본 연구는 이산화탄소 지중저장 과정에서 주입 유체의 온도 변화가 심부 지질구조 내로 주입된 초임계 이산화탄소의 거동과 대체율에 미치는 영향을 정량적으로 규명하기 위하여 초임계 이산화탄소 대체 유체인 헥산을 적용한 마이크로모델 실험을 수행하였다. 본 실험에서는 탈이온수로 포화된 마이크로모델 내부로 헥산의 주입이 개시되는 시점부터 헥산과 공극수의 분포가 평형상태를 이루는 시점까지의 비혼성 대체 과정을 시각적으로 관찰하였다. 실험을 통하여 획득한 이미지는 분석 프로그램을 통하여 전체 공극 구조에 대한 헥산의 대체 면적비를 산정하는데 사용하였으며, 단일 공극 규모에서와 거시적 규모에서의 헥산과 공극수의 거동 및 분포 분석을 통하여 주입 유체의 온도가 비혼성 대체 과정에 미치는 영향을 규명하였다. 주입 유체의 온도 변화에 따른 관측 실험의 결과, 온도가 증가함에 따라 점도, 밀도, 계면장력 등과 같은 유체의 물성 및 공극 구조에 작용하는 모관압의 변화로 인하여 헥산의 대체 면적비는 감소하는 경향을 나타내었다. 이러한 실험 결과는 효율적인 이산화탄소 지중저장을 수행하기 위해서는 이산화탄소 주입이 이루어지는 심부 지질구조의 환경 및 주입 조건에 대한 이해가 필수적임을 시사하였다.
이산화탄소 포집 및 활용(CCU)은 화석연료 시 배출되는 온실가스인 $CO_2$ 저감과 이용을 위해 잠재력을 가지고 있는 기술이다. 이산화탄소를 분해하기 위해 3상 글라이딩 아크 플라즈마-촉매 반응기를 설계 및 제작하였다. 이산화탄소 저감 특성 실험은 단일 이산화탄소 가스 공급 유량 변화와 이산화탄소와 메탄 혼합 주입에 따른 주입 전력 변화, 촉매 그리고 수증기 공급 변화에 대해 연구를 수행하였다. 단일 이산화탄소 공급 유량이 12 L/min에서 분해율이 7.9%, 에너지 분해 효율은 $0.0013L/min{\cdot}W$로 나타났다. 이산화탄소 분해됨에 따라 일산화탄소와 산소가 생성된다. 메탄과 이산화탄소 혼합가스를 주입 시 $CH_4/CO_2$ 비 1.29, 주입 전력 0.76 kW에서 이산화탄소 분해율과 메탄 전환율이 각각 37.8, 56.6%를 보였다. $NiO/Al_2O_3$ 촉매 설치 시, 플라스마 단독 공정에 비해 이산화탄소 분해율 및 메탄 전환율이 11.5, 9.9% 증가한다. 수증기 공급으로 인한 이산화탄소 분해 효과에는 큰 영향을 주지 못한다.
이산화탄소 지중저장 사업의 성공적인 수행을 위해서는 저장시스템의 안정성을 확보할 수 있는 대상 지층을 선정하고 현장 지질조건에 최적화된 주입 조건을 설계해야 한다. 본 연구에서는 국내 실증실험 대상 예상후보지의 하나인 장기분지의 지질구조를 바탕으로 2차원 간략해석모델을 구축하고 TOUGH-FLAC 연계해석기법을 사용하여 초기응력조건과 주입량이 이산화탄소 격리저장시스템에 미치는 영향을 분석하였다. 기초해석 결과, 수직응력이 수평응력보다 우세한 정단층 응력조건에서 전단미끄러짐 가능성이 가장 높은 결과를 보였으며, 단위시간당 주입량을 달리하는 주입량 시나리오 해석에서는 주입량을 단계적으로 증가시켜 주입하는 경우가 공극압의 증가폭이 가장 크고 활동마찰계수를 이용한 전단미끄러짐 가능성 평가 결과에서도 가장 불리한 것으로 평가되었다.
본 연구에서는 TOUGH-FLAC 연동 해석기법을 이용하여 호주 오트웨이 실증프로젝트 염수층 내 이산화탄소 주입을 수치적으로 모델링하고 주변 지층에 야기되는 수리-역학적 거동 특성을 살펴보았다. 대상 부지의 물리검층, 시추코어 분석 및 지구통계기법을 통해 구현된 3차원 추계학적 지질모델을 바탕으로 해석모델을 작성하였으며, 이산화탄소의 주입과 이에 따른 수리-역학적 연계거동을 분석하였다. 총 30,000톤의 이산화탄소를 200일 동안 주입하는 경우, 주입공 주변의 압력 변화는 0.5 MPa 이하로 나타났으며, 주입 5일 경과 시 압력이 수렴하는 경향을 보였다. 지층 내 역학적 거동에는 큰 영향을 미치지 않을 것으로 판단되며, 주변 단층대로의 유동도 미미한 수준으로 나타났다.
