일반적으로 Fenton 반응 공정을 실제 오염토양에 적용하기에는 다소 무리가 있다. 그 이유로 대표적인 Fenton 반응공정인 고전적인 Fenton 반응은 낮은 pH에서 우수한 처리효율을 보이고 있기 때문이다. 또한, 철이온의 투입을 대신하여 철광석을 이용하는 Fenton-like 반응도 철광석 표면에서 hydroxyl radical을 생성하나 높은 pH에서는 다량의 수산화물과의 경쟁반응으로 인하여 그 활성이 상당히 감소되어진다. 이러한 단점을 보완하기 위하여 중성영역의 pH에서 철이온-chelating agent의 복합체를 촉매로 사용하는 modified Fenton 반응이 제시 되어지고 있다. 이 처리방식의 경우에는 다량의 철이온의 투입이 요구되어진다. 따라서, 본 실험에서는 Fenton-like 반응과 modified Fenton 반응의 효율적인 접목으로 중성영역에서의 chelating agent의 투입으로 철광석으로부터 철이온을 용출하여 복합체를 형성함으로 혼합 Fenton 공정에서 부가적인 촉매로 사용되어짐으로 오염물 처리효율을 크게 향상시킨 기법 개발을 진행하였다. 2,4,6-Trinitrotoluene은 본 실험에서 오염원으로 사용하였으며, chelating agent에 의해 용출된 철이온이 약 0.1 mM 이상일 경우 Fenton-like 반응에 비하여 상당히 좋은 제거효율을 보였다. 혼합 Fenton 공정의 최대제거효율은 magnetite-NTA 시스템으로써 약 76%의 제거효율과 magnetite-EDTA의 경우 약 56%로서 이는 Fenton-like 반응에 비하여 약 40-60% 정도의 제거효율이 향상된 결과이다.
한국원자력연구원 지하처분연구시설의 지하심부에 생존하는 미생물을 이용하여 용존우라늄의 제거 및 광물화에 대한 실험을 실시하였다. 미생물은 철환원박테리아와 황산염환원박테리아로 구분하여 개별적으로 실험을 실시하였으며, 실험 후 X-선 회절분석 및 주사전자현미경을 이용하여 생성광물을 확인하였고 용액상의 농도 변화는 유도결합플라즈마분석기를 이용하여 분석하였다. 철환원박테리아에서는 우라늄과 철이온이 공존할 때, 우라늄보다는 철이온이 선택적으로 환원과정에 참여하였으며, 결과적으로 우라늄의 환원 및 제거가 거의 이루어지지 못하였다. 하지만, 망간이 포함된 조건에서는 상당량의 우라늄 제거 효과가 나타났다. 황산염환원박테리아에서는 철과 망간이 공존할 때, 철이 선택적으로 황과 결합하여 맥키나와이트(FeS)라는 황화광물을 형성하였으며, 망간으로 구성된 황화광물은 만들어지지 않았다. 하지만, 망간이 공존하는 경우에 우라늄의 제거는 훨씬 효과적이었는데, 이는 황화광물에 불순물로 포함된 망간이 우라늄의 흡착 및 포획에 큰 영향을 미치기 때문인 것으로 판단된다.
흡착에 필요한 최적의 세라믹 볼의 소성온도는 93$0^{\circ}C$가 가장 적당하다. 공업용수 중에 용존되어 있는 유기물 및 유해성분이 제거(COD나 $BOD_{5}$)가 가능하다. Fe와 Pb의 중 금속 제거의 경우 Pb의 경우가 제거 효율이 더 크며, 이에 따른 mechanism으로 이온교환이온이 Pb의 경우 2가 양이온이기에 더욱 효율이 크고 Fe의 경우는 수화하여 구조적인 붕괴를 일으키며, 2가와 3가의 공존하므로 Pb보다 제거율이 낮다. Fe와 Pb 중금속수를 1시간 동안 제거하여 Freundlich형 등온식에 따른 계산 결과 5,10ppm에서 1/n의 수치가 2 이상을 넘지 않고 있고, 500, 1000ppm의 경우는 등온이온교환으로 할 때 1/n의 수치가 2에 근접하므로 분말의 경우에 비해 제거율이 낮지는 않다. 그러므로 경제적 이점과 재활용면에서 볼의 사용이 우수하다는 것을 알 수 있다. 장치의 용기에 비례하여 볼 때 볼의 양은 600g이 가장 적당한 양이다. 등온교환의 경우 Apatite(HAp)를 이용한 분말의 제거율 보다 약간 낮으나 분말의 경우 사용 후 취급이 용이하지 않고 2차적 오염이 예상되므로 세라믹 볼의 경우 환경친화성재료로 여러 가지의 수처라 공정에 적용이 가능할 것으로 판단된다.
