Organophosphorus insecticide residues were investigated in six kinds of fruits and five kinds of vegetables.The materials used in this experiment were grape, musk melon, apple, peach, plum, apricot, lettuce, green pepper, cucumber, pumpkin and tomato which were collected from June to september 1986 in Seoul. Residual pesticides investigated were Diazinon, Parathion, MEP (Fenitrothion), Malathion, EPN, MPP (Fenthion), PAP (Phenthoate) and Dimethoate and all samples were analysed by gas chromatographic technique with NPD (Nitrogen Phosphorus Detector). No sample was found to approach proposed national maximum residue limits in Korea.
유기수은제는 도열병의 특효약으로서 1953년경부터 일본의 답작에 다량으로 사용되고 있었으나 태본현의 수지방의 공장폐수중에 함유된 유기수은에 의한 중독사건 즉 minamata병을 비롯하여 살포한 유기수은의 미중의 잔류가 사회문제화되어 살포용의 유기수은제 제조는 1968년부터 금지되었다. 이 동안에 수은을 함유하지 않은 도열병 방제약제의 개발은 진보되어 1960년에 Blasticidin-S가 실용화된 것을 최초로하여 여러 가지 새로운 살균제가 개발되었다. 1969년 4월 등록허가되어 있는 도열병 방제약제는 표1과 같이 항생물질, 유기염소계약제, 유기인계약제로 대별할 수 있다. 이와같이 새로히 등장한 도열병 방제약제에 의하여 도열병은 완전히 방제할 수 있게 되었으나 이들 약제에도 여러 가지 문제점이 있는 것이다. 이 문제점등을 충분히 이해하고 적절한 대책을 세워 두는 것이 올바른 도열병 방제 기술의 확립을 위하여 필요하다고 생각되므로 이하 비수은 도열병방제약제의 현황과 문제점에 대하여 기술키로 한다.
Pendimethalin의 약해(藥害) 발현(發現)에 미치는 광(光), 유기인계(有機燐系) 화합물(化合物) 및 식물생장(植物生長) 조절제(調節劑)의 처리(處理) 영향(影響)을 조사(調査)하였다. 벼 발아후(發芽後) 생육(生育)에 나타난 pendimethalin의 약해(藥害)는 광조건하(光條件下)에서 크게 경감(輕減)되었는데, 이는 광(光)에 의한 pendimethalin의 분해(分解)에 의한 것이었다. 유기인계(有機燐系) 화합물(化合物) 처리(處理)에 의한 pendimethalin 약해경감효과(藥害輕減效果)는 사용약제(使用藥劑)의 종류(種類)에 따라 다르며, 실험약제(實驗藥劑) 중 edifenphos의 효과(效果)가 가장 좋았다. 그러나 이러한 약해경감(藥害輕減) 효과(效果)는 edifenphos를 pendimethalin과 동시(同時) 또는 후(後)에 처리(處理)할 때만 나타나며, pendimethalin 처리전(處理前)에 edifenphos가 처리(處理)되면 약해경감(藥害輕減) 효과(效果)는 없었다. 식물생장(植物生長) 조절제(調節劑) IAA, $GA_3$ 및 kinetin 등의 처리(處理)에 의한 pendimethalin 약해(藥害)의 경감효과(輕減效果)는 이들을 단독(單獨)으로 처리(處理)하면 얻을 수 없었지만, IAA 3ppmw+$GA_3$ 3ppmw 및 5ppmw와 kinetin 1ppmw+$GA_3$ 10ppmw의 조합처리(組合處理)로 약해경감(藥害輕減) 효과(效果)를 얻었다.
Enzyme-Inhibition방법으로 다성분 잔류 농약의 검출 기법을 개발하기 위해, 음용수 허용기준 설정 농약인 유기인계 농약으로 malathion, parathion, diazinon과 carbamate농약으로 carbary에 대한 acetylcholinesterase (AChE)과 cholinesterase (ChE) 활성저해 관계를 규명하였다. 병아리 뇌의 AChE와 ChE 활성도는 각각 166.6 및 5.8$\mu$mol/min/g protein이었고, 혈장에서는 각각 23.1$\mu$mol/min/g protein과 8.3 $\mu$mol/min/g protein 이었다. AChE와 ChE의 최적 PH는 각각 8.2및 7.8 이었다. Km은 0.034 및 0.045 mM 이었다. 유기인계농약에서 AChE와 ChE의 I$_{50}$ 값의 malathion이 55.82 및 99.42mg/L이었고, Parathion은 31.16및 29.13mg/L이었고, diazinon은 17.89 및 19.62 mg/L 이었다. Carbamate농약인 carbaryl의 AChE와 ChE의 I$_{50}$ 값의 0.10및 0.05mg/L이었다. 먹는 물 관리법에 의한 carbaryl의 먹는 물 허용 수질기준인 0.07mg /L을 AChE와 ChE의 I$_{50}$에서 검출할 수 있다. AChE및 ChE을 이용한 enzyme-inhibition(EI)법은 carbamate농약인 carbaryl을 먹는 물 허용 수질기준인 0.07mg/L가지 검출 할 수 있으므로, 다성분 잔류분석법 (MRM, Multiresidue Method)으로 이용할 수 있다. 따라서 Enzyme lnhibition방법을 이용하여 자연환경 중 carbamate계 농약을 쉽고 빠르게 검출할 수 있는 새로운 bioassay법으로 응용할 수 있다. 수 있다.