유기성 폐기물을 이용하여 생산된 수소를 환원제로 활용하여 이산화탄소를 유용한 에너지원인 메탄으로 전환시키고자 하였다. 3 개월 동안 혐기성 미생물을 이산화탄소와 수소만을 이용하여 배양하였으며, 그 결과 acetogenotrophs의 영향에 의한 메탄의 생성은 없었고, 이산화탄소를 8 mL/min으로 주입하였을 때 이산화탄소와 수소의 주입비가 1:5에서 메탄의 생성량이 2.2 m$^3$/m$^3$ day로 가장 많았으며, 이때의 이산환탄소 저감률 또한 92%로 가장 우수하였다. 회분형태로 수소 생산과 메탄발효조와의 연계실험을 통하여, 연속적으로 수소를 생산하면서 이산화탄소를 같이 메탄발효조에 주입하여, 이산화탄소의 메탄으로의 전환을 확인하였다.
세계 각국에서는 지구온난화 완화를 위한 이산화탄소 지중저장에 대한 관심이 높다. 본 연구에서는 이산화탄소 지중저장에 따른 수리-역학적 복합거동 해석을 위해 TOUGH2 와 FLAC3D 를 결합하고 이를 노르웨이 슬라이프너 프로젝트에 적용하였다. 수리-역학 해석에서는 공극압에 의한 현지응력의 변화를 고려하였으며 주입공 상부의 덮개암의 투수계수 변화에 따른 수리-역학적 영향을 분석하였다. 일정 속도로 이산화탄소를 주입하는 경우, 주입정에에서의 압력 및 포화도 변화, 암반에서의 포화도 변화, 시간과 위치에 따른 암반에서의 최대주응력 및 최소주응력의 변화, 주입 후 수직변위 및 수평변위의 변화를 파악할 수 있었다. 최대주응력은 주입초기에 빠르게 상승한 후 서서히 낮아지다가 초기 응력보다 높은 값으로 수렴하는 경향을 보였으며 최소주응력은 초기에 빠르게 증가하다가 초기값으로 복귀하는 경향을 보였다. 주입이 진행됨에 따라 지표에서는 융기가 점진적으로 발생하며 주입 후 2년이 경과한 시점에서 최대 15 mm 의 수직변위가 발생하였다. 덮개암의 투수계수를 $3e-15m^2{\sim}3e-18m^2$ 까지 변화시키면서 해석을 실시한 결과, 주입초기에는 투수계수에 반비례하여 주입공 압력과 지표면 융기가 증가하였다.
지구 온난화를 유발하는 대기 중 이산화탄소 저감을 위한 해결책으로써 이산화탄소 지중 저장공법이 관심받고 있다. 지중에 이산화탄소를 저장하기 위한 방법으로는 대수층 또는 고갈된 원유층 주입 및 이산화탄소 주입을 통한 원유 회수 증진 등이 있다. 이중 대수층은 다른 저장층에 비해 큰 저장 용량을 가짐으로써, 활용성이 가장 높은 것으로 알려져 있다. 하지만, 제한된 저장 공간에 최대한의 저장 효율을 달성하기 위한 기술이 필요한 실정이다. 따라서, 본 연구에서는 비이온성 및 음이온성 계면활성제를 활용하여 이산화탄소의 저장 효율 향상 기술을 개발하고자 한다. 저장 효율 평가는 유체의 흐름 관찰이 가능한 마이크로모델을 활용하여 수행하였다. 이에 따른 실험 결과, 비이온성 및 음이온성 계면활성제 활용 시 순수한 물인 경우보다 가장 낮은 주입 유량에서 저장 효율은 최소 40% 이상의 향상을 보였다. 하지만, 본 연구에서 활용한 계면활성제의 이온성 및 농도에 따른 유의미한 저장 효율 변화는 도출되지 않았다. 이러한 결과는 향후 이산화탄소 지중 저장을 위한 계면활성제의 선택 및 농도 결정에 활용될 것으로 기대된다.