전라북도 전주시 지역의 만경강 하천변 충적 대수층에 심도 30m까지 설치된 다중 심도 관정을 이용하여 산화-환원 환경과 관련된 지하수의 생물지구화학적 특성을 조사하였다. 대체로 용존 산소(DO)가 1 mg/L이하의 혐기성 환경이 지배적이었으며, 10-20m 구간에서는 높은 농도의 Fe($14{\sim}37mg/L$)와 Mn($1{\sim}4mg/L$)이 나타나고 그 하부에서는 S(-II) 이온이 검출되었다. 용존 Fe와 Mn이 높은 구간에서는 $O_2,\;NO_3$가 거의 없고, 퇴적물내의 Fe와 Mn의 함량은 심도에 따라 큰 차이 없이 분포하고 있어 전자수용체로서 이용된 Fe(III), Mn(IV)의 환원에 의해 지하수내의 용존 Fe와 Mn의 농도가 높아진 것으로 볼 수 있다. 용존 농도에서 Mn이 Fe에 비해 상대적으로 농도가 높게 나타나는 구간이 더 넓다. 환원 과정에서 전자공여체(electron donor)로 이용될 수 있는 유기 탄소(DOC) 농도가 지하수면 부근에서 급격히 감소하는 것으로 보아 지하수내 유기물은 상부에서 유입되는 것으로 보인다. 20m 하부에서는 $SO_4$가 감소하고 S(-II) 이온이 검출되는 것으로 보아 상부 구간보다는 하부구간에서 $SO_4$ 환원작용이 활발함을 지시한다. 여러 산화-환원쌍으로부터 계산된 산화-환원 전위는 Fe를 포함하는 쌍들간을 제외하고는 모두 일치하지 않아 전체적으로 산화-환원적으로 비평형 상태에 있다고 볼 수 있다. 지하수면 부근을 제외하고는 siderite, rhodochrosite 등의 탄산염 광물의 포화지수가 -2에서 +1의 범위를 보여 이들 광물에 의해 각각 Fe(II), Mn(II) 이온의 농도가 지하수내에서 조절될 수 있음을 보여주며, 20m 하부 심도 구간에서 S(-II) 이온이 검출되는 지점에서는 Fe(II)의 경우 FeS 광물에 의해서도 농도가 조절될 수 있다.
강변여과수 개발 예정지역인 함안군 칠서지역의 수질특성을 알아보기 위해 2003년 4월과 2003년 8월 2회에 걸쳐 강변여과수 양수정, 관측정, 주변지역 지하수 및 낙동강 원수 등 총 38개의 물시료를 채수하여 분석하였다. 용존 이온 분석 결과 연구 지역 지하수의 경우는 Ca-HCO$_3$ 유형 또는 Ca-Cl 유형에 속하며, 조사 지점에 따라 충적층 및 암반 지하수의 특징이 확연히 구분되었다. 조사된 지하수의 경우, 질산성질소와 철, 망간의 농도가 다른 성분에 비해 상대적으로 높은 것으로 나타났으며, 그 외의 중금속의 오염은 미미한 것으로 나타난다. 낙동강 원수의 경우 질산성 질소, 철, 망간은 지하수에 비해 낮은 것으로 나타났으나, 조류의 영향으로 매우 높은 pH 값을 보여주었다. 채수된 전체 시료의 분석 결과, 질산성질소(39.1%), 철(13%), 망간(39.1%)이 주로 먹는 물 수질기준을 초과하는 항목으로 나타났다.
