Hollow silicon/carbon (H-Si/C) composites as anode materials for lithium ion batteries were investigated to overcome the large volume expansion. H-Si/C composites were prepared as follows; hollow $SiO_2\;(H-SiO_2)$ was prepared by adding $NaBH_4$ to $SiO_2$ synthesized using $st{\ddot{o}}ber$ method followed by magnesiothermic reduction and carbonization of phenolic resin. The H-Si/C composites were analyzed by XRD, SEM, BET and EDX. To improve the capacity and cycle performance, the electrochemical characteristics of H-Si/C composites synthesized with various $NaBH_4$ contents were investigated by charge/discharge, cycle, cyclic voltammetry and impedance tests. The coin cell using H-Si/C composite ($SiO_2:NaBH_4=1:1$ in weight) in the electrolyte of $LiPF_6$ dissolved in organic solvents (EC : DMC : EMC = 1 : 1 : 1 vol%) has better capacity (1459 mAh/g) than those of other composition coin cells. It is found that the coin cell ($SiO_2:NaBH_4=1:1$ in weight) has an excellent capacity retention from 2nd cycle to 40th cycle.
In lithium-ion batteries(LIB), the development of electrolytes had mainly focused on the characteristics of lithium cobalt oxide($LiCoO_2$) cathode and graphite anode materials since the commercialization in 1991. Various studies on compatibility between electrode and electrolytes had been actively developed on their interface. Since then, as they try to adopt silicon and tin as anode materials and three components(Ni, Mn, Co), spinel, olivine as cathode materials for advanced lithium batteries, conventional electrolyte materials are facing a lot of challenges. In particular, requirements for electrolytes performance become harsh and complicated as safety problems are seriously emphasized. In this report, we summarized the research trend of electrolyte materials for the electrode materials of lithium rechargeable batteries.
In this study, electrochemical characteristics of artificial graphite coated with petroleum pitch using solvent method as anode material of lithium ion battery were investigated. As the solvent, n-hexane, toluene, tetrahydrofuran and quinoline were used. The surface of the prepared anode material was analyzed by SEM and TEM. Also the electrochemical performances of the prepared anode materials were performed by constant current first charge/discharge, cycle, cyclic voltammetry and impedance tests in the electrolyte of $LiPF_6$ dissolved inorganic solvents (EC:DEC=1:1 vol%). The coating thickness of the prepared graphite was about 100-500 nm and the graphite coated with THF solvent had a smoother surface than that using other solvents. It was found that pitch-coated graphite (THF) show the low initial irreversible capacity (51 mAh/g), the high discharge capacity (360 mAh/g) and coulombic efficiency (99%).
Choi, Na Hyun;Kim, Eun Bi;Yeom, Tae Ho;Lee, Jong Dae
Korean Chemical Engineering Research
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v.60
no.3
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pp.327-333
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2022
In this study, silicon/carbon nanotube/carbon (Si/CNT/C) composites for anode were prepared to improve the volume expansion of silicon used as a high-capacity anode material. Si/CNT were prepared by electrostatic attraction of the positively charged Si and negatively charged CNT and then hydrothermal synthesis was performed to obtain the spherical Si/CNT/C composites. Poly(vinylidene fluoride) (PVDF), polyacrylic acid (PAA), and styrene butadiene rubber (SBR) were used as binders for electrode preparation, and coin cell was assembled using 1.0 M LiPF6 (EC:DMC:EMC = 1:1:1 vol%) electrolyte and fluoroethylene carbonate (FEC) additive. The physical properties of Si/CNT/C anode materials were analyzed using SEM, EDS, XRD and TGA, and the electrochemical performances of lithium-ion batteries were investigated by charge-discharge cycle, rate performance, dQ/dV and electrochemical impedance spectroscopy tests. Also, it was confirmed that both capacity and rate performance were significantly improved using the PAA/SBR binder and 10 wt% FEC-added electrolyte. It is found that Si/CNT/C have the reversible capacity of 914 mAh/g, the capacity retention ratio of 83% during 50 cycles and the rate performance of 70% in 2 C/0.1 C.
In order to address many issues associated with large volume changes of silicon, which has very low electrical conductivity but offers about 10 times higher theoretical capacity than graphite (Gr), a silicon nanoparticles/hollow carbon (SiNP/HC) composite having bimodal-mesopores was prepared using silica nanoparticles as a template. A control SiNP/C composite without a hollow structure was also prepared for comparison. The physico-chemical and electrochemical properties of SiNP/HC were analyzed by X-ray diffractometry, X-ray photoelectron spectroscopy, nitrogen adsorption/desorption measurements for surface area and pore size distribution, scanning electron microscopy, transmission electron microscopy, galvanostatic cycling, and cyclic voltammetry tests to compare them with those of the SiNP/C composite. The SiNP/HC composite showed significantly better cycle life and efficiency than the SiNP/C, with minimal increase in electrode thickness after long cycles. A hybrid composite, SiNP/HC@Gr, prepared by physical mixing of the SiNP/HC and Gr at a 50:50 weight ratio, exhibited even better cycle life and efficiency than the SiNP/HC at low capacity. Thus, silicon/carbon composites designed to have hollow spaces capable of accommodating volume expansion were found to be highly effective for long cycle life of silicon-based composites. However, further study is required to improve the low initial coulombic efficiency of SiNP/HC and SiNP/HC@Gr, which is possibly because of their high surface area causing excessive electrolyte decomposition for the formation of solid-electrolyte-interface layers.
