La-Ce법은 최근에 새로 개발된 연대측정법이다. 특히 La 및 Ce은 회토류원소군의 일원으로서 Sm-Nd법과 대비하여 해석할 경우, 지각물질 및 맨틀물질의 진화과정을 해석하는 데 있어서 아주 유용하게 쓰일 수가 있다. 본 논문에서는 La-Ce법의 기본개념에 대한 소개와 도불이 이를 토대로 하여 강원도 임원지 역의 우백질 화강편마암과 중국 요령성 안산지역에 분포하는 칼륨부화 화강암에 대하여 그 기원물질의 경희토류 분포양상을 유추하였다. 칼륨부화 화강암의 Sm-Nd년대는 $3.16{\pm}0.06$Ga($2{\sigma}$)이며 $^{143}Nd/^{144}Nd$초기치는 $0.50846{\pm}0.00005$(${\varepsilon}_{Nd}$=-1.5)이다. 이 초기치는 칼륨부화 화강암이 지각 내에서의 화성활동에 형성되어졌음을 의미한다. Nd 및 Ce 동위원소비의 결과에 이하면, 우백질 화강편마암과 칼륨부화 화강암은 CHUR과 거의 유사한 물질로부터 분화되었음을 알 수가 있다. 그리고 중국 동북부 료령성지역의 지각형성시기는 3.5Ga 보다 더 오래된 것으로 사료된다.
공주군 유구면 일대의 화강암질 편마암의 풍화작용에 따른 원소의 거동과 pH와 이차광물과의 관계를 XRF, ICP-AES, ICP-MS를 이용한 원소분석결과를 통하여 검토하였다. 이 지역의 암석은 pH6 내외의 산성환경, 침철석, 아나타제와 같은 다양한 이차광물을 생성하면서 심각한 화학조성의 변화를 초래했다. 주원소의 화학조성을 이용한 풍화지수는 토양층에서 79~88로 모암 중의 사장석이 용해되고 흑운모가 변질되어 캐올리광물의 생성이 활발한 방향으로 풍화작용이 진행되었다. 지표층으로 가면서 Al에 대한 주 원소의 거동은 Si, Ca, Na, K, P가 감소하고 Fe, Ti, Mn이 증가하는 경향을 보이며 pH가 낮은 풍화단면에서 주 원소의 변화량이 더 크다. 이 풍화대에서 Mg은 거의 일정하다. Li, As 모든 전이원소는 pH가 감소함에 따라 증가하며 특히 이들 원소는 Fe의 함량과 비례해서 증가해 침철석과 공침하였거나 표면에 흡착되어 있는 것으로 보인다. Ga은 Fe와 비례하기는 하지만 변화량은 전 풍화단면에서 일정하다. Zr, Mo, Sn, Cd은 pH에 변화에 상관없이 일정한 반면에 Rb, Sr, Ba, Y, Pb, Th, U 등은 감소하는 경향을 보인다. 특히 Rb 과 Sr은 Ca에 비례해서 감소한다. 희토류원소는 전 풍화단면에서 감소하는 경향을 보이는데 $Al_2$$O_3$에 대한 상대적인 변화량을 보면 경희토류원소는 사프롤라이트(saprolite)하부와 상부에서 부화되어 있고 중부 사프롤라이트와 토양층에서 감소하는 반면에 중희토류원소는 사프롤라이트 하부와 상부에서 감소하고 중부사프롤라이트 및 토양층에서 부화되는 경향을 보인다. 전반적으로 희토류원소의 원자번호가 클수록 손실율이 커진다. 이 풍화단면에서 원소의 거동은 각 풍화층의 pH와 생성된 이차광물의 조성에 지배를 받았다.
