCT의 변화에 따른 흡착특성의 변화는 비이온성 의약품에서 더 크게 나타났다. 본 연구를 통해 기존 정수 처리공정을 통해 제거되기 어려운 의약품을 입상 활성탄 흡착공정을 통해 효과적으로 제어할 수 있음을 알 수 있었다.
수계에서 검출되는 미량유해물질의 빈도와 종류가 다양해지고 있다. 따라서 정수처리시스템에서 고려되어야 할 부분으로 거론되고 있으며 제거공정과 처리효율에 대한 연구가 활발하게 진행되고 있다. 본 연구에서는 고도처리공정과 나노여과공정을 이용한 제거효율을 평가하였다. 나노여과공정의 경우 물질의 물리화학적 특성에 따라 제거율이 상이하게 나타났다. 물질의 분획분자량이 제거율이 가장 큰 영향을 미치는 것으로 확인되었다. 또한, 원수의 pH보다 높은 pKa 값을 갖거나 Log Kow 값이 2 이하인 물질의 제거효율이 감소되었다. 고도처리공정 중 산화공정에서는 대상물질의 분자량이 클수록 그리고 소수성을 띌수록 산화반응에 의한 제거효율이 감소되었다. 흡착공정에서는 산화되지 않은 대부분의 물질이 제거되었으며 $H_2O_2$에 의하여 산화가 더 잘 진행될수록 흡착반응이 향상되었다.
This study assessed the removal characteristics of taste and odor causing compounds (2-methylisoborneol and geosmin) and organic matters, using a pilot-scale ozone/granular activated carbon ($O_{3}$/GAC) process treating surface water of Pal-dang reservoir in the Han river over a 3-month period. Experiments were conducted to verify the removal efficiency of $O_{3}$/GAC process which has two different empty bed contact time (EBCT) ($O_{3}$/GAC column 1 : 10 min and 2 : 15.1 min) with 10.86 min contact time of ozonation at 1.0 mg/L $O_{3}$. Spiking test using geosmin and 2-MIB was also conducted systematically to mimic the conditions when the algae appears, specifically at the levels similar to the concentrations experienced (geosmin: 250 ng/L) in the winter of 2011. In single ozonation process, organic materials, disinfection by-products (DBPs) and their precursors were disassembled but not removed completely. Meanwhile, it was verified that organic matters, taste and odor causing compounds, and DBPs were well removed when sequentially passing through the GAC process. The pilot results also showed that GAC column with larger EBCT achieved higher removal efficiency. Specifically, in spiking tests, single $O_{3}$ process showed approximately 89% removal efficiency of geosmin and 2-MIB. $O_{3}$/GAC combined process demonstrated excellent removal of geosmin and 2-MIB, which are higher than 95%.
The widespread occurrence of dissolved endocrine disrupting compounds(EDCs) and pharmaceutical active compounds(PhACs) in water sources is of concern due to their adverse effects. To remove these chemicals, adsorption of EDCs/PhACs on granular activated carbon(GAC) was investigated, and bisphenol A, carbamazepine, diclofenac, ibuprofen, and sulfamethoxazole were selected as commonly occurring EDCs/PhACs in the aquatic environment. Various adsorption isotherms were applied to evaluate compatability with each adsorption in the condition of single-solute. Removal difference between individual and competitive adsorption were investigated from the physicochemical properties of each adsorbate. Hydrophobicity interaction was the main adsorption mechanism in the single-solute adsorption with order of maximum adsorption capacity as bisphenol A > carbamazepine > sulfamethoxazole > diclofenac > ibuprofen, while both hydrophobicity and molecular size play significant roles in competitive adsorption. Adsorption kinetic was also controled by hydrophobicity of each adsorbate resulting in higher hydrophobicity allowed faster adsorption on available adsorption site on GAC. EDCs/PhACs adsorption on GAC was determined as an endothermic reaction resulting in better adsorption at higher temperature ($40^{\circ}C$) than lower temperature ($10^{\circ}C$).