본 연구에서는 시판되고 있는 혈청 내 AChE가 acetylthiocholine과 반응하여 GNP에 aggregation 일으키는 원리를 이용하여 신선채소 농산물 중에 저농도 농약을 신속하고 간편하게 분석할 수 있는 비색-신속 농약 검출법을 개발하는 연구를 수행하였다. 먼저 비색-신속 농약 검출법의 최적화를 위해 GNP 입자의 크기에 따른 응집정도를 확인하여 15~20 nm 직경의 GNP를 선정하였고, 혈청의 희석배수와 acetylthiocholine의 농도를 확인하여 GNP 응집 차이가 가장 큰 혈청 1000배 희석과 acetylthiocholine 1 mM을 최적화 조건으로 선정하였다. 비색-신속 농약 검출법의 평가를 위해 최적화된 비색농약분석법을 이용하여 유기인계 농약은 dimethyl amine으로 카바메이트계 농약은 carbofuran으로 민감도를 분석한 결과 모두 7.5 ng/mL까지 검출이 가능한 것으로 확인되었으며 이는 기존의 비색-신속 농약 검출법과 비교했을 때 높은 민감도와 특이성을 나타내었다. 농약 이외에 화학물질인 곰팡이독소 등에 대한 반응성은 확인되지 않아 높은 특이성을 나타내었다. 또한 상추, 깻잎, 양상추에 대한 시료 전처리법을 확립하고 임의로 오염시킨 3종(상추, 깻잎, 양상추)의 농산물에 대해서 회수율을 확인한 결과유기인계와 카바메이트계 농약을 83.85~133.16% 정도의 회수율이 확인되었다. 이상의 결과 볼 때 본 연구에서 개발한 비색-신속 농약 검출법을 이용한다면 시판 농산물의 잔류농약을 신속하고 민감도 높게 검출할 수 있을 것으로 판단된다.
Flupyrazofos [O,O-diethyl-O-(1-phenyl-3-trifluoromethyl-5-pyrazoyl)thiophosphoric acid ester]는 trifluoromethyl기가 존재하는 피라졸계통의 유기인계 살충제이다. 이 화합물은 배추좀나방에 대해서 탁월한 살충활성을 나타내었으며, 또한 작은각시들명나방과 멸강나방에 대해서도 우수한 살충활성을 나타내었다. 배추좀나방의 알, 번데기, 성충에 대해서는 살충효과가 떨어지지만, 유충은 발육 단계에 관계없이 강한 살충효과를 나타내었으며, 살충효과의 발현속도는 매우 빨랐다($LT_{50}$=0.9 hrs, $LT_{95}$=4.5 hrs). 침투이행성 효과는 없었지만, 잔효성은 있었다. 유기인계, 피레스로이드계 및 IGR계 저항성계통에 대해서 비교차저항성을 나타내었다. 채집지역별 살충제 감수성은 실내계통(S)과 큰차이가 없었다. 따라서 flupyrazofos는 야외에서 배추좀나방, 멸강나방, 작은각시들명나방을 효과적으로 방제할 수 있을 것으로 판단된다.
유기인계 살충제인 fenirothion에 의하여 생성되는 폐기물과 폐수를 생물적 방법으로 처리하는 방법을 찾기 위하여 fenitrothion 분해미생물을 이용하는 연구를 수행하였다. 이 미생물은 fenitrothion을 함유하는 NB 선택배지를 이용하여 분리되었으며, Gram(+), 막대형, 포자형성 등의 형태적, 생화학적 특징들에 근거하여 Bacillus sphaericus NFo1으로 동정되었다. NB 배지에서 fenitrothion을 분해하는 최적 배양조건 혹은 농약 분해 조건을 결정하는 연구를 수행한 결과 최적 배양온도, 초기 pH, 균체 접종량이 각각 $35^{\circ}C$, 7.5, $OD_{660}$ 값이 1.5인 균체량으로 결정되었다. 이상의 최적 분해조건에서 fenitrothion은 5일 이내에 200mg/L의 고농도 배양에서도 90% 이상이 분해됨을 확인하였다.
