• 광물과 암석
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• 제34권3호
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• pp.169-176
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• 2021

본 연구는 압력을 이용한 제올라이트 내 중금속 양이온 또는 CO₂ 기체 포집 등의 응용연구를 하기 위한 기초 단계로 제올라이트의 압력 및 압력전달 매개체(Pressure-transmitting medium, PTM)에 따른 결정구조의 변화를 알아보기위한 목적으로 실험을 진행하였다. 천연 제올라이트 멜리노이트(Merlinoite, (K,Ca_0.5,Ba_0.5,Na)₁₀ Al₁₀Si₂₂O₆₄× 22H₂O)와 동일한 골격구조를 가지는 합성 물질인 제올라이트-W(K_6.4Al_6.5Si_25.8O₆₄× 15.3H₂O, K-MER)의 압력 하 압력전달 매개체에 따른 선형 압축률 및 체적 탄성률의 변화에 대한 X선 회절연구를 진행하였다. 합성된 시료는 정방정계에 속하는 I4/mmm 공간군으로 확인되었다. 압력전달 매개체 중 제올라이트의 동공 및 채널을 투과할 수 있는 투과 매개체(Penetrating medium)로 물, 이산화탄소를, 비투과 매개체로 실리콘 오일(Silicone-oil)을 각각 사용하였으며, 상압에서 최대 3 GPa까지 약 0.5 GPa 간격으로 가압하였다. 다이아몬드 고압유도장치 및 방사광 X-선원을 이용하여 압력 하 시료의 분말 회절을 측정하였고, 르바일(Le-Bail)법 및 버치-머내한 상태방정식을 이용하여 격자상수 및 체적탄성률의 변화를 관찰하였다. 모든 실험에서 c축의 선형압축률(𝛽^c)은 0.006(1) GPa^-1또는 0.007(1) GPa^-1의 값을 보여 압력 증가 대비 유사한 압축률을 보인 반면, a축의 압축률(𝛽^a)은 실리콘 오일 실험에서 0.013(1) GPa^-1을 보여 물과 이산화탄소 (𝛽^a=0.006(1) GPa^-1) 실험결과에 비해 압축률이 약 두 배정도 큰 것으로 확인할 수 있었다. 체적탄성률(K₀)은 물, 이산화탄소, 실리콘 오일의 실험에서 각각 50(3) GPa, 52(3) GPa, 29(2) GPa로 도출되었다. 압력 증가에 따른 ac면의 orthorhombicity를 측정한 결과 물과 이산화탄소 실험에서는 0.350~0.353의 비교적 일정한 값을 보였으나, 실리콘 오일의 실험에서는 y = -0.005(1)x + 0.351(1)의 함수를 만족시키며 압력이 증가할수록 값이 점차 작아졌다.

• 한국해양환경ㆍ에너지학회지
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• 제18권2호
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• pp.94-101
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• 2015

$CO_2$ 배출을 줄이기 위해서 최근 $CO_2$ 포집 및 저장 기술에 관한 연구가 전세계적으로 활발히 진행되고 있다. 국내에서는 해양퇴적층을 대상으로 한 $CO_2$ 저장 연구가 활발히 진행되고 있다. 이러한 $CO_2$ 저장 연구에서 가장 중요한 요소 중 하나는 안전성 확보이다. 지중저장의 안전성 확보를 위해서 저장 $CO_2$의 누출 가능성과 누출 특성을 예측하는 것은 매우 중요하다. 본 연구에서는 해양지중에 저장된 $CO_2$가 단층을 통하여 누출될 수 있는 시나리오를 가정한 후, 지중공간 내 $CO_2$ 확산 및 누출 거동을 TOUGH2-MP ECO2N을 사용하여 시뮬레이션 하였다. 대상 저장지는 150 m 수심의 대륙붕 해저 825 m 지점에 있는 두께 150 m의 대염수층이고, 누출이 진행되는 경로는 주입정에서 1,000 m 떨어진 단층이다. 저장된 $CO_2$는 주입 압력과 밀도차에 의한 부력에 의해서 이동하게 된다. $CO_2$가 해수면으로 누출되기 위해서는 주입정에서 인가된 압력차가 $CO_2$를 단층 하단에 도달할 수 있게 할 만큼 충분히 커야 한다. 단층 하단에 도달한 $CO_2$는 추가적인 압력 구배가 없어도 부력에 의해서 누출된다. $CO_2$ 주입과 동시에 공극수는 $CO_2$가 누출되기 전까지 지속적으로 해저면으로 누출된다. $CO_2$가 해저면에 도착하면 공극수의 누출은 중단되고, 누출되는 $CO_2$질량에 상응하는 해수가 부력의 반대 작용으로 인해 단층으로 유입되는 것으로 계산되었다. 주입량이 누출에 미치는 영향을 평가하기 위하여 연간 $CO_2$ 주입량 100만 톤, 75만 톤, 50만 톤 에 대한 민감도분석을 수행하였으며, 누출이 일어난 시점은 주입 후 각각 11.3 년, 15.6년, 23.2년으로 계산되었다. 또한, 주입이 종료 된 이후에도 누출은 특정 기간 동안 지속되는 것으로 계산되었다. 누적 주입량 대비 누적 누출량은 연간 $CO_2$ 주입량이 100만 톤, 75만 톤, 50만 톤인 경우, 각각 19.5%, 11.5%, 2.8% 이다.

