디젤 차량의 유해배출가스인 질소산화물 저감을 위해서는 정화성능이 우수한 요소첨가 선택적 촉매환원장치가 장착되어야 한다. 본 연구에서는 3차원 오일러리안-라그랑지안 전산유체해석을 통해 요소첨가 선택적 촉매환원장치의 수송현상에 따른 화학반응과 다상유동 특성을 수치적으로 예측한다. 이때, 수치적인 분무형상은 가시화실험에서 측정된 분사속도, 분무관통길이, 분무반경, 평균액적지름과 비교를 통해 보정되었다. 그리고 해석 결과는 실제 엔진 및 차량 시험에서 측정한 질소산화물 저감효율과 비교를 통해 검증되었으며, 상대오차 5% 이하의 정확도를 보여준다. 검증된 전산모델은 요소첨가 선택적 촉매환원장치의 내부유동해석에 사용되었으며, 이를 통해 압력강하와 속도증가 특성을 분석하고, 암모니아의 농도균일도와 과잉분포 위치를 예측한다.
산업화로 인하여 토지의 사막화, 물부족, 오존층 파괴, 지구 온난화 등 많은 환경문제가 발생되었으며 아직 진행 중에 있다. 이에 UN에서는 환경 규제를 강화하였으며 국제해사기구(IMO:International Maritime Organization)에서는 선박의 배기가스 규제 강화를 위하여 NOx(질소산화물) 및 SOx(황산화물)의 배기량을 줄이도록 하고 있으며 2016년부터는 본격적으로 규제하려 하고 있다. 상기의 규제 물질 중 NOx를 제거하는 선택적환원촉매(SCR:Selectivity Catalytic Reduction) 시스템은 선박의 배기가스가 지나가는 통로에 요소수(Urea)를 분무하여 $260^{\circ}C$ 이상의 높은 온도에서 요소수에 있는 암모니아가 배기가스에 있는 NOx와 반응, 결합함으로서 NOx를 질소와 산소로 분리, 제거하는 방식이다. 하지만 선박의 경우 대부분 엔진이 2행정으로 배기가스 온도가 일반적으로 $180^{\circ}C{\sim}220^{\circ}C$이기 때문에 요소수에 있는 암모니아가 배기가스에 있는 NOx와 반응하지 않아 환원률이 높지 않다. 이에 우리는 초미세기포를 이용하여 낮은 온도에서도 반응할 수 있는 요소수 및 요소수 활성화 기기를 개발하여 상기의 문제점들을 최소화 할 수 있도록 하였다. 또한 SCR 시스템의 점성유동해석을 통하여 보다 효율적인 SCR 시스템의 개발을 할 수 있도록 기여하였다.
선택적 환원 촉매(SCR : Selective Catalytic Reduction) 시스템은 대기오염을 예방하기 위한 배기가스 처리장치 중 하나이다. 본 연구에서는 전산유체역학(CFD : Computational Fluid Dynamics)를 사용하여 SCR 시스템 의 효율향상을 위하여 ANSYS-CFX package를 이용하여 점성 유동 해석을 수행하였다. SCR 시스템의 점성 유동 흐름의 전산 유체 역학을 이용하여 시뮬레이션하기 위하여 Navier-Stokes 방정식을 지배방정식으로 사용하였다. CATIA V5를 사용하여 SCR 시스템의 형상을 3D 모델링을 하였고, 암모니아와 배기가스의 혼합 비율을 확인하기 위해 요소수 분사 노즐의 위치를 변경하였다. 요소수 분사 노즐은 배기관의 입구로부터 1/3, 1/2, 2/3에 위치한다. 또한, 분사 노즐의 위치가 배기관 입구의 1/3에 위치할 때 노즐의 분사구수에 따른 효율을 확인하기 위하여 분사구수를 4Hole, 6Hole, 8Hole일 경우를 확인하여 비교하였다. 시뮬레이션의 결과로는 배기관 입구에 가까울수록, 분사구수가 많을수록 효율이 좋아짐을 확인하였다.
