본 연구에서는 액-액 반응에 의한 액상탄산화법을 이용하여 탄산칼슘을 제조하였다. MEA를 사용하여 습식화학수법의 셔틀메카니즘을 도입하였다. MEA 30% 수용액에 고농도 이산화탄소(A)와 배기가스(B)를 사용하여 이산화탄소를 포집하였으며, 액상탄산화과정을 통해 슬러지 mg 당 0.35 mg의 이산화탄소를 고정하였다. 최종생성물의 SEM 분석결과 탄산칼슘의 구조는 calcite가 혼합되어 있으나 대부분 구형 vaterite가 생성되었다.
LFG는 매립된 폐기물 중 유기성분이 혐기성조건에서 미생물에 의해 분해가 되면서 발생하며, 이러한 매립지가스는 주변 지역의 자연 및 생활환경에 악영향을 미치기 때문에 소각 등의 방법으로 LFG를 처리하고 있다. 일반적으로 매립지로부터 발생하는 가스의 량은 폐기물 1톤 당 $150{\sim}250m^3$로서 매립 후 2~3년 후에 최대량이 발생하며 매립 후 20~30년 후까지 지속적으로 발생함으로 안정적인 LFG의 공급이 가능하며, 메탄함량이 50%인 경우 약 $5,000kcal/m^3$의 높은 발열량을 가지므로 대체에너지원으로 이용할 경우 환경적인 문제 해결 및 신재생에너지원으로 활용할 수 있다. LFG 자원화 할 경우 가장 안정적인 방안으로 발전 및 중질가스로 활용하는 것이나, 발전의 경우 최소 200만톤 이상의 매립용량을 갖추어야 경제적인 사업성을 확보할 수 있으며, 중질가스로 활용하는 경우 인근에 가스 수요처를 확보해야 하는 어려움이 있다. 만약 중 소규모의 매립장에서 발생하는 LFG를 안전하고 경제적인 조건으로 저장 및 수송할 수 있다면 중 소규모의 매립지에서 발생하는 LFG도 활용할 수 있을 것으로 기대되며, 안전하고 경제적인 저장과 수송기술을 통하여 발전이 아닌 중질가스로의 활용도 가능하게 될 것이다. 또한 여러 곳의 매립장에서 발생한 LFG를 한 곳으로 집중시켜 고질가스로 전환하는 설비비용을 절감할 수 있으며, 정제된 고질가스를 이용하여 발전보다 경제적인 자동차 연료나 도시가스로 활용할 수 있을 것이다. 본 연구에서는 LFG의 저장과 수송기술 중 GTS 기술을 통하여 저장과 수송에 제약이 크고 많은 비용이 소비되는 기체 상태의 에너지원을 하이드레이트화 시킴으로서 중 소규모 매립지에서 상대적으로 적은 비용으로 가스저장과 지상수송이 가능하게 할 수 있다. 본 연구의 결과로 LFG 에너지화 실증화 플랜트를 설계/제작 하였으며, 메탄+이산화탄소+물 하이드레이트 형성 실험 결과 4.56 Mpa, 277.2 K 조건에서 3시간을 한 사이클로 하는 공정운전을 가지는 것을 확인하였다. 이때 생성된 슬러리상의 하이드레이트를 고압으로 배출하여 펠릿으로 형성시켰으며, 형성된 하이드레이트 펠릿의 경우 92.27%의 메탄을 포함하는 것을 확인하였다.
팔라듐이 코팅된 $V_{99.8}B_{0.2}$ 합금 분리막을 통해 sweep 가스를 사용하지 않고 수소 투과 시 혼합가스의 영향에 대해 알아보았다. 분리막은 $400^{\circ}C$에서 sweep 가스를 사용하지 않고 순수 수소, 수소/이산화탄소, 수소/일산화탄소의 혼합가스를 1.5~8.0 bar의 압력으로 실험하였다. Sweep 가스를 사용하지 않고 수소만을 공급한 투과 실험에서 팔라듐 코팅된 $V_{99.8}B_{0.2}$ 합금 분리막(두께 : 0.5 mm)의 수소 투과량은 $40.7mL/min/cm^2$였다. 또한 수소/이산화탄소를 공급한 투과실험에서 $V_{99.8}B_{0.2}$ 합금 분리막의 수소 투과량은 $21.4mL/min/cm^2$였다. 수소/이산화탄소 및 수소/일산화탄소 혼합가스를 각각 공급할 때 투과량은 압력에 상관없이 수소 분압 감소 만큼 감소하였고 모든 경우 Sievert 법칙을 잘 만족시켰다. 투과 후 분리막의 XRD, SEM/EDX 결과로부터 $V_{99.8}B_{0.2}$ 합금 분리막은 여러 혼합가스에 대해 안정성과 내구성이 우수하다는 것을 알 수 있었다.