• 한국광물학회지
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• 제28권1호
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• pp.39-49
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• 2015

최근 세계적으로 탄소포집 및 저장(CCS, carbon capture and storage)기술에 대한 연구가 많이 수행되고 있다. 이번 연구는 폐시멘트 미분을 이산화탄소를 포집하는 광물탄산화(mineral carbonation)의 효율적인 재료로 활용하기 위한 연구의 일환으로 수행하였다. 0.15 mm 미만으로 체가름된 시멘트 풀(W:C = 6:4)과 $200m{\ell}$ 용액을 포함하는 반응용기에 순도 99%의 $CO_2$ 가스를 주입하는 직접수성탄산화 실험을 수행하고, 두 종류 첨가제(NaCl, $MgCl_2$)의 탄산화에의 영향을 분석하였다. 특히, 첨가제의 종류와 pH변화에 따른 탄산화 과정, 생성되는 탄산염광물의 종류와 특성에 대하여 자세히 연구하였다. 직접수성탄산화 실험 결과 pH는 $CO_2$의 주입으로 지속적으로 감소하였다. $Ca^{2+}$ 이온 농도는 $MgCl_2$가 첨가제로 활용한 경우에는 지속적으로 감소하였지만 $MgCl_2$를 첨가하지 않은 경우에는 감소하다가 pH가 낮아짐에 따라 생성된 탄산염광물의 용해로 다시 증가하는 경향을 보였다. 생성물질에 대한 X-선 회절분석 결과, $MgCl_2$를 첨가하지 않은 경우에는 방해석이 우세하게 나타났고, $MgCl_2$를 첨가제로 활용한 경우에는 $Mg^{2+}$ 이온의 영향으로 아라고나이트가 우세하게 나타났다. 또한 pH 단계별 직접수성탄산화 실험결과, $MgCl_2$를 첨가하지 않은 경우에는 pH가 높은 실험 초기에 나타난 바테라이트는 pH가 낮아질수록 결정도가 좋은 방해석으로 전환되는 것을 확인하였고, $MgCl_2$를 첨가제로 활용한 경우에는 pH가 낮아질수록 방해석의 함량은 감소하고 아라고나이트의 함량이 증가하는 것을 알 수 있었다.

• 환경영향평가
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• 제26권2호
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• pp.93-104
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• 2017