유기인계 살충제 flupyrazofos의 수중 광분해 양상을 관찰하고자 다양한 조건에서 광분해율 및 분해 반감기 등을 조사하였다. 순수한 증류수 중에서 flupyrazofos는 광에 매우 안정하여 단순한 가수분해에 의한 감소가 관찰된 반면 감광제로 알려진 acetone처리 후 자연광 하에서 광분해율의 변화를 측정한 결과, 수중에 acetone의 함량이 0.047%, 몰 비가 0.006 이상이 되는 경우 flupyrazofos에 대한 광분해 촉진 효과가 발생할 것으로 예측할 수 있었다. Acetone이 처리된 경우, flupyrazofos의 광분해 반응은 광산화제인 singlet oxygen에 의해 분해율이 크게 영향 받는 것으로 확인되었으나 hydroxyl radical의 영향은 확인되지 않았다. Actinometer실험에서 2% acetone을 처리한 0.4ppm flupyrazofos의 양자수율(quantum yield)은 $17.66{\times}10^{-5}$이었으며 이때의 분해속도 상수는 0.038/hour이며, 분해 반감기는 18.2시간이었다.
유기인계(有機燐系) 살충제인 phorate 가 병아리의 Acetylcholin esterase 활성(活性) 저해(沮害)에 미치는 영향(影響)을 조사한 결과(結果)는 다음과 같았다. Phorate와 그 대사물(代謝物)에 대(對)한 AChE 및 ChE 활성(活性)의 $I_{50}$값은 phosphorothiolate형(型)(표현불가)이 phosphorodithiolate형(型)(표현불가)보다 약(約) $700{\sim}2500$배(培) 낮았으며, 측쇄(側鎖)의 산화(酸化) 상태별(狀態別)로 보면 sulfide>sulfoxide>sulfone의 순(順)으로 $I_{50}$값이 낮은 경향(傾向)이었다. 병아리에 대(對)한 phorate의 급성경구독성(急性經口毒性)은 1.02mg/kg 이었다. Phorate를 급성경구독성(急性經口毒性) $LD_{50}$값 이하(以下)로 경구(經口) 투여(投與)하였을 때 투여(投與) 후(後) 초기(初期)에는 혈장(血漿) ChE 활성(活性)이 뇌(腦) AChE 활성(活性)보다 더 크게 저해(沮害)되었으나, 효소활성(酵素活性)의 회부(回復)은 뇌(腦) AChE 보다 혈장(血漿) ChE 가 더 빠른 경향(傾向)을 보였다.
김치의 주재료인 배추에 사용되는 농약중 3종의 유기인계 살충제를 배추에 처리하여 수세, 소금절임 그리고 김치 숙성과정 및 가열조리 후의 잔류농약의 변화정도를 조사하였다. 흐르는 물에 배추를 씻어 농약의 잔류량을 측정한 결과 pirimiphos-methyl의 경우 62.0%, chlorpyrifos 54.8% 그리고 prothiofos는 61.1%가 제거되었고 배추를 소금에 절이는 과정중에서도 각각 23.5%, 22.4%그리고 23.8%가 제거되었다. 4。C에서 김치를 숙성하는 과정중 농약의 잔류량은 24일의 숙성기간동안 pirimiphos-methyl 69.4%, chlorpyrifos 66.6% 그리고 prothiofos 51.4% 정도가 제거되었다 이때 김치의 pH는 김치를 담근지 7일이 경과하고 난 이후부터 감소하기 시작하여 24일이 경과되었을 때는 pH가 4.5까지 감소되었다. Chlorpyrifos가 잔류하는 김치를 4。C, 10。C그리고 20。C에서 11일간 숙성시키면서 숙성온도에 따른 chlorpyrifos의 잔류량의 변화를 조사한 결과, 각각의 숙성온도에 따라 29.2%, 45.0%그리고 77.3%가 제거되어 숙성온도가 높을수록 제거율은 높은 것으로 나타났다. 김치를 가열 조리하는 과정중 chlorpyrifos의 잔류량은 가열 조리후 16.3%정도 제거되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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