백두산 지역 중기 마이오세 알칼리현무암에 포획된 페리도타이트 포획암은 주로 첨정석 레졸라이트로 조립질의 원생입상 조직을 보인다. 이 포획암들은 감람석을 치환하는 이차기원의 사방휘석과 감람석 결정입자의 경계를 따라 멜트(즉, 유리)를 산출하고 있다. 백두산 페리도타이트 포획암의 감람석, 사방휘석 그리고 단사휘석은 높은 Mg#(90~92), 첨정석의 Cr#는 11~29를 나타낸다. 백두산 페리도타이트 포획암의 주성분원소 성분은 심해 페리도타이트의 특성을 나타낸다. 단사휘석은 불호정성 미량원소에 부화되어 있으며, 두 종류의 미량원소 패턴을 보여준다.: (1) 경희토류원소가 결핍된 형태($(La/Yb)_N=0.1{\sim}0.2$, $(La/Ce)_N=0.4{\sim}0.8$). (2) 경희토류원소가 부화된 형태($(La/Yb)_N=2.2{\sim}3.8$, $(La/Ce)_N=1.2{\sim}1.6$). 계산된 평형 온도와 산소 분압은 각각 $920{\sim}1050^{\circ}C$와 ${\Delta}fO_2(QFM)=-0.8{\sim}0.2$이다. 백두산 페리도타이트 포획암들은 최대 15% 정도의 마그마를 만들고 난 후 맨틀에 남아있는 잔류 암석으로, 그 이후 실리카와 경희토류원소에 부화된 유체(혹은 멜트)에 의해 다양한 정도의 모달/은폐 교대작용을 경험하였음을 반영하고 있다.
강원도 지역 탄산수에 대해 혼합에 의한 용존 희유원소의 거동특성 및 탄산염 침전물 형성에 따른 REE 분별작용을 살펴보았다. 탄산수들은 화학적으로 $Na-HCO_3형,\; Ca-Na-HCO_3형\; 및\; Ca-HCO_3$형으로 구분되며, 동위원소조성도 유형에 따라 명확히 구분되는 특징을 보인다. 지화학 및 동위원소 자료의 해석 결과, $Na-HCO_$형 탄산수는 지하심부에서 심부 기원 $CO_2$의 공급에 의해 형성된 반면, 다른 두 유형의 탄산수들은 $Na-HCO_$ 형 탄산수와 천부지하수 간의 혼합에 의해 생성되었음을 지시하였다. 탄산수 내 용존 REE 함량은 물 유형에 따라 변화하지만, ∑REE 함량은 TDS, pH, alkalinity, $\delta^{18}O$$\delta^{18}O$ 및 tritium 함량과 좋은 상관성을 보여주어, 천부 지하수와의 혼합된 특징을 나타내었다. Na-HCO$_3$형 탄산수의 용존 REE 패턴은 강한 HREE 부화를 보여주어 이른바 'S-shape'을 나타내는 반면, $Na-HCO_$ 형은 분산되어 있으며 LREE 부화를 보여주었다. $Ca-Na-HCO_3$형은 약한 HREE 분화 패턴을 보여주었다. 탄산수로부터 침전된 침전물과 침전물을 제거한 잔류물의 REE 패턴은 원 탄산수와 거의 유사한 형태를 보여주어, 탄산염 침전물과 잔류물 간의 REE 분별작용은 일어나지 않았음을 나타낸다.지 않았음을 나타낸다.
동위원소희석법에 의한 열이온화 질량분석법 (ID-TIMS)을 이용하여 지하수내 희토류원소의 함량을 측정하였다. 희토류원소의 분리에는 철공침법과 양이온교환수지에 의한 컬름분리법을 이용하였다. 경희토류(La-Eu)와 Gd, Dy, Er의 경우 수-수십 ppt의 수준에서 1%이내의 오차범위를 측정되어졌으며, 중희토류 중 Yb와 Lu은 정확도가 다소 떨어진 10% 전후에서 측정되었다. 지하수내 함량을 운석으로 규격화한 결과, 경희토류가 부화되었고 중희토류는 결핍되었으며 Eu의 이상은 거의 존재하지 않는다. 특히 경희토류에서는 M-type의 테트라드효과, 중희토류에서는 W-type의 테트라드효과가 관찰되었다. 이는 희토류원소의 수화수와 밀접한 관련이 있는 것으로 사료된다.
미국 네바다주의 칼린형 금광상을 모델로 강원도 예미지역에 대한 칼린형 금광상의 잠재력을 평가하였다 연구지역에 분포하는 고생대 퇴적암은 스러스트 단층 및 습곡으로 구성된 뚜렷한 구조적 규제를 받았으며, 고각의 단층과 투수성이 큰 예미각력암 및 호층의 석회질 이암층이 결합되어 있다. 남부 지역에 분포하는 석회암에 대한 탈륨, 안티몬, 비소, 은, 납, 아연, 구리, 몰리브덴 및 텅스텐에 대한 원소부화도의 분포 양상은 칼린형 금광상과 지구화학적 유사성을 나타낸다. 또한, 탄소와 산소동위원소 값은 이들 지역이 광역적으로 열수의 영향을 받았음을 지시한다. 연구지역에 대한 지질구조, 화학분석, 변질광물 감정 및 안정 동위원소 분석 및 지구물리학적 해석 견과, 광화대는 북동부 방향으로 연장될 가능성이 높으며 이를 확인하기 위해서 앞으로 체계적인 정밀탐사가 필요하다.
