이 연구는 광화학적 물분해 수소제소 기술의 일환으로 수행 중인 광촉매와 바이오촉매를 복합한 시스템 활용 기술에서 광촉매가 갖는 물리적 특성의 영향을 파악하고자 진행되었다. 다양한 물리적 특성을 갖는 광촉매 얻기 위하여 상용광촉매, 수열화법(HT-TiON), 리고 저온합성법(LT-TiON) 등을 이용하여 샘플을 준비하였다. 가시광 감응을 위하여 암모니아나 triethylamine 처리를 하여 질소를 도핑도 시도하였다. 시도된 복합시스템은 인위적인 전자주개 없이 수소를 발생시키는 결과를 보여주었으나, 광촉매로부터 엔자임으로의 전자전달 부분이 율속단계로 확인되었다. 사용된 광촉매 샘플에 따라 수소발생량에 차이가 나타난 결과로 광촉매의 미세구조 (결정상, 결정도, 기공 크기 및 비표면적 등)이 중요한 역할을 하는 것으로 판단되었다. 얻어진 결과들을 활용하여 재료들이 고정화된 새로운 시스템 구성을 제안하였다.
황산 용액에서 Zinc-ferrite의 용해에 대한 반응속도론을 황산 용액의 반응온도와 농도 변화에 대해 조사하였다. 반응율(R)과 겉보기 반응 속도상수(K)는 황산 용액의 온도와 농도가 클수록 증가한다. Zinc-ferrite의 반응속도는 반응초기에서 $1-(1-K)^{1/3}=Kt$와 같은 속도식을 적용할 수 있다. 용해에 대한 활성화 에너지는 황산 용액의 농도에 관계없이 약 16.3kcal/mole 이다. Zinc-ferrite가 황산 용액에서 용해할 때는 Zinc-ferrite의 화학 양론적 조성으로 용해되며, Fe 또는 Zn의 단독으로는 용해되지 않는다.
$700-900^{\circ}C$의 온도범위와 여러 산소분압 조건에서 고체전해질 연료전지의 양극인 $La_{0.9}Sr_{0.1}MnO_3$에서 산소의 환원반응특성을 조사하였다. AC 임피던스법과 전류중단법에 의해 산소환원반응의 전하전달저항을 측정하였는데 두 방법으로 구한 간이 서로 잘 일치하였다. 전기화학적 산소환원반응의 활성화에너지는 대기압 조건에서 174kJ/mol의 값을 보였고, 산소분압에 따른 전하전달저항의 측정결과로 부터 이 전극에서 전기화학적 산소환원반응의 율속단계는 전하전달과정임을 알 수 있었다.
온화한 조건($80{\sim}110^{\circ}C$, 대기압)하에서 비누화반응에 의해 폐 PBT의 입자를 해중합하여다. PBT의 해중합은 KOH 보다 NaOH가 보다 효과적이었으며, 반응온도가 증가하고 입자의 크기가 작을수록 해중합은 증가하였다. 해중합속도는 표면반응이 율속단계로서 PBT 입자표면에 생성물이 형성되지 않은 미반응핵 모델에 의해 표현할수 있었다. 겉보기활성화에너지는 98.1KJ/mol 이었으며, 85.1, $105{\mu}m$인 PBT 입자를 6시간 동안 해중합하였을때 TPA의 회수율은 약 95%정도였다.
금속 규소와 구리 촉매가 함유된 접촉물과 메탄올의 반응에 의한 메톡시실란의 합성에서의 TMOS 반응 생성속도를 산출하였다. 활성 자리 수의 변화에 따른 영향을 제거하기 위해서 유속 전이 기술을 사용하여 주입되는 메탄올의 유속을 반응도중 급격히 변화시켰다. 실험 결과 TMOS 생성속도에 영향을 미치는 인자는 반응에 참여하는 메탄올 농도가 아닌 접촉물질의 사용량임을 확인하였으며, 이를 바탕으로 TMOS 생성 메카니즘에서 접촉 물질의 표면에서 중간생성물이 형성되는 반응 단계가 반응 율속단계라고 추정되었다. 최적 공정조건에서 규소 1 g당 최대 TMOS 생성속도는 $210^{\circ}C$에서 0.030 (g/min)이었으며, 이때의 활성화 에너지는 값은 8.5 kcal/mol, 반응 생성속도 상수의 온도 의존성은 식 $k=4.09{\times}10^4\;exp$ ($-4.73{\times}10^3/T$)로 나타났다.
본 연구는 2.5MHF-xMHCl$(x:0\sim8)$ 혼합 용액에서 $EAGLE^{2000TM}$ LCD 유리의 식각에 관한 것이다. 유리의 용해공정에서 율속단계는 HF를 함유한 식각액과 유리와의 반응이었다. 그 증거로는 유리의 두께는 시간에 따라 직선적으로 감소하였고, 식각속도는 교반정도에 무관하게 일정하였으며, 활성화 에너지가 $35\sim45$ kJ/mol 범위였다는 점이다. 순수한 HF만 사용했을 때 보다 HCl이 첨가되면 식각속도는 증가하였고. 그 속도는 HCl 첨가량에 비례하여 증가하였다. 또한 HCl 첨가시 식각 후의 표면은 식각 전과 유사하였다. 이는 HCl 첨가에 의해 $H_{3}O^{+}$ 이온의 농도가 증가하여 각종 불화물의 용해도를 증가시키고, $H_{3]O^{+]$ 이온의 흡착은 Si-O 결합의 결합력을 감소시키기 때문에 일어난 현상으로 사료된다.
