산성비의 한 가지 원인으로 알려진 이산화황($SO_2$)을 포함한 대기 오염물질인 연도 기체의 배출 허용 기준이 엄격해지고 있다. 배연 탈황 기술의 효율을 획기적으로 높일 수 있는 분리막 접촉기의 개발에 필요한 기초 설계 자료를 제공하고자 평판형 분리막 접촉기 실험 장치를 설계 및 설치하여 이산화황 투과 특성 평가를 수행하였다. 평판형 분리막 접촉기를 이용한 이산화황의 제거에 미치는 흡수제 농도와 공급 기체 내의 이산화황 농도의 영향, 공급 기체 유량 및 분리막 재질에 따른 영향을 확인하고자 하였다. 흡수제 농도가 증가할수록 이산화황 제거 효율이 증가하였으며, 이산화황 농도가 증가할수록 제거 효율이 감소하였다. 또한 공급 기체 유량이 증가할수록 제거 효율이 감소하였으며 분리막 재질은 제거 효율에 큰 영향을 끼치지 않음을 확인할 수 있었다.
이산화황 흡수 수용액이 다공성 분리막 접촉기를 연속적으로 순환하는 시스템에서 다양한 운전변수에 따른 이산화황의 분리 효율을 고찰하였다. 공급 기체로는 이산화황/공기 혼합 기체를 사용하였으며 흡수제로는 $Na_2SO_3$ 수용액을 사용하였다. 운전 변수들인 흡수제 농도와 공급 기체 내의 이산화황 농도, 분리막 재질, 흡수제 유속 변화에 따른 분리 효율에 대한 영향을 확인하고자 하였다. 흡수제의 농도 0.05 M에서 0.2 M로 증가할수록 이산화황 제거 효율은 74%에서 100%로 증가하였다. 이산화황 농도가 700 ppm에서 2,500 ppm으로 증가할수록 제거 효율은 100%에서 75%로 감소하였다. 또한 흡수제의 유속이 2.5 mL/min에서 15 mL/min으로 증가할수록 제거 효율은 85%에서 100%로 증가하였고, 분리막은 기공률이 클수록 제거 효율이 증가함을 확인할 수 있었다.
본 이산화황이 잔류하는 한약재를 탕제로 달이는 방식에 따라 효율적으로 제거하는 방법을 찾기 위해 약 달이는 방식을 전통약탕기와 진자약탕기 2종류로 설정하였다. 전통약탕기로 156.4ppm을 함유하는 한약재를 1시간 달였을 때 96.7%의 제거효율을 보였으며, 2시간 달였을 때 100% 제거됨을 알 수 있었다. 전통약탕기 뚜껑을 전통한지, 일반한지, 거름종이, 일반종이를 사용하였을 경우 전통한지를 사용할 경우가 이산화황 제거효율이 가장 우수한 것으로 나타났다. 전통한지의 초기 pH는 10.03으로, 전통약탕기에 이산화황이 48ppm, 193ppm, 753ppm 및 1,506ppm 함유하는 한약재를 넣고 1시간 달인 후 pH 측정결과 9.37, 9.14, 8.9 및 8.03으로 각각 나타났다. 전자약탕기 파이롯트실험은, 전자약탕기로 1시간 약을 달일 경우 82.8%의 이산화황제거율을 보였으며, 약탕기 내부 중판부분에 전통한지, 거름종이, 활성탄, 참숯을 넣고 약을 달였을 때 73.6%, 72.8%, 73.9% 및 69.5%의 제거율을 보여 전자약탕기는 내부에 어떤 물체를 넣었을 경우 이산화황의 휘발을 방해하여 제거를 방해하는 것으로 나타났다.
The effect of spray characteristics on desulfurization yield was evaluated by performing experiments with pilot spray drying sorber (SDS). Among the variables of operating conditions, the slurry-spraying conditions were chosen as major parameters; Stoichiometric ratio and Sauter mean diameter of slurry droplet were varied for the different gas temperatures and $SO_{2}$ concentrations in the inlet gas flow. From the experimental results, we proposed semi-empirical models of desulfurization yield for both Stoichiometric ratio and Sauter mean diameter of droplets. The optimal condition of spray can be determined based on these results, which might be applied to the design or scale-up of SDS systems.
본 연구는 에너지를 집중적으로 사용하는 발전소와 대규모 공장 단지에서 발생하는 배기가스 중에 포함된 황산화물의 제거 방법에 관한 것으로서, 활성탄의 적절한 전처리를 통해 이산화황 흡착능을 향상시켜 머지 않은 장래에 엄격히 적용될 대기오염 기준을 만족시킴과 동시에, 오염 물질의 제거 효율이 높고 폐기물 매립의 부담이 없는 건식 탈황 공정의 효율향상에 기여하는 것을 목적으로 하고 있다. Activated Char나 활성탄을 이용하여 황산화물과 질소산화물을 동시에 제거하기 위해서는 Carbon 표면을 적절하게 처리함으로써 활성탄의 촉매활성을 향상시키는 것이 필요하다. 따라서 본 연구에서는 활성탄을 열 및 $O_2$-NH$_3$ 혼합가스로 전처리하여 표면의 특성 변화와 SO$_2$ 흡착능에 미치는 영향을 살펴보았다. Coconut Shell로부터 제조한 활성탄을 NH$_3$의 농도를 변화시켜가며 $O_2$와의 혼합가스로 973~1173K에서 열처리하는 방법에 의해 전처리하여, 이률 고정층 반응기에서 SO$_2$흡착 및 반응실험을 수행하였고, 이 과정 중의 활성탄 표면의 특성변화를 원소분석, TPD(Temperature Programmed Desorption), FTIR(Fourier Transform Infrared Spectroscopy), Acid-Base Titration, SEM(Scanning Electrolic Microscopy)등의 분석 방법을 통해서 알아보았다. 그 결과, 활성탄을 열 및 $O_2$-NH$_3$혼합가스로 처리하여 환원성 분위기 하에서 표면 활성점을 증가시킴으로써 황산화물 흡착제거율이 향상됨을 얻었다.