CCS (Carbon Capture and Storage)는 공업용 자원이나 에너지 기반의 자원으로부터 $CO_2$를 포집하여 고갈 유 가스전, 석탄층, 바다, 심부 대염수층 등에 저장하는 기술이다. 그러나 잠재적인 $CO_2$ 누출은 환경문제를 유발할 수 있기 때문에 저심도에서 $CO_2$의 누출을 검출할 수 있는 모니터링 기술이 필요하다. 따라서 본 연구는 인위적인 $CO_2$ 누출실험을 통해 지표면 부근에서 토양 $CO_2$가 확산되는 경향을 분석하고자 실시하였다. 시험대상지 "The Environmental Impact Evaluation Test Facility (EIT)"는 2015년에 충북 음성군 대소면에 설치되었다. 총 5개의 구역 중 2, 3, 4구역에서 약 34 kg $CO_2$/day/zone의 $CO_2$를 2015년 10월 26일부터 30일까지 주입하였다. $CO_2$ 플럭스는 LI-8100A를 이용하여 3구역의 누출구로부터 0m, 1.5m, 2.5m, 10m 지점의 지표면에서 11월 13일까지 매 30분마다 측정하였으며, $CO_2$ 농도는 GA5000을 이용하여 3개 구역의 누출구로부터 0m, 2.5m, 5.0m, 10m 지점의 15cm, 30cm, 60cm 깊이에서 11월 28일까지 1일 1회 측정하였다. $CO_2$ 플럭스는 누출시작 5일 후에 누출구로부터 0m 지점에서 확인되었으며 누출이 종료된 이후에도 11월 13일까지 계속 증가하였다. 2.5m, 5.0m, 10m 지점의 $CO_2$플럭스 간에는 유의한 차이를 보이지 않았다. 한편, $CO_2$ 농도는 인위적인 $CO_2$ 누출이후 둘째 날에 3구역의 누출구로부터 0m 지점의 60cm 깊이에서 38.4%로 측정되었다. $CO_2$ 농도는 시간이 지날수록 수평적으로 더 넓게 확산되었으나, $CO_2$ 누출을 종료할 때까지 모든 구역에서 누출구로부터 5m 지점까지만 검출되었다. 또한, $CO_2$ 누출 마지막 날에 30cm와 60cm 깊이에서 $CO_2$ 농도는 각각 $50.6{\pm}25.4%$와 $55.3{\pm}25.6%$로 유사하게 측정되었으나, 15cm 깊이에서는 $31.3{\pm}17.2%$로 다른 지점에 비해 유의하게 낮은 것으로 나타났다. $CO_2$ 누출을 종료한 후 모든 구역의 모든 깊이에서 $CO_2$ 농도는 약 1달 동안 서서히 감소하였지만 누출 직후보다는 여전히 높았다. 결론적으로 누출구로부터 가깝고 깊이가 깊을수록 $CO_2$ 플럭스와 농도는 높은 것으로 나타났으며, 누출이 된 $CO_2$ 기체는 누출이 멈추더라도 장기간 토양 내에 잔류할 수 있기 때문에 장기 모니터링이 필요할 것으로 판단된다.

• Korean Chemical Engineering Research
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• 제50권6호
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• pp.1002-1007
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• 2012

에너지 수요의 지속적인 증가는 화석 연료의 사용을 통해 상당한 부분이 충족되고 있으며 이로 인한 이산화탄소의 배출은 지구온난화의 주요 원인으로 인식되고 있다. 대규모 발생원으로부터 이산화탄소를 포집하기 위한 방안의 하나로 흡수 공정이 적용되고 있으며, 흡수제의 흡수 및 재생으로 구성된 연속 순환 공정 특성상 흡수제의 특성뿐만 아니라 흡수 재생 운전 조건은 전체 공정 성능에 매우 중요한 부분을 차지한다. 이러한 최적의 운전 조건은 실제로 운전되고 있는 공정에서 찾아내는 것이 최선이라 할 수 있으나, 이를 위해 실제 상용 공정의 운전 변수를 임의로 변경하는 것은 공정 안정성 측면에서 현실적으로 불가능한 경우가 많다. 따라서 본 논문에서는 이러한 현실적인 제약을 극복하고자 흡수제의 기-액 상평형에 대한 이론적인 접근법을 적용하였다. 12 wt% $NH_3$ 수용액을 이용한 $CO_2$ 흡수 공정에서 최적 흡수 재생 조건 파악에 적용된 이론적인 접근법을 20 wt% Monoethanl amine (MEA) 수용액에 적용하여 흡수제의 최적 재생 조건을 예측하였다. 12 wt% $NH_3$ 수용액을 $CO_2$ 흡수 재생 공정에 사용할 경우, 재생 공정으로 공급하는 흡수액의 $CO_2$ 부하(loading)를 0.4 이하로 유지하는 것이 필요한 반면, 20 wt% MEA 수용액을 사용하는 경우에는 재생 공정으로 공급되는 흡수액의 $CO_2$ 부하에 대한 제한이 필요 없음을 알 수 있었다. 최적 재생 온도는 이론적 접근법을 이용해서 재생 공정으로 공급되는 흡수액의 $CO_2$ 부하에 따라 결정할 수 있으며, 재생된 흡수액의 $CO_2$ 부하는 흡수 공정에서 필요한 $CO_2$ 흡수량에 따라 결정되고 이를 기준으로 최적 재생 온도에 해당하는 열원의 공급량을 결정할 수 있게 된다. 12 wt% $NH_3$ 수용액을 이용한 실험실 규모의 연속 $CO_2$ 흡수 재생 실험에서 최적 재생 조건을 비교적 정확하게 예측할 수 있었던 이론적 접근법을 20 wt% MEA 수용액에 적용하여 최적 재생 조건 예측에 적용할 수 있음을 확인하였고, 실제 화학흡수제를 이용한 $CO_2$의 흡수 재생 공정의 설계 및 운전에 사용할 수 있는 가능성을 확인하였다.