미생물연료전지는 하폐수에 존재하는 다양한 유기성물질을 전기에너지로 변환시킬 수 있는 생물전기화학적공정이다. 본 연구에서는 전산모사를 통하여 산화전극의 크기, 전극간 거리, 전체 산화전극면적이 기질분해에 미치는 영향을 알아보고자 하였다. 생활하수를 처리하는 다중산화전극 및 SPA (Spaced electrode assembly)형 연속식 미생물연료전지공정을 모사하였으며, 전산모사결과에 따르면 단일전극의 크기에 의한 영향보다는 전극간 거리가 짧을수록 기질분해속도가 빠른 것으로 나타났다. 특히 전체 산화전극의 면적이 큰 경우가 기질분해가 가장 빠른 것으로 나타났다. 본 연구를 통하여 미생물연료전지공정의 설계에 있어서 율속단계로 알려진 환원전극의 크기 외에도 산화전극의 크기 및 전극간 거리 또한 기질분해 속도에 영향을 미칠 수 있는 중요한 인자임을 알 수 있었다.
폴리카보네이트(PC)의 해중합 방법에는 여러 가지방법이 보고되어 있으나, 기존의 해중합 방범에는 페놀, 톨루엔, 다이옥신 등의 독성물질 사용으로 인한 환경적인 안전문제, 알칼리의 사용으로 인한 2차 분리 문제 등이 있다. 따라서 본 연구에서는 독성물질 및 촉매를 사용하지 않고 에틸렌글리콜(EG)과 메탄올(MeOH)을 사용한 글리콜첨가분해(glycolysis)/메탄올첨가분해(methanolysis) 혼성공정에 의하여 폐PC로부터 비스페놀 A (BPA)를 회수하였다. 글리콜첨가분해는 반응온도 473.15K에서 180분에 반응평형에 도달하였고, PC의 용해과정이 이 반응의 율속단계로 나타났다. 글리콜첨가분해 이후 메탄올첨가분해를 시행함으로써 BPA수율을 높일 수 있었으며, HeOH/PC 몰비 1에서 BPA수율은 최대점을 가지고, 반응 온도가 증가할수록 수율이 증가하였다.
침출수의 혐기성 처리시 오염물질 거동과 미생물 특성을 평가하기 위하여 10개월간 실험을 수행하였다. 상향류 혐기성 슬러지 블랭킷 (UASB) 반응조의 경우 최대 유기물 부하 $20kgCOD/m^3.d$까지 약 90%의 COD 제거율을 나타내었다. 높은 유기물 부하 ($18-20kgCOD/m^3.d$)에서는 프로피온산의 농도가 상대적으로 증가하여 프로피온산의 초산으로의 전환이 율속단계로 나타났다. UASB 반응조를 이용한 침출수 처리는 높은 유기물 제거능에도 불구하고 입상슬러지와 반응조 내부 등의 무기물 축적으로 인한 운전상의 문제가 발생하였다. 입상슬러지 내 주된 무기물의 성분은 칼슘화합물로 나타났다. 본 연구에서는 비메탄 활성도의 급격한 감소는 발생되지 않았으나 무기물 축적으로 인한 운전상의 문제를 저감하기 위해서는 무기물 제거를 위한 전처리 공정의 도입이 필요할 것으로 판단된다.
Schwanniomyces castellii NRRL Y-2477에 의한 전분의 직접 알콜발효에 대한 연구를 수행하였다. 이 균주의 150g/l glucose에 대한 알콜발효능력은 사용기질의 94%를 이용하여 ethanol를 63.9g/l를 생성하였으며, 이때의 ethanol yeild를 0.45g-ethanol/g-glucose로서 일반적인 알콜발효 효모인 Sacch. cerevisiae보다는 약간 낮았다. 전분이 상온에서 최대로 용해될 수 있는 20g/l전분의 직접알콜 발효에서는 통기인 경우 ethanol의 생성없이 세포성장만이 이루어졌으며, 통기를 하지 않은 경우는 9.1g/l의 ethanol를 생성하여 ethanol yeild는 이론값의 88%를 나타내었다. 반면 100g/l의 dextrin을 이용한 알콜발효에서는 통기에 의하여 ethanol의 생성이 1.8배 증가하였으며, 또한 $CaCO_3$첨가에 의한 pH를 조절한 경우 조절하지 않은 경우보다 ethanol생성이 2.1배 증가한 34.5g/l의 농도로서 이때의 기질에 대한 발효능력은 82%이고 ethanol yeild는 이론값의 약 84%였다. 또한 150g/l dextrin의 알콜발효에서는 약 79%의 기질을 소모하면서 52.1g/l의 ethanol을 생성하였다. 따라서 Schwanniomyces castellii NRRL Y-2477 에 의한 전분의 직접 알콜발효에서의 율속단계는 전분의 가수분해 과정임을 확인하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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