열중량분석기를 이용하여 이산화탄소 분위기에서 알칼리계 염류가 에코(Eco)탄의 가스화 반응에 미치는 영향을 알아보았다. $750{\sim}900^{\circ}C$에서 탄산칼륨, 탄산나트륨, 탄산칼슘, 백운석(Dolomite) 7 wt%의 알칼리염을 첨가한 것과 원탄을 이용하여 실험을 진행하였다. $850^{\circ}C$에서의 가스화 결과, 이산화탄소의 농도가 증가할수록 반응속도가 증가하는 경향을 관찰하였다. 그러나 70% 이상의 농도에서는 반응속도의 증가량이 크게 증가하지 않음을 관찰하였다. 가스화 반응속도는 7 wt% 탄산나트륨 > 7 wt% 탄산칼륨 > 원탄> 7 wt% 백운석 > 7 wt% 탄산칼슘 순으로 나타났다. $700^{\circ}C$, $800^{\circ}C$, $850^{\circ}C$ 그리고 $900^{\circ}C$의 등온, 상압조건에서 가스화 실험 결과, 온도가 증가할수록 반응속도가 증가함을 관찰하였다. 차(char)-이산화탄소 가스화 반응의 기-고체 모델은 volumetric reaction model (VRM)이 탄소 전환율 거동을 가장 잘 묘사했다. 이를 이용하여 얻은 탄산나트륨의 활성화 에너지는 83 kJ/mol로 가장 낮게 얻어졌다.
본 연구에서는 이산화탄소 자원화의 일환으로 실험실 규모의 직접 수성탄산화 반응기를 이용하여 소각재와 더불어 탈황 석고, 저급 생석회 및 제강슬래그 등 다양한 알칼리성 산업부산물 6종을 대상으로 이산화탄소 포집 특성을 고찰하였다. 각 시료별 용해 특성과 더불어 반응 전, 후 열중량 분석을 통해 주요 반응 구조를 확인할 수 있었고, 이를 통해 반응성 CaO 함량을 정의하였다. 실험 결과, 생석회의 포집 용량 및 효율은 각각 473 g/kg, 86.9%로 결정할 수 있었으며, 탈황석고 및 소각재 역시 각각 51.1 ~ 131.7 g/kg, 51.2 ~ 87.7% 수준으로 비교적 높게 평가할 수 있다. 이에 반해 제강슬래그의 경우 생성 및 후처리 조건의 영향으로 포집 효율은 10% 미만으로 나타났으며 탄산화 공정 적용을 위해 생산 조건에 따른 영향에 대한 최적화가 요구된다. 본 연구를 통해 소각재를 비롯하여 생석회 및 탈황석고의 이산화탄소 포집특성이 이산화탄소 포집 공정 적용에 적절한 수준으로 판단할 수 있었으며, 이산화탄소전환 탄산칼슘의 건설소재 등 자원화 기술 개발의 기초자료를 확보할 수 있었다.
본 연구에서는 Pd-Ni-YSZ 촉매의 형태 및 공급되는 가스 조성에 따른 수증기-이산화탄소 복합개질 반응 특성을 평가하였다. 촉매는 분말 형태와 다공성 디스크 형태로 제조되었으며 주입 가스는 $CH_4/CO_2/H_2O$ ratio를 각각 다르게 하여 공급하였다. 그 결과 분말 형태의 촉매와 비교하여 다공성 디스크 형태 촉매를 사용하였을 때 $CH_4$와 $CO_2$ 전환율이 전반적으로 향상되었으며, 공급가스의 $CH_4/CO_2/H_2O$ ratio를 1 : 0.5 : 0.5로 하였을 때 $H_2/CO$ ratio가 2에 가깝게 조절되었다. 하지만 탄소침적에 의해 반응 시작 6 h 이후 $CH_4$ 전환율이 일부 감소하였으며 압력 강하가 0.1에서 0.8로 증가하였다. 이를 해결하기 위하여 공급되는 가스의 $CH_4/CO_2/H_2O$ ratio를 조절하여 수분 비율을 최적화한 결과, 1 : 0.5 : 1의 비율로 가스를 공급할 경우 탄소 침적 방지를 통한 내구성 확보가 가능하였으며 전환율 역시 비교적 높은 수준으로 유지됨을 확인하였다.