북동중국해 코아 퇴적물중 희토류 원소(REE) 함량을 분석하여 REE함량의 분포양상을 파악하고 퇴적물 기원지를 추적하였다. 북동중국해로 퇴적물을 공급하는 한국 강(금강, 영산강 등사 중국 강(황하, 양자강 등)에서 유출된 퇴적물 중 REE함량도 분석되어 한국/중국 강에서 유출되는 퇴적물 중 REE함량의 전형적인 분포양상이 구해졌다. 상부지각 중 REE 함량으로 정규화 된 중국 강과 한국 강 퇴적물 중 REE 함량의 분포양상은 각각 중간 희토류 원소(MREE)와 가벼운 희토류원소(LREE)가 부화된 형태로 나타났다. 중국 강 퇴적물에서 나타나는 REE 함량의 분포양상은 "C-type" 즉 MREE가 부화되어 가운데가 불룩한 형태이고, 한국 강 퇴적물에서 나타나는 REE 함량의 분포양상은 "D-type" 즉 LREE가 부화되어 원자번호가 증가함에 따라 직선적으로 감소하는 형태를 보인다. 북동중국해 코아 퇴적물중 REE 함량의 주요 제한인자는 LREE가 부화되어 있고 연구해역 인근 어디에나 분포하는 모나자이트$((Ce,\;La)PO_4)$로 해석된다. 한편, 북동중국해 퇴적물 중 REE함량의 분포양상은 C-type과 D-type의 중간 형태를 보인다. 이러한 중간 형태에 근거할 때, 현재는 대륙붕 환경이지만 과거에는 강 하구였던 북동중국해의 퇴적물은 한국 강과 중국 강에서 유출된 퇴적물의 혼합체로 판단된다.
충남 예산군 및 청양군 일대에 분포하는 시대미상의 초염기성암의 기원을 규명하기 위하여 주성분, 미량성분 및 희토류원소(REE)의 전암분석의 결과를 이용하여 연구하였다. 전암분석결과에 의하면 주성분원소 중 $K_{2}O$와 $Na_{2}O$를 제외한 대부분의 원소들은 후기변질작용에 관계없이 일정한 상관관계를 보여주며, primitive 맨틀의 화학조성과 비교할 때 매우 낮은 $Al_{2}O_{3}$ (<1.5%), CaO (<1%), $TiO_{2}$의 값을 나타내며, 비슷한 Ni의 함량을 가진다. 이점으로 미루어 본역의 암석은 상당한 양의 부분용융 (large degree of partial melting)을 받은 맨틀의 잔여물(residues)로 사료된다. REE의 chondrite normalize value는 (La/Yb)c= 1.1-5.2, (Sm/Eu)c=0.6-1.5 및 (Sm/Yb)c= 1.2-1.6 (dunites=0.53-0.77)의 값을 나타낸다. 대부분의 초염기성암이 LREE가 빈화(depleted)된 $(LREE/HREE)_{c}$ < 1) 특징을 보이는데 반해 이 지역의 초염기성암들은 LREE가 약간 부화(enriched)된 ($(LREE/HREE)_{c}$ <1) REE pattern을 나타낸다. 또한, La-Sm-Yb의 ternary diagram을 살펴보면 이들은 chondrite 의 값과 유사한 primitive한 맨틀의 부분용융 후의 잔여물보다 상당히 La가 부화된 양상을 보이며, alkali basalt의 source가 되는 부화된 맨틀의 부분용융 후의 잔여물과 비슷한 화학조성을 나타내고 있다. 이와같은 현상은 사문암화와 같은 후기변질작용 (late stage alteration), pre-melting composition 이 LREE가 부화된 경우, 혹은 빈화된 mantle의 잔여물과 LREE가 부화되어 있는 어떤 component의 mixing에 의한 부화의 가능성 등을 생각해 보았다. 그 결과, 1) 본역의 암석들은 가장 덜 변질받은 암석들만 분석하였고, MgO와 FeO를 다른 oxides로 나눈값을 도시해본 결과 대부분의 oxide들이 매우 좋은 trend를 보여주므로 후기 변질작용에 의한 LREE의 부화가능성은 희박하다고 생각되며, 2) 본역의 암석을 alkali basalt의 source와 같은 LREE가 부화된 deep mantle source에서 부분용융 후의 잔여맨틀로 생각하기에는 이들이 지표 위로 나타날 수 있는 emplacement mechamism을 설명하기가 불가능하다. 따라서 이러한 점으로 마루어볼 때, 이 지역의 초염기성암의 LREE 부화는 두 가지 component의 mixing에 의한 가능성이 가장 높은것으로 사료된다. 상당한량의 부분용융을 받은, 즉 빈화된 맨틀과 LREE가 부화된 component의 mixing에 의하여 이와같이 LREE가 부화된 특성을 보여주고 있다고 사료된다. Component의 성분으로서는 고압에서 LREE를 많이 함유하는 $H_{2}O$나 $CO_{2}$-rich fluid, 혹은 부화된 맨틀의 low degree of partial melting에 의하여 LREE가 부화된 partial melt일 가능성이 높으며 이들이 올라오면서 빈화된 잔여맨틀과 mixing되면서 본역의 암석과 같이 LREE를 부화시켰다고 사료된다.