Kim, Seong-Hwan;Yang, Ji-Hun;Byeon, In-Seop;Jeong, Jae-In
Proceedings of the Korean Institute of Surface Engineering Conference
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2018.06a
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pp.130-130
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2018
산업 발전으로 특수합금들이 발달함에 따라 가공할 수 있는 새로운 절삭공구소재들이 개발되어지고 있다. 또한 공구소재보다 코팅개발이 상대적으로 더욱 효과적이기 때문에 코팅 기술 개발이 활발히 진행되고 있다. 일본에서는 새로운 코팅층 물질 개발보다는 기존의 코팅물질을 조합하거나 개량하여 성능을 향상시키는 추세이다. TiAlSiN 박막은 스퍼터링과 음극 아크 소스를 이용한 hybrid 공정을 이용하여 코팅 후 특성을 평가하였다. Ti-50at.%Al의 조성을 갖는 TiAl 합금 타겟은 음극 아크 소스를 이용하여 코팅하였다. 공정 가스는 Ar과 N2의 혼합 가스를 사용하였으며 공정 압력은 $1.0{\times}10^{-2}Torr$이었다. 음극 아크 소스에 인가된 전류는 70 A이었다. TiAlSiN 박막의 Si 함량을 조절하기 위해서 Si은 스퍼터링으로 코팅하였으며 스퍼터링 소스에 인가되는 전력의 세기를 0.29 kW ~ 1.05 kW까지 변화시켰다. 코팅 공정에 사용된 Si 타겟의 순도는 4N이다. TiAlSiN 박막의 Si 함량은 스퍼터링 전력에 따라 3.4 ~ 14.4at%까지 변화하는 것을 확인하였다. TiAlSiN 코팅층의 경도는 초미소 경도계를 이용하여 측정하였으며, Si 함량이 증가하면 TiAlSiN 박막의 경도도 증가하는 것을 확인할 수 있다. TiAlSiN 박막의 Si 함량이 9.2at.%일 때 3000 Hv 이상의 경도를 보였다. TiAlSiN 코팅층의 Si 함량이 14.4at%로 높아지면 경도가 낮아지는 현상을 보였다. TiAlSiN 박막의 Si 함량이 증가하면 내산화성이 향상되는 현상을 확인할 수 있었다.
Silicon (Si) has been investigated as promising negative-electrode (anode) materials because its theoretical specific capacity of 4200 mAh/g for $Li_{4.4}Si$ is far higher than that of carbonaceous anodes in current commercial products. However, in practice, the application of Si to Li-ion batteries is still quite challenging because Si suffers from severe volume expansion and contraction and lead to a continuous solid electrolyte interphase (SEI)-filming process by cracking of Si. This process consumes the limited $Li^+$ source, builds up thick and unstable SEI layer on the Si active materials, and will eventually disable the cell. Since unstable SEI reduces electrochemical performance and thermal stability of the Si anode, the surface chemistry of the anode should be modified by using a functional additive. It is found that lithium bis(oxalato)borate (LiBOB) as an additive effectively protected the Si anode surface, improved capacity retention when stored at $60^{\circ}C$, and alleviated exothermic thermal reactions of fully lithiated Si anode.
Kim, Seung-Min;Jeon, Sang-Hyeon;Jo, Gwang-Cheol;An, Jung-Gyu
Proceedings of the Korean Institute of Surface Engineering Conference
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2015.05a
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pp.59-61
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2015
본고에서는 전해동박의 개발 연혁, 제조 공정 및 주요 적용 사례에 대해 소개한다. 전해동박이 전자 소재에 적용되는 대표적인 사례는 Li 이차전지의 음극 집전체 및 인쇄회로기판의 회로이다. Mobile Device의 슬림화 및 다기능화에 따라 Li 이차전지의 용량 증대 및 인쇄회로기판의 협피치화가 필요하다. 따라서 Li 이차전지의 단위 부피당 용량 증대를 위해서는 음극 집전체로 적용되는 동박은 극박화 및 고강도 특성이 요구되고 있다. 인쇄회로기판의 협피치화에 따라 이들 제품에 적용되고 있는 동박은 두께 및 조도를 저감시키는 방향으로 기술이 전개되고 있다. 본고에서는 전자 소재용으로 적용되고 있는 전해 동박의 최근 제품 및 기술 동향과 향후 제품 전개 방향에 대해 논의하고자 한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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