• 한국해양환경ㆍ에너지학회지
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• 제9권4호
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• pp.243-252
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• 2006

산업혁명이후 대기중 이산화탄소 등 온실기체의 농도는 꾸준히 증가하고 있고, 이에 따른 기후변화와 해수면 상승 등의 문제의 심각성에 대한 전세계적인 관심이 증가하고 있다. 따라서 인간활동에 의해 대기중으로 방출되는 $CO_2$의 배출량을 줄이기 위한 다양한 방법이 제안되고 있다. 그 중에서 최근 $CO_2$를 해양 심층부에 직접 투기하거나(해양분사법), 해저면(해양저류법)또는 지중에 주입(해양지중법)하여 격리하고자 하는 방안에 대한 국내외 관심이 높아지고 있다. 특히 해양은 대기와는 비교도 할 수 없을 만큼 큰 $CO_2$의 저장고로서 이미 대기중 $CO_2$ 농도의 증가는 표층해수로 유입되는 $CO_2$ 유입량을 증가시키고 있다. 향후 100년간 해수로 유입되는 $CO_2$는 크게 증가할 것으로 예상되는데 이에 따라 표층 해수의 pH는 최대 0.4이상 낮아질 수 있다는 전망이 나오고 있다. 이와 같은 해수의 산성화는 산호, 석회조류(cocolithophorid)와 같이 몸의 일부를 석회질로 구성하는 생물들의 성장에 심각한 저해 영향을 미칠 수 있음이 실험적으로 밝혀지고 있다. 뿐만 아니라 성게나 어류의 유생과 같이 환경변화에 민감한 생물들은 $0.1{\sim}0.2$ 정도의 pH 변화에 의해서도 발생이 저해될 수 있다는 연구 결과는 대기중 $CO_2$ 농도 증가에 따른 해양생태계 훼손의 가능성을 더욱 높이고 있다. 반면에 대기중으로 배출되기 전에 포집된 $CO_2$ 심해처리는 처리지역 주변의 용존 이산화탄소 농도를 증가시키고 해수의 pH를 감소시켜 심해생태계를 교란할 수 있는 가능성이 높다. 따라서 심해처리 기술을 개발하는 단계에서 처리과정에서 발생할 수 있는 다양한 생물학적 위해성에 대한 충분한 검토가 필요할 것이다. 국내에서는 발광미생물과 저서단각류에 대한 용존 $CO_2$의 저해 영향에 대한 시범적인 연구가 본 연구진에 의해 수행되었는데 해수의 pH가 1.5 이상 감소한 경우에는 유의한 저해영향이 관찰됨을 알 수 있었다. 특히 단각류의 경우 동일한 pH에서도 $CO_2$로 산성화된 해수의 독성영향이 더욱 큰 것으로 나타났다. 본 논문에서는 현재까지 $CO_2$ 해양생물학적 영향에 관련하여 국내외에서 이루어진 여러 연구 결과들을 방법론에 따라 정리하였다. 이러한 연구 결과들은 향후 대기중 $CO_2$ 증가 또는 해양처리에 따른 용존 $CO_2$ 농도 증가에 따른 생태계 위해성을 예측하는 데에 이용될 수 있을 것으로 판단된다.