강변여과는 지하수 인공함양 방식 중 유도함양(induced recharge) 또는 간접함양 방식에 속한다. 이는 하천 및 강변 부근에 집수시설을 설치한 후, 미고결층 대수층(unconsolidated aquifer)의 자연 오염 저감능을 이용하여 지표수를 간접 취수하는 방식으로 수질이 불량한 지표수가 대수층을 관류하면서 희석, 화학적 이온 교환 및 반응, 흡착, 생물막(biofilm; 미생물에 의한 자연저감), 여과 등을 통하여 수질이 개선된다. 강변여과수내의 용존 농도가 높은 철과 망간은 수처리 비용증가, 용수관정 및 시설물의 수명단축을 초래한다. 따라서 강변여과 지역의 미고결 대수층에서 효과적인 철과 망간 동시 제거(vyredox)를 위해 에어서징(air surging)과 블록 서징(block surging)을 실시하기 위해서 실내 물탱크 모델(water tank model)에서 에어서징에 따른 공기 순환 우물시스템을 관찰하였으며, 이를 바탕으로 현장시험(Test bed)에 적용하였다. 미고결 대층수층에서의 철 망간은 음용수 기준치(각각 0.3 mg/L)를 초과하고 있으며, 강변여과 취수 개발 및 이용을 제한하는 요인이 되고 있다. 본 연구에서 사용된 에어서징과 블록서지 기술은 자갈층 및 미고결 대수층에 충진된 슬라임 및 폐색(clogging)을 제거함과 동시에 관정 주변의 대수층의 투수성 개선과 산화환경으로 치환되며, 대수층에 잔존하는 철/망간의 산화물들을 관정내로 빼낼 수 있는 방법이다. 따라서 서징에 따른 폐색 제거효율을 검토한 결과에서 철 망간 이온농도 저감효과와 관정 주변의 수리전도도(hydraulic conductivity) 및 저류계수(coefficient of storage)가 증가한 것으로 나타났다. 이와 같이 강변여과에 의한 폐색은 미고결층내 공기주입 및 블록서지를 통하여 철/망간 이온농도 저감 및 수리특성 개선 효과에 유용한 것으로 평가된다.
한강 기수역에서 일어나는 지화학적 변화과정을 파악하기 위하여 2000년 6월과 2001년 2월 두 차례에 걸쳐 용존 무기영양염류,용존 유기 탄소,추출된 용존 유기물의 형광 특성, 용존 우라늄의 분포특성에 대해서 연구하였다. 용존 무기 영양염류는 염분이 증가함에 따라 감소하였는데,특히 질소계 영양염류의 경우 기수역에서 뚜렷한 질산화 과정(nitrification process)을 보였다. 인산-인 또한 질소계 영양염류와 같이 기수역에서 비보존적 분포특성을 보였다 용존 유기탄소와 형광 유기물은 염분이 증가함에 따라 감소하는 모습을 보였는데, 특히 5 psu이하의 저염분대에서 급격히 감소하는 양상을 나타내었다. 이러한 현상은 육상 기원의 지구거대 유기물질이 이온강도가 증가하는 기수역에서 응집, 침전하여 제거되기 때문으로 생각된다. 한편 용존 우라늄은 대부분 강을 통하여 해양으로 유입되는데, 염분이 증가함에 따라 같이 증가하는 양의 상관관계를 보였다. 용존 우라늄은 기수역에서 제거되는 비보존적인 분포 특성을 보였는데. 이는 용존 우라늄의 일부가 유기물질과 착화합물의 형태로 제거되기 때문으로 생각된다. 염분과 용존 우라늄의 분포 상관관계로부터 추정된 한강 기수역에서 용존 우라늄 제거량은 약 7.1 ton/year으로 Savannah salt marsh에서의 제거량과 비교해볼 때 약 51.4%에 해당하였다.