This study aimed at researching the process selection for two-stage and dual media filtration system, as a technology substituting the existing sand filter without expanding the site when retrofitting an old filter bed or designing a new one. In order to select the process for optimum complex filtration system, three running conditions have been tested. Test results demonstrated that Run 3 in which the 1st stage was filled with anthracite and coarse sand, and the 2nd stage was filled up with activated carbon and fine sand reduced the head loss and the load of turbidity substances. Also, Run 3 showed better performance in removing TOC, particle counts, THMFP and HAAFP, compared to other two conditions. 99 % of Cryptosporidium was removed. Bisphenol-A was rarely removed from the 1st stage of coarse sand and 2nd stage of fine sand, but 99 % of it was removed from the 2nd stage of activated carbon. In conclusion, when it is required to retrofit an old rapid filter bed or design a new one for the purpose of improving filtration performance, the following two-stage and dual media filtration system is suggested: the 1st stage of filter bed needs to be filled up with coarse sand to remove turbidity as the pretreatment for extending duration of filtering, the top part of 2nd stage needs to be filled up with granular activated caron to remove dissolved organic matters and others as the main process, and finally the bottom part of 2nd stage needs to be filled up with fine sand as the finishing process.
This study carried out continuous column test for estimating the regeneration efficiency with regeneration times and temperatures. More times regenerated granular activated carbon (GAC) has more ash in the GAC and has less apparent density. Two times regenerated GAC ($2^{nd}$ re-GAC) could removed the Trihalomethanes (THMs) in the water for the first two week after starting continuous column test, on the other hand five times regenerated GAC ($5^{th}$ re-GAC) did not have adsorption capacity. The THMs concentration in the effluent was almost equal or higher than that of influent at the first time of continuous column test. $2^{nd}$ re-GAC showed much more DOC adsorption capacity than $5^{th}$ re-GAC and the GAC which was regenerated with $700^{\circ}C$ had highest DOC removal efficiency among the GACs with 600, 700, 800, $900^{\circ}C$ regeneration temperatures. It is anticipated the cost of GAC regeneration could be saved more 100 million won by reducing the furnace temperature of 3rd~4th and 5th~6th about $150^{\circ}C$ compared to the current regeneration condition.
본 연구는 활성탄에 의한 congo red의 흡착 거동에 대해 회분식 실험을 통해 알아보았다. 흡착변수로 흡착제의 양, pH, 초기농도와 접촉시간과 온도를 사용하였다. 흡착평형자료는 Langmuir, Freundlich, Temkin 및 Dubin-Radushkevich 식에 적용하여 보았다. 평가된 Freundlich 분리계수(1/n)로부터 활성탄에 의한 congo red의 흡착공정이 적절한 처리방법이 될 수 있음을 알았고, Temkin 상수(B)와 Dubinin-Radushkevich 상수(E)로부터 물리흡착공정임을 알았다. 동력학적 실험을 통해 흡착공정이 유사이차반응속도식에 잘 일치함을 알았다. 입상활성탄에 대한 congo red의 흡착공정은 발열반응(${\Delta}H$=42.036 kJ/mol)이었고, Gibbs 자유에너지값(${\Delta}G$=-2.414~-4.596 kJ/mol)은 온도가 증가할수록 감소하였다.
본 연구에서는 산과 계곡에 폐기물로 방치되어 있는 석탄폐석의 재활용 및 자원화의 측면에서 수처리에 이용될 수 있는 흡착제의 개발을 위한 기초실험이 수행되었다. 석탄폐석으로는 굴진폐석과 선탄폐석이 이용되었으며, 석탄폐석 자체가 지니고 있는 흡착능 실험과 열처리로 인한 흡착능 개선 여부를 검토하였다. 처리 대상물질은 중금속, 색도, 그리고 COD등을 선정하였다. 실험조건은 회분식과 컬럼식으로 구분하여 각각 이루어졌으며, 실험결과 다음과 같은 결론을 얻을 수 있었다. 1) 천연상태의 석탄폐석은 약 20~30%의 중금속 흡착능을 지니고 있는 것으로 나타났으며, 탄화 공정인 간단한 열처리만으로도 약 2~5배의 흡착능 향상이 이루어졌다. 2)석탄폐석의 열처리 조건 변화에 따른 중금속 흡착능을 비교한 결과, 50$0^{\circ}C$에서 6시간 반응시킨 것이 가장 우수하였다. 3)칼럼실험에 있어 기존의 입상활성탄 보다 처리효율이 저조하나 석탄폐석은 무가공 상태로도 약 20~60%의 COD 및 색도를 제거할 수 있었다. 4) $500^{\circ}C$, 에서 6시간 열처리된 폐석의 컬럼실험에서 생물학적 유출수의 색도 제거에 우수함을 알 수 있었으며, 중금속 및 COD제거에 있어서는 여과 속도에 따라 많은 차이를 보였다. 따라서 석탄폐석을 흡착제로의 활용이 가능할 것으로 판단되며, 본 연구 이외에 활성화 공정을 적용할 경우 흡착정도는 더 향상 될 것으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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