현대사회에 이르며 발생한 환경오염으로 인해 산업 전반적인 환경규제가 강화되었다. 따라서 이러한 환경규제를 충족하기 위해 선택적 환원촉매장치(SCR)의 연구개발이 필요하다. 본 논문은 SCR 시스템의 핵심부품인 공압식 댐퍼 밸브(PDV)를 개발하기 위하여 열해석을 수행하였다. 열해석을 위해 우선적으로 재질의 물성치 검증을 실시하였다. 검증은 시편의 열물성시험과 열인장시험을 통해 하였으며 결과를 재질의 물성치에 보강하여 열해석의 신뢰성을 높이도록 하였다. 열해석은 유한 요소 프로그램(Ansys)를 사용하여 PDV가 갖는 사용 조건에 따라 적용된 총 3개 재질(SM400B, SS275, SB410)에서의 PDV가 보이는 열 특성을 확인하고자 하였으며, 이를 통해 PDV가 갖는 구조적 안정성을 확인하고자 하였다.
석탄화력발전소로부터 배출되는 질소산화물(NO + NO2 = NOx)은 NH3를 환원제로 사용하여 선택적으로 환원시키는 SCR(selective catalytic reduction) 탈질촉매시스템에서 효과적으로 제거될 수 있다. 이 SCR 촉매공정에서 원소수은을 산화시켜 후속공정에서 제거하기 위하여 수많은 산화촉매들이 제안되었으나 MW급 석탄연소시설이나 상업운전 중인 석탄발전소 탈질시스템에서 원소수은 산화성능을 실증한 사례들은 매우 드물다. 실배가스에서 수행한 실증연구들을 심층적으로 조사·분석한 바는 기존 SCR 탈질촉매뿐 아니라 수은산화능을 향상시킨 신촉매의 원소수은 산화활성은 석탄연소, 실배가스 등의 특성에 따라 매우 복잡한 양상을 띤다는 점이다. 그럼에도 불구하고 석탄연소시설에 사용하는 원료탄, 탈질시스템과 실증조건이 원소수은 산화능에 가장 큰 영향을 미치는 핵심 요소이다. 특히, 원료탄에 함유된 할로겐 함량은 탈질촉매공정의 중요성을 넘어서는 것으로 보여진다. 석탄에 존재하는 대표적인 할로겐 성분은 Cl, Br과 F이고 이들 중에서 Cl이 지배적이며 다른 할로겐계처럼 염으로 존재하지만 석탄연소 과정에서 미량의 Cl2와 함께 HCl로 전환된다. 이러한 HCl은 원소수은 산화에 있어서 강력한 산화제로 작용하지만 석탄마다 Cl 함량이 다르기 때문에 HCl 농도 또한 강하게 의존한다.
본 연구는 수은연속측정시스템의 가장 중요한 구성 요소의 하나인 산화수은을 원소수은으로 환원시킬 수 있는 건식 환원촉매시스템 개발을 목적으로 수행되었다. 산화-환원 표준전위를 기준으로 산화수은의 원소수은으로의 환원반응을 자발적으로 일으킬 수 있는 촉매 대상물질로 Fe, Cu, Ni 및 Co 4종류의 전이금속이 선택되었다. 이들 전이금속 촉매들은 산소가 없는 반응가스 조성에서 산화수은의 원소수은으로의 환원반응에 대해 높은 활성을 보였다. 그러나 산소가 존재하는 경우 환원 활성이 크게 감소하는데 이는 산소에 의해 해당 전이금속이 산화수은 환원 활성이 낮은 전이금속산화물로 변환되기 때문이다. 반응가스에 산소가 존재하여도 수소를 공급하면 산화수은 환원 활성이 크게 증가되는데 이는 산화수은의 환원반응이 진행되는 고온에서 산소와 수소 사이의 연소반응에 의해 산소가 소모되기 때문으로 확인되었다. Fe를 환원촉매로 하고 배기가스에 수소를 공급하는 산화수은 환원촉매시스템은 $SnCl_2$ 수용액을 사용하는 습식화학 환원기술에 필적할 수준의 활성을 나타내기 때문에 상업적으로 적용 가능한 산화수은 환원시스템으로 기대된다.