최근 환경 문제로 대두되고 있는 것 중 하나는 대기 중 $CO_2$의 증가로 인한 기후변화이다. 이에 대한 영향으로 생태계가 변화하고 있으며, 다양한 환경문제가 발생되고 있다. 이로 인해 전 세계적으로 $CO_2$ 저감을 위한 다양한 연구들이 수행중이며, 이 중 미세조류를 이용한 $CO_2$ 저감 방안은 환경 친화적인 방법이라 할 수 있다. 그러나 미세조류를 이용한 $CO_2$ 저감 방안은 대부분 단일 종을 대상으로 하고 있으며, 자연 하천을 대상으로 한 미세조류의 $CO_2$ 고정 효율에 대한 연구는 전무한 실정이다. 그러므로 본 연구는 우리나라 하천 내 존재하는 미세조류들을 파악하고, 미세조류의 생장특성을 분석하여 최적의 배양조건을 도출 하였다. 그리고 $CO_2$ 농도와 주입 속도에 따른 미세조류의 biomass와 클로로필 a의 변화를 분석하여 자연 하천 내 존재하는 미세조류의 $CO_2$ 고정효율에 대해 연구하고자 하였다. 섬강 내 존재하는 미세조류를 배양하여 동정한 결과 6종의 우점종(Ankistrodesmus falcatus, Scenedesmus intermedius, Selenodictyum sp., Xanthidium apiculatum var. laeve, Cosmarium pseudoquinarium, Dictyosphaerium pulchellum)이 관찰되었으며, 이 종들은 모두 녹조류에 해당하였다. 한편 이산화탄소 농도 구배(5% $CO_2$, 10% $CO_2$, 15%$CO_2$, 대기조건의 가스 0.038% $CO_2$)와 유속(0.25, 0.5LPM)이 다른 가스를 주입하여 미세조류의 biomass와 클로로필 a의 변화를 살펴본 결과 이산화탄소의 농도가 증가할수록 biomass와 클로로필 a가 증가하였으며, 같은 이산화탄소 농도에서는 유속이 더 빠른 곳에서 미세조류의 biomass와 클로로필 a의 양이 더 증가하였다. 또한 미세조류에 고정화된 이산화탄소의 양은 주입되는 가스의 유속이 빠를수록 고정되는 이산화탄소의 양이 더 높아지는 경향을 보였다. 본 연구는 기존의 단일 종에서 행해지는 연구가 아닌 하천 전체의 미세조류를 대상으로 수행한 연구이며, 하천 내 존재하는 미세조류의 이산화탄소 고정을 위한 최적의 조건을 도출하고, 하천 내 존재하는 미세조류로부터 고정화된 이산화탄소의 양을 정량화하여 향후 이산화탄소 감축을 위한 정책을 위한 기초자료에 이용할 수 있다는 것에 큰 의의가 있다.