• 한국신재생에너지학회:학술대회논문집
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• 한국신재생에너지학회 2010년도 추계학술대회 초록집
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• pp.130.2-130.2
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• 2010

2020년까지 대형 CCS (Carbon Capture and Storage) Demo Plant 시장 (100MW 이상) 이 형성될 전망이다. 발전 부문에서 대규모 CCS 실증 프로젝트는 총 44개이며 연소전(41%), 연소후(28%), 순산소(3%) 프로젝트가 계획되어 있다. 순산소 연소 기술은 실증진입단계, 연소후(USC) 기술은 상용화 추진단계, 연소전 (IGCC) 기술은 실증완료 이후 상용화 진입 단계이다. IGCC 발전의 석탄가스화 기술은 타 산업분야에 서 상용화 되어있어 기술신뢰성이 높다. IGCC 단위설비 기술 개발을 통한 성능개선 및 비용절감에 대한 잠재력을 가지고 있기 때문에 미래의 석탄발전기술로 고려되고 있다. IGCC 기술은 가장 상용화에 앞서있지만 아직까지 IGCC+CCS 대형 설비가 운전된 사례가 전 세계적으로 없으며 미국 EPRI 등에서 Feasibility Study 단계이다. 현재 국책과제로 수행중인 300MW급 태안 IGCC 플랜트를 대상으로 향후 CCS 설비를 적용했을 경우에 대해 기술 타당성 검증을 목적으로 IGCC+CCS 모델링을 수행하였다. 모델링은 스크러버 후단의 합성 가스를 대상으로 하였다. Water Gas Shift Reaction (WGSR) 공정 및 Selexol 공정을 구성하여 최종 단에서 수소 연료를 생산할 수 있도록 하였다. WGSR 공정은 Co/Mo 촉매반응기로 구성되었다. WGSR 모델링을 통하여 주입되는 스팀량 (1~2 mol-steam/mol-CO) 및 온도 변화 ($220-550^{\circ}C$)에 따른 CO가스의 전환율을 분석하여 경제적인 설계조건을 선정하였다. Selexol 공정은 $H_2S$ Absorber, $H_2S$ Stripper, $CO_2$ Absorber, $CO_2$ Flash Drum으로 구성된다. Selexol 공정의 $CO_2$와 $H_2S$ 선택도를 분석 하였으며 단위 설비별 설계 조건을 예측하였다. 모델링 결과 59kg/s의 합성가스($137^{\circ}C$, 41bar, 가스 조성은 $CO_2$ 1.2%, CO 57.2%, $H_2$ 23.2%, $H_2S$ 0.02%)가 WGSR Process를 통해 98% CO가 $CO_2$ 로 전환되었다. Selexol 공정을 통해 $H_2S$ 제거율은 99.9%, $CO_2$제거율은 96.4%이었고 14.9kg/s의 $H_2$(86.9%) 연료를 얻었다. 모델링 결과는 신뢰성 검증을 통해 IGCC+CCS 전체 플랜트의 성능예측과 Feasibility Study를 위한 자료로 활용될 예정이다.

• 대한기계학회논문집B
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• 제34권1호
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• pp.27-34
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• 2010

본 연구에서는 순환방식의 1000 CMH급 전기집진장치 성능평가 시스템 구축하여, 대용량 순산소 연소 장치 없이 순산소 연소가스 모사 조건(고농도 $CO_2$ 조건)에서 엣지-평판형 전기집진장치를 방전극 형상, 집진판 간격, 유입속도, 가스조성 및 분진 입경에 따라 성능을 평가하였다. $CO_2$ 70% 조건에서 3 종 방전극에 대해 성능 비교를 한 결과, 방전극 편 면적이 넓은 방전극이 상대적으로 높은 포집효율을 나타내었다. 또한 유입속도가 감소할수록, 분진 입경이 증가할수록, 집진판 간격이 좁을수록 분진 집진 효율이 증가하였으나, $CO_2$ 농도가 증가할수록 효율이 감소하였다. 그러므로 $CO_2$ 농도가 높을 것으로 예상되는 순산소 연소 등 배기가스 조건에 적용되는 전기집진장치를 설계할 경우, 기존과 동일한 단위 가스 체적 당 코로나 전력 조건에서 집진장치 내부 유속을 줄이거나 집진판 간격을 좁히는 설계변화가 요구되며, 방전극의 경우 방전편 면적이 넓으면서 코로나 전류가 높은 방전극이 적용되야 할 것으로 판단된다.

