미량오염물질의 산화 및 대체 소독제로 각광받는 오존처리의 하수 2차 처리수중에 잔류하는 의약품류에 대한 제거 성능을 검토하였다. 또한, 의약품류의 제거를 목적으로 한 오존처리에 의한 미생물의 불활성화에 대하여 고찰하였다. 본 연구에서는 시험수로써 하수 2차 처리수를 이용하였으며, 오존처리는 2 mg/L, 4 mg/L, 6 mg/L의 오존 주입량으로 행하였다. 오존처리에 의해 시험수중에서 검출된 37종의 의약품류를 효과적으로 제거하기 위해서는 6 mg/L의 오존 주입량 (오존 소비량 : 4.4 mg/L)이 요구되었다. 동일한 오존처리 조건하에서는 대장균군 및 enteroviruses에 대해 약 3 log의 불활성화가 달성가능할 것으로 고찰되어, 잔류 의약품류의 제거 뿐만 아니라 병원성 미생물에 대해서도 효과적인 소독효과를 달성할 수 있을 것으로 판단되었다. 반면, 6 mg/L의 오존 주입량을 이용한 오존처리시, 처리수중의 용존오존농도가 약 1.8 mg/L까지 증가하여, 발암성 물질인 브로메이트의 생성가능성이 높아질 것으로 예상되었다. 이러한 브로메이트의 생성을 억제하기 위해서는 오존처리와 UV 또는 $H_2O_2$와의 조합공정인 고도산화처리공정에 대한 검토가 필요할 것으로 판단되었다.
본 연구에서는 용존공기부상법(DAF)을 이용한 정수처리 공정에 오존을 도입하기 위하여 실험실 규모의 실험이 수행되었다. 오존의 수처리 적용시 공정제어 인자로 활용할 수 있는 I.D, $k_c$, 오존-Ct 및 OH 라디칼-Ct 등에 대한 반응속도론적 연구를 실시하였다. 또한 원수, DAF 처리수 및 여과수에 대한 오존처리 실험을 실시하여 오존공정의 최적 위치 및 주입량을 도출하였다. 실험 결과 오존-Ct와 OH 라디칼-Ct는 DAF 처리수에서 가장 높게 측정되었으며, DAF 공정의 체류시간인 30분 이후에도 계속적으로 유지되었다. 또한 각 공정수에 대한 오존처리 실험을 실시한 결과, 중오존이 전 후오존에 비해 높은 효율을 기대할 수 있을 것으로 나타났으며, 최적 오존주입농도는 $1{\sim}2\;mg/L$로 판단되었다. 이러한 결과로부터 중오존 / DAF(ozoflotation) 공정 도입을 위한 기초자료로서 활용하고자 하였다.
낙동강 원수와 급속 사여과 처리수중에 함유된 인공 사향물질(Synthetic Musk Compounds, SMCs) 3종에 대해 오존처리 공정에서의 제거특성을 살펴본 결과, Musk Ketone (MK)이 AHTN (7-acetyl-1,1,3,4,4,6-hexamethyl-1,2,3,4-tetrahydronaphthalene)과 HHCB (1,3,4,6,7,8-hexahydro-4,6,6,7,8,8-hexamethylcyclopenta[c]-2-benzopyran)에 비해 오존처리에 의한 제거율이 낮게 나타났다. 그리고 동일한 운전조건에서 원수에 함유된 SMCs의 제거율은 원수 중에 함유된 오존 소모물질들에 의한 영향으로 급속 사여과처리수에 함유된 경우보다 제거율이 훨씬 낮았다. 오존 투입농도 0.5~10.0 mg/L에서 낙동강 원수와 급속 사여과 처리수 중에 함유된 3종의 SMCs에 대한 제거 속도상수(k)는 오존 투입농도가 증가할수록 급격히 증가하는 경향을 나타내었고, 반감기 역시 오존 투입농도 증가에 비례하여 급격히 감소하였다. 전/후오존 공정이 갖추어진 낙동강 하류에 위치한 정수장들의 경우, 전오존 공정은 최대 1.5~2.0 mg/L의 오존 투입농도로 2~4분 및 후오존 공정은 최대 2.0~2.5 mg/L의 오존 투입농도로 6~8분 정도의 체류시간을 가지도록 설계되어져 있어 비교적 고농도의 SMCs가 유입될 경우에는 오존처리만으로는 이들 물질들에 대한 제어가 어려운 것으로 나타났다.
