지하수 중 우라늄이 높은 농도로 포함되어 있는 대보화강암 지역의 대수층구간에서 회수된 시추 코아에서 우라늄광물의 산출과 존재형태를 연구하였다. 우라늄광물은 일차적 기원으로 산출되며, 저어콘, 모나자이트, 제노타임 등과 같은 부성분 광물 내에 함유되는데 대부분 미량성분이나 포획물로 들어있다. 우라늄 광물은 $1~2mu$m 이하의 미림질의 결정으로 산출되므로 후방산란 전자영상(BSE)으로서도 구분이 매우 어렵다. 우라늄 광물을 포함하는 부성분 광물에서 이들이 빠져나간 용해동공이나 용해조직이 흔하게 관찰되는 것으로 보아 이들은 부분적으로 지하수로 용해되어 빠져나간 것으로 판단된다. 모암내의 우라늄함량과 지하수중 우라늄의 함량이 서로 별다른 관련성을 보이지 않는 사실은 우라늄광물이 용해될 수 있는 수리화학적 환경 외에도 우라늄 광물의 산출특징과 존재형태도 중요한 요소임을 지시해 준다.
대전지역은 우리나라에서 고함량 우라늄 지하수에 대한 우려가 높은 지역이다. 대전의 복운모 화강암 지역의 지하수에서 우라늄의 함량이 높지만 복운모 화강암에서 우라늄 함량은 화강암의 세계 평균치 보다 낮고 우라늄 광물의 산출이 아직 보고되지 않았다. 이 연구는 우라늄의 근원암과 지하수에 우라늄을 공급할 수 있는 우라늄 광물의 산출상태를 규명하는데 있다. 이를 위해 지표 방사능 탐사와 전자현미경을 이용한 광물학적 연구를 수행하였다. 우라늄 이상은 화강암맥과 열수변질된 화강암에서 측정되었다. 우라늄 이상을 보이는 화강암맥은 복운모 화강암과 운모-편암의 경계부에 발달한다. 복운모 화강암 내의 우라늄 이상대는 열극대를 따라 석영 세맥이 충진한 열수변질대에 발달한다. 우세한 열수변질작용은 칼륨 변질작용과 프로필리틱 변질작용이다. 우라니나이트는 화강암맥과 열수변질된 화강암에서 공통적으로 산출되는 우라늄 광물이며, 코피나이트와 우라노페인은 열수변질 화강암에서 산출된다. 모든 우라늄 광물은 백운모, 녹니석, 녹염석, 방해석 등과 같은 열수변질 광물과 밀접히 공생한다. 우라늄 광물이 산출되는 화강암맥과 열수변질된 화강암은 대전지역 지하수 내 우라늄의 주요 기원암으로 판단된다.
한국원자력연구원 지하처분연구시설의 지하심부에 생존하는 미생물을 이용하여 용존우라늄의 제거 및 광물화에 대한 실험을 실시하였다. 미생물은 철환원박테리아와 황산염환원박테리아로 구분하여 개별적으로 실험을 실시하였으며, 실험 후 X-선 회절분석 및 주사전자현미경을 이용하여 생성광물을 확인하였고 용액상의 농도 변화는 유도결합플라즈마분석기를 이용하여 분석하였다. 철환원박테리아에서는 우라늄과 철이온이 공존할 때, 우라늄보다는 철이온이 선택적으로 환원과정에 참여하였으며, 결과적으로 우라늄의 환원 및 제거가 거의 이루어지지 못하였다. 하지만, 망간이 포함된 조건에서는 상당량의 우라늄 제거 효과가 나타났다. 황산염환원박테리아에서는 철과 망간이 공존할 때, 철이 선택적으로 황과 결합하여 맥키나와이트(FeS)라는 황화광물을 형성하였으며, 망간으로 구성된 황화광물은 만들어지지 않았다. 하지만, 망간이 공존하는 경우에 우라늄의 제거는 훨씬 효과적이었는데, 이는 황화광물에 불순물로 포함된 망간이 우라늄의 흡착 및 포획에 큰 영향을 미치기 때문인 것으로 판단된다.