본 연구에서는 공업용수 중에 미량 함유될 수 있는 철 이온 제거를 위해 철 용액에 음이온 계면활성제 SDS를 주입하여 미셀을 형성한 후, 미셀 표면에 철 이온의 흡착 또는 결합으로 형성된 응집체를 관형 세라믹 정밀여과막으로 제거하였다. 음이온 계면활성제의 영향을 살펴보기 위해 일정한 1mM의 철 농도에서 음이온 계면활성제의 농도를 $0{\sim}10mM$로 변화시켰다. 그 결과, 6mM 일 때 가장 높은 철 제거율 88.97%를 보였다. SDS 농도에 따른 미셀 응집체의 입도 분포를 확인하기 위해 전기영동광산란분광광도계(Electrophoretic Light Scattering Spectrometer)를 사용하여 분석 한 결과, 6mM 일때 큰 응집체의 분포도가 가장 높았다. 또한, 세라믹 분리막에 대하여 주기적 질소 역세척을 실시할 경우 역세척 주기의 영향을 조사하였다. 그 결과, NCMT-7231 (평균기공 $0.10{\mu}m$) 분리막의 최적 역세척 시간(BT)는 20초이었다.
간척지를 포함하고 있는 연구지역에서 육지에서 해안지역으로 근접할수록 측정된 지하수의 산화환원 전위 (Eh)와 용존 산소량 (DO)은 낮게 관찰되었다 (Eh: 0.57 V ${\rightarrow}$ 0.13 V, DO; 9.7 mg/l ${\rightarrow}$ 1.3 mg/l). 이는 연구지역 지하수의 산화환경이 육지에서 해안가로 근접할수록 호기성 환경에서 아혐기성/혐기성 환경으로 변화한다는 것을 의미한다. 또한 지하수 수질 분석 결과에 의하면 철이온 (Fe)이 지하수에 많이 포함되어 있으며 (> 20 mg/l), 대부분의 2가 철로 존재한다. 이러한 연구지역 해안가 지하수들의 특징들은 지하수들이 철의 환원작용 (Fe reduction)이 일어날 수 있는 혐기성 환경에 위치하고 있음을 지시해준다. 철 환원작용이 일어나기 위해서는 3가 철의 공급원이 필요한데, 관측정 퇴적물의 철이온 추출실험에 의하면 연구지역의 퇴적물은 철 환원작용에 필요한 3가 철이온에 대한 충분한 공급원 역할을 할 수 있다. 따라서 분석한 지하수 및 퇴적물의 결과들을 종합해석하면, 연구지역에서 일어나는 철 환원작용은 갯벌의 간척활동과 많은 관련을 가지고 있는 것으로 추정된다.
본 연구에서는 공업용수 중에 미량 함유될 수 있는 철 이온을 제거하기 위해 음이온 계면활성제 SDS를 주입하여 미셀을 형성한 후, 미셀과 철 이온이 결합된 응집체를 관형 세라믹 정밀여과막으로 배제하였다. 철 모사용액을 대상으로 SDS 농도가 철과 SDS 제거율에 미치는 영향을 알아본 결과, 철의 제거율은 SDS의 임계미셀농도(CMC)인 8.00 mM에서 가장 높은 92.26%를 나타내었고, SDS 제거율은 칼슘 이온 제거 결과보다 다소 높은 61.10%를 보였다. SDS의 농도가 증가함에 따라 최종 막오염에 의한 저항 $R_f$가 증가하여 4 mM일 때 가장 높은 값을 보이다가 10 mM에서 가장 낮은 값을 나타내었다. SDS 10 mM인 조건에서 최종 투과선속 $J_{180}$가 가장 큰 값을 나타냈었고, 결국 가장 높은 총여과부피를 얻을 수 있었다. CMC 8 mM의 경우 운전시간 80분까지는 10 mM과 동일하게 낮은 $R_f$ 값을 보이다가, 120분까지 급격하게 증가하다가 다시 180분까지 서서히 증가하는 경향을 보였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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