이산화탄소는 산업의 발달과 더불어 배출이 증가되고 있는 온실가스 중에 하나로 발생되는 이산화탄소의 일부는 탄소순환과정에 의해 자연계로 순환되지만, 순환될 수 있는 범위를 넘어선 이산화탄소는 적절한 포획과 처리가 필요하다. 이산화탄소 처리 기술 중 광물고정화 방법은 영구적으로 이산화탄소를 처리할 수 있는 방법으로 인식되고 있다. 본 연구에서는 광물고정화의 효율을 높이기 위해, 화학적전처리법을 사용하였다. 화학적전처리법(leaching)은 규산염광물의 알칼리토금속성분(Mg, Ca)이 이산화탄소와 탄산염광물화 반응을 통해 광물고정화가 진행되는 방법임에 착안하여, 산(acid)을 이용해 알칼리토금속성분을 추출해 내 이산화탄소와의 반응 양을 증가시켜 고정화 효율을 높이는 방법이다. 다양한 농도(2 M, 4 M, 6 M)의 황산을 사문석과 반응온도(25, 50, $75^{\circ}C$)와 반응시간(1, 3, 5, 24 h)을 변화시켜 추출된 알칼리토금속성분(Mg, Ca)을 ICP-AES를 이용해 분석하였고 SEM과 BET를 이용하여 황산이 사문석 표면에 미치는 영향에 대해 알아보았는데, 사문석이 황산과 반응하여 표면이 거칠어지며, 비표면적이 $11.1209m^2/g$에서 $98.7903m^2/g$로 증가함을 알 수 있었다. 또 세 변수 모두 증가할수록 추출량도 증가하는 것으로 나타났으며, 특히 $75^{\circ}C$의 경우에는 반응 시간이 1 h 이후에는 시간과 관계없이 포화 추출점에 이르는 것을 확인하였다. 화학적 전처리의 결과 고정화 효율이 23.24%에서 46.30%까지 향상됨을 확인 하였다.
연료전지는 높은 연료유연성을 갖고 있어, 탄소 및 탄화수소 등을 통해서도 전기를 생산할 수 있다. 하지만 이러한 연료원을 사용한 경우, 불안정한 장기 구동성능이 종종 관측된다. 본 연구에서는 반응기 내부에 존재하는 탄화수소가 장기 구동성능을 불안정하게 함을 밝힌다. 본 연구진은 비활성기체인 아르곤을 이용하여 산화극 반응기 내부의 가스화경로를 예측하고, 이를 통해 탄화수소의 영향을 억제하여 불안정한 장기 구동성능을 극복한다. 더 나아가, 산화극 반응기 내부에 이산화탄소를 공급하여 역부드아반응을 유도한다. 역부드아반응을 통해 탄소연료전지에서 연료로 사용될 수 있는 일산화탄소를 만들어낸다. 과도한 이산화탄소의 주입은 오히려 연료손실 등의 문제를 야기함을 확인한다. 따라서, 본 연구에서는 이산화탄소 공급량의 최적화가 중요함을 밝히고, 이를 통해 연료전지 구동 성능을 안정화한다.
상대적으로 이산화탄소 배출량이 적으며, 기존의 천연가스를 대체할 수 있고, 21세기 신 에너지원으로 기대되고 있는 메탄 하이드레이트(Methane hydrate)는 태평양과 대서양의 대륙사면 및 대륙붕, 남극대륙의 주변해역 등지에서 자연적으로 발생한 메탄 하이드레이트의 분포가 확인되었으며, 그 매장량의 1조 탄소톤 이상으로 기존 화석연료의 매장량이 5천억 탄소톤, 대기중의 메탄가스가 3억 6천만 탄소톤임을 고려할 때 2배에 이르는 막대한 양이라고 보고하였다. 따라서 메탄 하이드레이트는 화석에너지를 대체할 수 있는 차세대 청정 에너지 또는 대체 에너지원으로서의 무한한 잠재력을 가지고 있어 새로운 에너지분야로 크게 주목을 받고 있다. 또한 하이드레이트는 $172m^3$의 메탄가스와 $0.8m^3$의 물로 분해된다. 만약, 특성을 역으로 이용하여 산업적으로 고체화 수송을 할 경우 화수송보다 18-24%의 비용절감이 이루어질 것으로 예상되어진다. 그러나 메탄 하이드레이트를 인공적으로 만들경우 물과 가스의 반응율이 낮아 하이드레이트 형성시간이 상당히 길고 가스 충진율도 낮다. 따라서 본 연구에서는 하이드레이트를 빨리 만들며 가스 충진율도 증가시키기 위하여 증류수와 다공성물질이며 나노세공(Nano pore)을 가지고 있는 제올라이트를 증류수에 첨가하고, 초음파 분산하여 만든 혼합유체를 메탄가스와 반응시켜 하이드레이트 형성 실험을 수행하여 비교 분석하였다. 그 결과 0.01 wt% 제올라이트 혼합유체에서 증류수보다 하이드레이트가 훨씬 빨리 생성되었으며, 메탄가스소모량은 ${\Delta}T_{subc}$=0.5K에서 약 4배 높음을 보였다.