산화/환원 반응에 매우 민감한 우라늄의 침철석 및 몬모릴로나이트에 대한 수착 특성을 알아보기 위해 산화우라늄(VI)과 환원우라늄(IV)를 준비하였다. 환원우라늄은 황산염환원박테리아에 의해 황산염이 환원되는 과정에서 같이 환원된 우라늄(IV)를 희석하여 사용하였다. 광물에 대한 우라늄의 수착량은 우라늄(IV)가 우라늄(VI)에 비해 상대적으로 낮았으며, 이러한 원인 중의 하나는 용액상의 우라늄(IV)가 미세한 콜로이드 형태로 존재하여 광물 표면에 대한 수착력이 약했기 때문이다. 투과전자현미경을 사용하여 우라늄(IV)가 나노 콜로이드의 특징을 가지고 있음을 확인하였고, 이러한 결과는 심부 자연계의 지하수를 따라 이동 가능한 우라늄종이 이온성 우라늄(VI)뿐만 아니라 콜로이드성 우라늄(IV)도 포함될 수 있음을 의미한다.
물속에 우라닐이온(${UO_2}^{2+}$) 형태로 존재하는 산화우라늄을 철환원세균인 스와넬라균(Shewanella p.)을 이용하여 제거하는 실험을 수행하였다. 용액상의 우라늄 초기농도는 $50{\mu}M$ 이었으며 미생물과의 반응에 의해 점차 그 농도가 감소하였고, 약 2주 후에 거의 대부분의 우라늄이 제거되었다. 우라늄이 제거된 기작은 대부분 미생물 표면에 대한 흡착, 침전 및 광물화에 의한 것이었다. 투과전자현미경으로 관찰한 결과로는 미생물 표면에 흡착되어 점차 결정화되어가는 우라늄이 큰 광물로 성장하고 여러 미생물개체 및 유기분비물과의 결합을 통해 그 크기가 수 ${\mu}m$ 이상으로 커져가는 것을 확인하였다. 이러한 미생물에 의한 우라늄 광물의 성장 및 결합은 방사성폐기물처분장의 우라늄 거동에 큰 영향을 끼칠 수 있으며, 특별히 본 실험에서 관찰한 생지화학적인 금속환원미생물의 역할에 의해 지하 우라늄의 이동이 상당히 지연되는 효과를 거둘 수 있을 것으로 사료된다.
신선한 흑운모 및 인위적으로 풍화시킨 흑운모에 대한 우라늄 수착 실험을 실시하였다. 실험 이후, 원심분리하여 상등액은 유도결합플라즈마분광분석(ICP-MS)으로 우라늄 농도를 분석하였고, 고체시료는 X-선 회절분석(XRD) 및 주사전자현미경(SEM) 분석을 실시하였다. 3 mm 이하의 흑운모 시료를 7개월 간 실험실에서 풍화시킨 후, 신선한 흑운모와 동일한 조건으로 pH 변화에 따른 우라늄 수착량을 구하였다. 낮은 pH(pH 3)에서는 흑운모에 대한 우라늄의 수착이 크지 않았지만, pH가 증가함에 따라 점차 우라늄 수착이 증가하는 경향을 보였다. 풍화된 흑운모의 우라늄 수착량은 신선한 흑운모에 비해 작았고 높은 pH(pH 11)에서는 그 차이가 더 심하였다. 풍화된 흑운모의 낮은 우라늄 수착특성은 광물 표면의 변화 및 주위 용존이온들의 화학적 거동에 의한 것으로 보인다. 풍화된 흑운모 시료에는 광물 표면에서 선호되는 흡착자리가 파괴되거나 용해되고 더불어 용존 이온들의 콜로이드화에 의해 우라늄-광물 표면 수착반응이 감소되는 것으로 보인다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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