멤브레인 반응기는 멤브레인과 반응기를 결합하여 반응과 분리의 단위공정을 하나로 결합함으로써 전체공정을 단순화하고 반응효율을 높이고자 하는 혁신 기술로써, 멤브레인을 이용한 생성물의 선택적 제거를 통해 열역학적 평형을 뛰어넘는 전환율, 부반응물 생성 억제에 의한 반응 효율 및 선택성을 향상시킬 수 있다. 특히 이온전도성 세라믹을 이용한 멤브레인 반응기는 연료전지의 개발, 고순도 산소/수소의 분리/정제, 이산화탄소의 전환 및 다양한 화학제품제조에 까지 응용될 수 있기 때문에 시장의 확대와 더불어 크게 발전할 수 있을 것으로 기대된다. 본 총설에서는 수소이온 전도성 세라믹 멤브레인 반응기에 대한 연구동향과 다양한 응용분야 및 향후 전망 등에 고찰해 보고자 한다.
본 연구에서는 배리어 방전을 이용한 메탄전환 반응에서 수소 및 다른 탄화수소류 화합물의 생성율과 분포에 관하여 알아보았다. 반응기의 외부전극과 내부전극은 SUS로 만들어진 원통형을 사용하였으며, 배리어 방전을 일으키기 위해서 전극 사이에 알루미나 튜브를 사용하였다. 전환된 메탄으로부터 다양한 생성물을 얻기 위해서 유입가스의 조성, 유량변화, 주파수 및 전압을 변화시켜 주면서 실험하였다. 플라즈마 반응에 의한 주요한 생성물들은 에틸렌, 에탄, 프로판, 부탄, 수소, 일산화탄소, 그리고 이산화탄소 등으로 나타났다. 비활성 가스의 사용과 인가전압의 증가에 의해서 메탄 전환율 및 탄화수소류의 선택도가 향상되었다. 유입가스 내에 수증기의 첨가로 인해서 메탄의 전환율 및 수소의 수율이 증가되었다. 수증기 첨가 반응에서 에탄, 프로판 그리고 부탄은 더 높은 전압을 인가하였을 때 수율이 증가하였으며, 아세틸렌과 에틸렌은 보다 낮은 전압에서 수율이 증가함을 알 수 있었다.
DMC (dimethyl carbonate)를 합성하기 위하여 ceria 계열의 촉매를 이용하여 반응 조건을 확인하는 연구를 수행하였다. 촉매의 합성 조건을 찾기 위하여 소성 온도와 Cu(II)의 함량을 조절하였고, 완성된 촉매는 NH3-TPD를 이용하여 반응성(산점)을 확인하였다. DMC를 합성하기 위하여, 산화카르보닐화법(oxidative carbonylation, 일산화탄소와 산소를 메탄올과 반응)과 직접합성법(direct synthesis, 이산화탄소를 메탄올과 반응)을 적용하였다. 르샤틀리에의 원리에 따라, 반응 중 생성되는 물을 제거하여 반응성(메탄올 전환율)을 향상시키고자 하였으며, 이를 위해 화학적 탈수제(chemical dehydration agent)인 2-cyanopyridine를 사용하였다. 화학적 탈수 반응을 산화카르보닐화법에 적용하였을 경우, 메탄올 전환율은 15.1%에서 38.7%, DMC 선택도는 0%에서 98.8%까지 향상되었다. 이를 직접합성법에 적용하였을 경우, 메탄올 전환율은 1.0%에서 77.8%, DMC 선택도는 41.2%에서 100.0%까지 향상되었다.
이산화탄소를 이용하여 디메틸카보네이트(DMC)를 제조하는 반응은 지구온난화 현상의 주요 원인으로 지적되는 이산화탄소의 효율적 전환 방법의 하나로 주목 받고 있다. DMC는 유독한 포스겐과 디메틸슬페이트를 대체하는 반응 매개체, 가솔린 연료 첨가제, 폴리카보네이트 수지의 전구체 등으로 다양하게 활용되고 있다. 본 연구에서는 에틸렌카보네이트(EC)와 메탄올의 에스테르 교환반응에 의한 DMC의 제조 반응에 대하여 이온성 액체와 금속 촉매의 특성을 조사하였다. 촉매 스크리닝 실험 결과 [Choline][OH]와 [BMIm][OH]가 금속염인 MgO, ZnO, CaO보다 더 좋은 촉매 활성을 나타내었다. [Choline][OH] 촉매에 대해서 반응변수인 반응온도, MeOH/EC 몰비, 이산화탄소 압력이 반응에 미치는 영향을 고찰하였다. 반응온도가 높고 MeOH/EC 몰비가 클수록 EC의 전화율이 증가하였다. 그러나 이산화탄소 압력의 영향에서는 1.34 MPa에서 최고의 DMC 수율을 나타내었고 그 이상의 압력에서는 DMC 수율이 오히려 감소하였다. $ZnCl_2$를 조촉매로 사용한 경우 각각 촉매의 활성보다 더 높은 활성을 나타내어 시너지 효과가 관찰되었으며, 이것은 혼합촉매의 산-염기적 특성에 기인하는 것으로 판단된다.