매립지나 유기성폐기물의 혐기성소화에서 발생되는 바이오 메탄가스 혼합물에서 이산화탄소를 제거하고 고농도의 메탄을 연료로 정제하는 기술은 온실가스의 저감과 신재생에너지 개발의 두 가지 장점을 함께 가지고 있다. 고분자 소재를 이용한 분리막기술은 메탄의 분리에 경제적으로 적용될 수 있는 기술이다. 본 연구에서는 이산화탄소/메탄의 선택도가 50, 이산화탄소의 투과도가 3.4 barrer로 알려진 폴리이서설폰[1]을 고분자 소재로 사용하고, 비용매 첨가제로 폴리이서설폰을 잘 팽윤시키는 아세톤의 함량을 달리하여 비대칭 중공사막을 제조하였다. 아세톤의 함량 9 wt%, 방사높이 10 cm, 4 wt% PDMS 코팅을 거친 폴리이서설폰 중공사막은 이산화탄소 투과도 36 GPU 및 이산화탄소/메탄 선택도 46의 우수한 성능을 나타내었다. 최적조건의 비대칭 폴리이서설폰 중공사막을 이용하여 제조된 모듈의 이산화탄소/메탄 순수가스 및 혼합가스 투과특성을 압력, 유입조성의 변화에 따라 관찰하여 분리막 공정을 구성한 결과 10 atm의 압력조건에서 95%의 메탄을 58%의 회수율로 얻을 수 있는 것으로 나타났다.
바이오가스로부터 이산화탄소와 질소를 제거하기 위한 흡착공정은 많이 논의되고 있다. 특히 흡착공정 중에서 압력변동흡착(Pressure swing adsorption)공정은 에너지소모가 적고 가격이 경제적이기 때문에 기체의 분리와 정제를 위한 공정으로 적절하다. 물리적 흡착을 사용하는 PSA공정은 흡착과 탈착이 가능하다. 각 cycle단계의 구성은 가압, 주입 및 흡착, 압력 균등화, 감압 및 세정으로 이루어져있다. 본 실험에서 PSA공정은 이산화탄소와 질소를 제거하기 위한 흡착제로 zeolite 13X와 carbon molecular sieve (CMS)로 구성되어 있으며, 혼합 가스의 농도는 $CH_4/CO_2/N_2$ (75:21:4 vol%)의 비율을 갖고 있다. 각각 zeolite 13X와 CMS는 선택적으로 혼합가스로부터 질소와 이산화탄소를 흡착하여 분리하고 제거한다. 또한 CMS의 경우는 빠르게 분산되는 이산화탄소의 처리량이 높다. 상부탱크, 하부탱크, 주입탱크의 가스 조성은 TCD 검출기를 이용하는 gas chromatography (GC)에 의해서 측정되었다.
탄화수소 계열의 연료로부터 고순도의 수소를 생산하는 것은 연료전지의 효율적인 운전과 밀접하다. 일반적으로 대부분의 탄화수소 연료에서 수소를 생산하는 과정은 수소, 일산화탄소, 이산화탄소와 수증기 혼합물이 생성되는 개질 과정 및 일산화탄소를 저감하는 전이반응과 선택적 산화반응 과정으로 구성되어 있다. 전이반응은 일산화탄소를 이산화탄소로 전환하는 동시에 수소가 생성되는 고온 전이와 저온전이로 구성된 두 단계의 촉매전환 공정이다. 일반적으로 개질기에서 생성된 개질 가스는 고온전이 반응기를 거쳐 일산화탄소 농도를 3~5%까지 저감한다. 본 연구에서는 고온전이 반응기를 설계 및 제작하여 일산화탄소 농도를 2~4%까지 저감하였다. 고온전이 반응에서 철이 첨가한 촉매(G-3C)를 사용하여 부분산화 개질에서 생성된 일산화탄소를 이산화탄소로 전환하였다. 그리고 고온전이 영향인자인 수증기 주입량, 개질 가스 조성, 반응온도, 개질 가스 주입량변화에 대한 연구를 진행하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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