• 한국미생물·생명공학회지
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• 제37권4호
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• pp.293-305
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• 2009

메탄은 온실효과가 이산화탄소 보다 20배 이상인 대표적인 non-$CO_2$ 온실가스이다. 매립지는 주요 인위적 메탄 발생원으로, 매립지의 메탄 발생량은 연간 35~73 Tg(tera gram)으로 추정된다. 바이오커버(개방형 시스템)과 바이오필터(폐쇄형 시스템)을 이용하는 생물학적 방법은 메탄을 회수하여 자원화하기에는 메탄 농도가 너무 낮거나 가스 포집정이 설치되어 있지 않는 노후화된 매립지나 소규모 매립지로부터 메탄 배출을 저감할 수 있는 유용한 방법이다. 메탄을 유일탄소원과 에너지원으로 활용하는 메탄산화세균은 이러한 생물학적 방법에 있어 메탄을 산화시켜 제거하는데 매우 중요한 역할을 담당한다. 토양, compost, 지렁이 분변토 등과 같은 다양한 충전재를 이용하여 실험실 규모의 바이오커버/바이오필터의 메탄산화효율에 관한 많은 연구가 진행되었다. 이 중에서 compost는 가장 많이 이용되고 있는 충전재이고, compost를 이용한 바이오커버/바이오필터의 메탄산화속도는 50에서 $700\;g-CH_4\;m^{-2}\;d^{-1}$로 보고되고 있다. 또한, 실제 매립지에 파일럿 규모의 바이오커버/바이오필터를 설치하여 메탄 배출 저감 효과에 관한 연구도 진행되고 있다. 매립지의 메탄 배출 저감은 탄소배출권 거래와 연관될 수 있으므로, 바이오커버/바이오필터에 의한 메탄 저감량을 정확하게 평가하는 것이 매우 중요하다. 그러므로, 매립지 현장에 설치된 바이오커버/바이오필터의 성능을 평가하는 방법은 표준화되어야 하며, 메탄 저감량을 정확하게 정량화할 수 있는 방법 개발이 필요하다.

• 한국응용과학기술학회지
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• 제29권1호
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• pp.1-12
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• 2012

본 논문은 다양한 시설내에 적은 농도의 $CO_2$ 제거를 위한 선택적 $CO_2$ 흡수능력을 향상시킨 흡착제의 효율평가에 관한 것이다. 직경 4mm의 구형 흡착제는 시판용 제올라이트에 첨가제, 물, 바인더, LiOH를 섞어 제조하였다. 칼럼테스트에서 400분 이내에 90% 이상의 $CO_2$흡착효율을 나타내었고, 흡착필터모듈 흡착능력을 평가하기 위해 회분식과 연속식타입의 챔버테스트가 시행되었다. 회분식테스트에서 30분 이내에 약 92%의 $CO_2$가 제거되는 것을 확인하였다. 연속식테스트에서 30분 이내 70%의 $CO_2$가 제거효율을 보였으며, 2,500ppm 이상의 $CO_2$가 제거되는 것을 확인하였다. 재현성테스트를 수차례 수행한 결과 15일동안 1,000ppm 이상의 $CO_2$가 연속적으로 제거됨을 보였다. TGA 분석법을 이용한 흡착량 분석에서 흡착제 g당 5.0mmol의 $CO_2$를 흡착하는 것으로 나타났다. 본 연구에서 개발된 흡착제는 상온에서 저농도 $CO_2$ 실내환경에 적용가능한 것으로 판단된다.