옥천대의 흑색셰일 및 점판암이 존재하는 덕평-추부 지역의 암석-토양-작물계에서의 As의 부화정도, 분산양상, 환경지구화학적 관점에서 판단되는 잠재적 위해도의 평가를 위하여 암석, 토양 및 농작물시료를 채취하여 INAA, ICP-AES, ICP-MS를 이용하여 As을 포함한 잠재적 특성원소의 화학분석을 수행하였다. 암석분석의 결과 덕평 및 추부지역의 흑색셰일에서 As의 평균 함량은 각각 23 mg/kg, 57 mg/kg 로 전 세계 계일 및 흑색셰일의 평균값보다 부화된 값을 나타하였다. 이외에도 Ba, Cr, Mn, Mo, Ni, Se, U 및 V가 매우 부화된 양상을 보였다. 흑색셰일로부터 유래된 토양중의 As는 덕평지역의 밭토양은 28 mg/kg, 추부지역의 밭토양과 논토양은 33 mg/kg와 23 mg/kg로 농작물에 독성을 줄 수 있는 토양중의 잠재적 독성원소들의 최대 허용한계치(tolerable level) 보다도 부화된 값을 나타냈다. 토양시료들에 대한 As의 함량과 Mo, Se, U, Cu, Sb, Tl 간에는 비교적 좋은 양의 상관관계를 보였다 흑색 셰일 기반암 지역의 토양에서 재배된 농작물 시료에 대한 화학분석 결과, 벼의 줄기와 잎에 As의 축적이 매우 커서 덕평과 추부지역에서 각각 1.14 mg/kg와 1.35 mg/kg의 함량을 보인다. 토양내의 원소 함량과 작물 내로의 흡수정도인 생물학적 흡수계수(BAC, biological absorption coefficient)의 산출결과, As는 벼줄기와 잎>옥수수 잎>고추>콩잎=깻잎>옥수수 줄기>옥수수 열매의 순으로 감소하였으며, As가 열매와 같은 cereal products보다 잎과 식물에 토양으로부터 더 많은 양이 농축된다는 것을 추론학 수 있다.
희토류원소 분포도를 이용하여 하천본류의 화학조성에 미치는 각 지류 및 주변 암석들의 영향을 조사하기 위해 한강본류, 남한강, 북한강의 상류 및 하류에서 하천수를 계절별로 채취하여 분석하였다. 한강수내 희토류원소 자료를 PAAS (Post Archean Australian Shale)로 규격화한 분포도 특성은 다음과 같이 요약된다. 첫째, 한강의 모든 물시료는 Eu의 정(+)의 이상과 Ce의 부(-)의 이상을 갖고 있다. 둘째 절대농도에 있어서 하기에 채취된 모든 한강 시료는 다른 절기의 시료들보다. 함량이 높다. 셋째로 전반적으로 중희토류(HREE)가 경희토류(LREE)보다. 부화되어 있다. Eu의 이상을 가지고 비교해 볼 때, 한강 본류는 남한강쪽보다는 북한강쪽의 영향을 더 많이 받는 것으로 나타났다. 본 연구결과, 하천의 본류에 보다. 많은 영향을 주는 지류를 판단함에 있어서 희토류원소의 분포도자 유용하게 활용될 수 있음을 확인할 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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