이산화탄소 지중저장 수행 중 저류층 내부에서 나타나는 비혼성 유체의 대체 과정은 다공성 매체의 공극 표면에 대한 각 유체의 습윤 특성에 따라서 배수(drainage)와 흡수(imbibition)로 구분되는데, 각 과정 동안 나타나는 비혼성 유체 간의 거동 및 포획 양상을 이해하는 것은 주입 효율성 및 저장 안정성을 평가하는데 매우 중요하다. 본 연구에서는 다공성 매체 내 주기적인 배수와 흡수 과정의 수행을 통해 공극 구조 내 비혼성 유체의 거동 양상 및 분포의 변화를 분석하고자 하였다. 이를 위하여 2차원 마이크로모델 내부로 이산화탄소와 공극수의 대체 유체로서 선정된 헥산과 탈이온수를 주기적으로 교차 주입하는 실험을 수행하였다. 관측 결과를 이용하여 각 유체 주입 과정에서 나타나는 두 비혼성 유체의 거동 양상을 비교 분석하고, 잔류 유체의 포화도를 산정하였다. 분석의 결과로서 헥산과 탈이온수의 잔류 포획 유형을 기작에 따라 습윤성(wettability), 모관압(capillarity), 막다른 공극(dead end zone), 포위(entrapment) 그리고 우회(bypassing)로 구분하였다. 또한, 교차 주입이 거듭됨에 따라 공극 구조 내에서 주입 유체의 흐름 경로는 주 흐름 경로(main flow channel)를 중심으로 단순화되었으며, 이로 인하여 주입 유체의 대체 효율은 일정한 값으로 수렴하였다. 실험적 관측과 분석의 결과는 실제 이산화탄소 지중저장 환경에서 습윤성-비습윤성 유체의 주기적인 교차 주입이 야기하는 저장층 내 비혼성 유체의 거동과 분포, 그리고 주입 유체의 대체 효율을 예측하는데 활용될 수 있을 것으로 판단된다.
전 세계적으로 주목받는 탄소 포집 및 저장 기술(CCS)은 현재 많은 연구가 이루어져서 대규모 탄소 포집이 가능한 시점에 있다. 이에 대규모 이산화탄소 포집에 적합한 저장 기술 또한 주목을 받고 있는데, 그 중 하나가 이산화탄소 원유 회수증진 공정($CO_2$-EOR)이다. 이는 이산화탄소의 지중저장은 물론 원유 회수를 증가시키므로, 환경적인 측면과 경제적인 측면을 모두 만족시킬 수 있는 방법이라고 할 수 있다. 본 연구에서는 다공성 매질인 저류층을 통과하는 원유와 이산화탄소 혼합유체의 흐름을 모델링하고, 모델링을 통해 이산화탄소 저장 및 원유 회수 증진의 효과를 보이고자 하였다. 혼합유체를 모델링하기 위해 Darcy-Muskat의 법칙으로부터 확산성, 점도 변화를 추가 고려하여 저류층 내 압력과 포화도를 계산하였고, 수치 해석적 모델링을 위해서 유한체적법(finite volume method)을 이용하였다. 그 결과, 저류층 내 원유와 물, 이산화탄소를 주입했을 경우 각 주입물질별 시간에 따른 압력과 포화도의 변화를 예측할 수 있었고, 이산화탄소 주입 방법이 물을 주입하는 방법보다 원유 회수 측면에서 더 유리한 것을 확인할 수 있었다.
본 연구에서는 다양한 공용매로 변형된 초임계 이산화탄소를 이용하여 웨이퍼 표면에 존재하는 이온주입 포토레지스트(IIP, ion-implanted photoresist) 및 잔류 불순물의 제거 공정을 97, 148, $200^{\circ}C$의 온도와 200, 300, 400 bar의 압력조건에서 수행하였다. 이온주입 포토레지스트는 순수 초임계 이산화탄소에 의해 제거되지 않았으나 팽윤(swelling)되는 것을 확인할 수 있었다. 또한, 단일 공용매 및 비양성자성 용매들의 혼합 공용매로 변형된 초임계 이산화탄소 시스템은 이온주입 포토레지스트를 팽윤시키나, 제거에 효과적이지 못하였다. 그러나 DMSO에 DIW가 혼합된 혼합 공용매(5%, v/v)로 변형된 초임계 이산화탄소 시스템은 $97^{\circ}C$, 200 bar의 온도, 압력 조건에서 30분 동안 세정 실험을 수행한 결과 이온 주입 포토레지스트의 제거에 효과적이었다(약 80%). 본 연구에서 사용된 혼합 공용매로 변형된 초임계 이산화탄소 시스템은 플라즈마 애싱(ashing) 및 산과 용매가 기본이 되는 습식 세정 방법의 대안으로서 화학액의 사용과 폐수를 감소시킬 수 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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