고유가 시대인 현실에서 우리나라는 화석연료에 대한 의존도가 높아 저탄소 녹색성장이 가능한 경제사회 구조로의 전환이 시급하다. 현재 화석연료 사용과 관련된 보조금 개편은 환경에 유해한 투입요소에 대한 보조금을 감축 또는 제거하여 경제적 효율성을 제고하고 환경 피해를 완화시켜 사회 전체적으로 편익을 가져올 수 있는 Win-Win 효과가 기대되는 정책방안이다. 특히, 우리나라 전력부문에서 시행되는 보조금 제도 중에서 산업용, 농업용 및 심야전력에 대한 교차보조금의 경우, 전체 전력부문 보조금의 80% 이상을 차지하는 가장 큰 규모인데 본 논문은 전력부문 환경유해보조금 가운데 가장 큰 비중(연간 약 1조 6,583억원)을 차지하는 교차보조금 제도 중에서 산업용 전기의 환경유해보조금 개편 시 기대될 수 있는 파급효과를 가격탄력성 추정을 통해 파악하였다. 가격탄력성 추정에는 ARDL(자기회귀시차분포) 모형을 이용하였고, 기본 데이터는 1990년부터 2007년까지의 분기별 자료를 이용하였다. 본 연구에서 환경유해보조금 제거로 산업용 전력에 대한 연간 에너지 수요변화량은 -12,475,930MWh만큼 사용량이 감소할 것으로 추정되었으며, 이산화탄소 배출량의 경우를 보면 연간 2,644,897톤이 감소하는 것으로 추정되어 보조금 폐지가 이산화탄소 저감에 상당한 기여를 하는 것으로 나타났다. 또한 EU에서 제시한 오염물질 단위당 환경오염비용을 이용하여 배출저감량을 금액으로 환산하면 산업용 전력보조금 제거로 연간 약 1조 1,914억원의 환경개선편익 발생하는 것으로 나타났다. 그리고 이산화탄소의 경우 톤당 25유로를 적용하여 계산하면 산업용 전력보조금 제거로 연간 약 1,062억원의 환경개선편익이 발생하는 것으로 나타났다.
이산화탄소를 수소와 일산화탄소로 전환시키는 이산화탄소 건조 개질반응은 대표적인 흡열반응이며 열역학적으로 불리한 반응으로 알려져 있다. 이러한 문제를 극복하기 위해 높은 열적 내구성과 수명 최적화에 적합한 귀금속계 촉매 개발 연구가 활발히 진행되고 있으나 경제적인 어려움을 지니고 있다. 본 연구에서는 $Co/SiO_2$ 촉매에 Pt (0.02~0.2 wt%)와 La (2~20 wt%)을 각각 담지시켜 이산화탄소 건조 개질반응을 통해 우수한 활성과 경제적인 사용을 할 수 있는 함량을 확인 할 수 있었다. 그 결과, 0.04 wt% Pt 또는 9 wt% La을 담지하였을 경우에 각각 57%와 55%의 가장 높은 활성도를 보여주었다. 촉매 특성화에 의하여 0.04 wt% Pt와 9 wt% La이 첨가된 촉매의 코발트 입자 크기는 이 연구에서 가장 작은 입자 크기를 가진다는 것을 확인하였다. 그러므로 코발트의 입자 크기가 Pt와 La의 함량 때문에 촉매의 안정성과 반응성에 영향을 주는 것을 알 수 있었다.
$CO_2$ emission has been gradually increased due to rising fossil fuel use. A gliding arc plasma scrubber (GAPS) was proposed to destruct $CO_2$. For optimum design of GAPS, a CFD analysis has been conducted in different configuration for the system. The parameters considered included gas injection velocity at the nozzle and gas flow rate to gap between electrodes. The reactor configuration affected velocity fields which caused changes in the mixture fraction and the retention time. The mixing effect of $CO_2$ and supplied gas ($CH_4$ and steam) was enhanced by installing a orifice baffle. This revealed that the orifice baffle is effective in $CO_2$ conversion by positioning the reactants in the gas into the center of plasma discharge.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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