Flue gas control systems for small-scale combustors must be designed to provide highly effective removal of three criteria pollutants (S $O_{2}$, N $O_{x}$ and particulate matter), and must be safe, reliable and small. These requirements make dry, regenerative clean-up process particularly attractive and this paper describes a new concept for integrated pollutant control : a filter comprised of layered, gas permeable membranes that act as an S $O_{2}$ sorbant, a N $O_{x}$ reduction catalyst and a particulate filter. A mixed metal oxide sorbent, Cu-Ce was used as a sorbent/catalyst and the activity was compared with Cu-7Al. The S $O_{2}$ removal eficiency of Cu-Ce was increased with temperature increase up to 500$^{\circ}$C and the catalytic activity for NO was higher than that of Cu-7Al. By the sulfation of Cu-Ce, the reduction activity was increased at the temperature higher than 350$^{\circ}$C. The regeneration of Cu-Ce was very fast and some amount of elemental sulfar was found.
A pilot-scale Spray Drying Sorber (SDS) system was set up to evaluate the effect of spray characteristics on the desulfurization yield. The size distribution and the Sauter Mean Diameters of slurry droplets were measured in advance using the optical size measurement system, Malvern 2600. The desulfurization yield of the drying chamber by size was measured for the conditions of inlet gas and spray injection. As a reagent, 10% limestone slurry of $Ca(OH)_2$ was treated with flue gas containing $SO_2$, and the combustion gas analyzer and gas detectors were attached to measure the $SO_2$ concentration. With a flow rate of 144 Nm3/h and a temperature range of $200{\sim}300^{\circ}C$, the experiments were performed for the Stoichiometric Ratio (SR) of 1.0 to 3.0 and droplet mean diameter of 6.5 to $34.3{\mu}m$. In case of smaller spray droplets, the desulfurization efficiency improved due to the increase of total droplet surface area, while the reduction in evaporation time reduced the contact time between the droplets and $SO_2$ gas. In some typical region of droplet diameter, this negative effect, reduction of contact time, became dominant and the desulfurization yield decreases the desulfurization yield in spite of the expansion in absorption area. These results revealed that there exists the optimal size of spray droplets for a given state, which is determined by the compromise between the total surface area of slurry droplets and the evaporation time of droplets. The measurements also indicated that the inlet temperature of flue gas changes the optimal injection condition by varying the driving force for evaporation. The results confirm that the effect of the evaporation time of slurry droplets should be considered in analyzing the desulfurization yield as well as the total surface area, for it is a significant aspect of the correlation with the capabilities of $SO_2$ absorption in wet droplets. In conclusion, the optimal condition of spray can be determined based on these results, which might be applied to design or scale-up of SDS system.
가압순산소 연소는 발전 공정의 온실가스 포집 기술의 하나로서, $CO_2$의 압축 전 단계에 FGC (Flue gas condensor)를 통해 배가스 내 수분의 잠열을 회수하여 효율을 높일 수 있다. 또한 FGC는 가스의 용해도를 이용하여 $SO_x$ 및 $NO_x$를 동시에 효과적으로 제거할 수 있는 장점이 있다. 이 연구에서는 FGC의 방식 중 하나로서 직접 접촉식 응축기를 고안하여 $SO_x$ 및 $NO_x$의 저감율을 평가하였다. 특히 가스가 물에 직접 통과할 때 용해를 통한 저감효율을 측정하기 위해 단독가스와 혼합가스로 분리하여 상압에서 10 bar까지의 압력조건을 변수로 실험을 진행하였다. 단독 가스 실험결과 $NO_x$는 상압에서 저감율이 약 20%, 10 bar 압력조건에서 약 76%로 크게 증가하였다. 또한 $SO_2$는 높은 용해도로 전량이 용해하여 초기 저감율에 큰 차이가 나타나지 않았으나, 압력이 증가할수록 최고 저감율이 유지되는 시간이 증가하였다. 동시저감 실험 결과 상압에서 $NO_x$의 저감율은 13%이나, 압력이 상승할수록 헨리법칙에 의한 용해도 증가에 따라 20 bar에서 56%로 증가하였다. $SO_2$는 초기에 다량 용해된 후 다시 배출 농도가 증가하는 폭이 상압에서는 1,219 ppm, 20 bar에서는 165 ppm으로 감소하였다. 결론적으로 $NO_x$ 및 $SO_x$ 모두 압력이 높아질수록 저감율이 증가하였으나, 단독가스 실험과 비교하면 저감율이 감소함을 확인하였다. 이는 혼합가스 투입으로 인해 반응기 내부에 채운 물의 산성화가 빠르게 이루어졌기 때문이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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