장기간 운전되는 선택적 촉매 반응공정(SCR Process)에서 $V_2O_5/TiO_2$ 촉매의 활성저하에 미치는 요소들에 대해 고찰하였다. $V_2O_5/TiO_2$ 촉매의 활성은 공정이 8개월 정도 운전되었을 때 급격히 감소하였다. ICP-AES 분석결과, 공정에서 사용된 $V_2O_5/TiO_2$ 촉매의 활성이 저하되는 것은 선택적 촉매반응공정에서 환원제로 요소용액에 첨가된 칼슘성분에 기인되는 것으로 사료되었다. $NH_3$-TPD 실험결과, 칼슘성분과 같은 강한 염기성 성분은 촉매의 산도에 매우 큰 영향을 미치는 것으로 나타났다. 이와 같은 결과로 비록 농도가 매우 적은 범위라도 칼슘성분이 선택적 촉매 반응공정에서 촉매의 활성도 저하의 원인이 되는 것으로 사료되었다.
본 연구는 실제 운영중인 영동에코발전본부 1호기 125 MW 우드펠릿 발전소를 대상으로 탈질설비 운전조건이 NOx 발생량에 미치는 영향을 시험하였다. SNCR 요소 유량 증가에 따라 NOx 농도는 점차 감소하였으나 SCR 후단 암모니아 슬립은 상승하였다. 시험대상 보일러는 고온의 내부온도로 인해 SNCR 운영에 불리한 구조이며 노즐의 최적위치 검토가 필요할 것이다. SCR 희석공기 온도변화는 NOx 발생량에 영향을 미치지 않았다. SCR 암모니아 유량 증가는 SCR 후단 NOx 농도를 감소시켰고 NOx 제거효율도 증가시켰다. 다만 암모니아 슬립 자체 기준치를 초과하지 않는 암모니아 유량 111 kg/h가 최대 운전기준으로 추정된다. SCR 믹서 압력 상승은 NOx 농도를 감소시키고 제거효율도 최대로 측정되어 NOx 생성을 가장 효과적으로 억제하는 변수로 파악되었다.
파일럿 크기의 흐름반응기에서 유기와 무기 첨가제가 질소산화물의 선택적 무촉매 환원반응에 미치는 영향을 공정변수 변화에 따라 고찰하였다. 질소산화물 저감효율은 반응기의 체류시간과 초기 NOx 농도 증가에 따라 증가하였다. 요소용액에 의한 NOx 환원반응은 $850^{\circ}C$에서 시작되어 $970^{\circ}C$에서는 최대값을 나타내었으며, NSR = 2.0까지 증가 하였다. 유기첨가제로서 에탄올과 페놀의 첨가는 온도창을 저온 영역으로 이동시켰으며, 에탄올 구조내의 탄화수소에 의한 부반응으로 최대의 NOx 저감효율이 감소하였다. NaOH 첨가는 NaOH의 연쇄반응과 $N_2O$ 저감으로 인하여 온도창을 확대시키고, 최대 NOx 저감효율을 10% 정도 향상시켰다.
50 kW$_{th}$ 용량의 기체연료버너에서 암모니아 기체와 요소용액을 이용한 선택적 무촉매 환원법 (SNCR;Selective Non-catalytic Reduction) 으로 질소산화물 (NOx) 저감에 관하여 연구하였다. 암모니아는 요소요액보다 더 낮은 반응온도에서 더 높은 효율을 보여주지만 경제성과 암모니아의 부식성 및 맹독성으로 인하여 취급하기에 곤란한 점이 있다. 반면에 요소용액은 적절한 액상첨가제와 기상첨가제를 사용하여 넓은 반응온도범위에서 높은 효율을 얻을 수 있으며 공정상의 조업비를 절감할 수 있다. 본 실험에서는 액상 첨가제인 $CH_3$OH 와 $C_2$H$_{5}$OH 을 사용하여 5$0^{\circ}C$ 정도의 최적반응온도 감소를 얻었으며 LPG 와 합성가스(CH$_4$:CO:H$_2$:$CO_2$=1:4:4:2) 틀 기상 첨가제로 사용하여 높은 질소산화물 저감 효율을 관찰하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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