약 45-50 ppm의 농약 함량인 녹차 잎을 일반 수돗물과 용존 오존농도 0.25 ppm인 오존수 수침 또는 주수하여 잔류농약의 분해율을 조사하였다. 일반 수돗물의 수침방법에서 잔류 농약의 분해율은 24-30%였고 오존수에 의한 수침에서는 분해율은 52-71%였다. 전체적으로 수침에 의한 잔류농약 분해율은 일반 수돗물보다 오존수에 의한 농약 분해율이 2배 이상으로 높은 효율을 보였다. 주수에서 일반 수돗물에 의한 잔류농약 분해율은 26-34%였고, 오존수에 의한 방법에서는 66%-84%였다. 수침과 공통적으로 carbendazim의 분해율이 가장 낮았다. 주수에 의한 잔류농약 분해율은 오존수가 수침과 마찬가지로 일반 수돗물보다 오존수에 의한 농약 분해능이 2배 이상이었다. HPLC를 이용한 녹차잎의 카테킨 함량 조사에서, 오존수로 침지하였을 경우 EGC가 가장 높은 catechin 감소율(약 60 ppm)을 보였으며 EC, EGCG, ECG는 28-51 ppm(0.9-3.5%)였다. 오존수로 수침시킨 녹차 잎의 카테킨 함량은 일반 수돗물로 침지한 결과보다 catechin 성분들의 감소율이 조금 높게 나타났지만 유의적인 차이가 없었다. 수세 방법의 측면에서 볼 때 오존수로 주수한 경우(평균 2.7%)가 침지한 경우(평균 3.2%)보다 catechin 성분들의 감소 정도가 낮게 나타났다. 오존수의 산화작용에 의한 각 잔류 농약 분해율은 50% 이상인 것에 비해 카테킨의 감소량은 5% 이하였다. 세수방식에 의한 결과에서 수침의 방식보다 주수가 더 많은 잔류 농약을 제거하였고, 손실된 카테킨 함량 또한 적었다. 이러한 결과에서 오존수를 이용한 주수는 잔류 농약 분해에 효율적이고, 기능성 성분의 감소가 비교적 적기 때문에 영양과 안전면에서 오존수를 이용한 세수가 녹차 잎에 효과적이라는 것을 나타낸다.
고농도의 오존발생에 영향을 주는 많은 변수들이 존재한다. 이러한 변수들은 오존발생장치 설계시 매우 중요한 요소가 되고 설계전에 반드시 고려되어야 할 것들이다. 오존발생장치 설계 후에도 고농도 오존발생에 크게 영향을 주는 주변변수들이 있다. 본 연구에서는 오존발생에 영향을 주는 많은 주변변수들중에서 입력산소가스의 유량과 여기에 첨가되는 첨가가스가 고농도의 오존발생에 미치는 영향을 조사하였다. 결과적으로, 입력산소가스의 유량을0.75[LPM]~2.00[LPM]으로 변화시키면서 오존농도를 측정한 결과 1.25[LPM]에서 71145[ppm]의 최대오존발생량을 보여주었다. 입력산소가스에 첨가되는 질소가스의 유량을 0.0[vol%]~6.4[vol%]으로 변화시켜가면서 발생되는 오존농도를 측정한 결과 첨가되는 질소가스량이 0.8[vol%]인 경우 최대 73135[ppm]의 오존을 얻을 수 있었다. 이것은 순수산소만을 입력가스로 사용했을 때보다 최대오존발생량이 3[%]가량 증가한 결과이다. 입력산소가스에 첨가되는 아르곤가스의 유량을 0.0[vol%]~6.4[vol%]으로 변화시켜가면서 발생되는 오존농도를 측정한 결과 첨가되는 아르곤가스량이 0.8[vol%]인 경우 최대 67288[ppm]의 오존을 얻을 수 있었다.
본 연구에서는 TOMS와 OMI 위성 관측 자료를 SAM 방법에 적용하여 산출한 북반구 여름 동안의 남위 20$^{\circ}$ 에l서 북위 40$^{\circ}$ 지역의 대류권 오존을 공간적 분포와 오존양 차이 및 상관관계 측면에서 비교 및 분석하였다 SAM 방법을 OMI와 TOMS 자료에 적용한 대류권 오존 분포는 모델의 대류권 오존과 오존 전구물질인 CO 분포와 일치하였다. 적도 지역의 경우, 생태계 화재(biomass burning) 영향을 잘 보여주었으며, 중위도 지역의 경우, 중동 지역과 아라비아 해 및 북 남미 대륙의 특징을 잘 보여주었다. SAM 방법을 적용하여 산출한 대류권 오존 분포는 모델의 대류권 오존 분포의 양상과 유사하지만, SAM방법의 대류권 오존 분포는 모델의 대류권 오존 보다 북반구에서 낮게 관측되었으며, 특히 북태평양과 북대서양과 같은 해양 지역에서 더 낮은 경향을 보였다. OMI 자료를 이용하여 산출한 대류권 오존 분포는 TOMS 자료를 이용하여 산출한 대류권 오존 분포보다 높게 나타났으며, 특히 biomass horning 영향을 받는 남반구 적도 지역에서 더 높게 관측되었다. 이러한 차이의 원인은 위성간의 위성각(viewing angle)과 자료 샘플링 빈도 및 a-priori ozone profile이 다르기 때문이라고 사료된다. CO와의 지역별 상관관계는 적도 지역의 경우 SAM 방법을 이용한 대류권 오존과 CO의 상관관계가 모델을 통한 대류권 오존과 CO의 상관관계보다 더 좋은 결과를 보이는 반면, 중위도 지역의 경우 모델과 CO의 상관관계가 더 좋은 결과를 보여주었다.
축산폐수 혐기소화 유출수 중의 생물학적 난분해성 유기물의 분해를 위하여 오존 기반의 고도산화 기술을 적용하였다. 배출수의 COD 및 색도는 각각 9200~9500 mg/L 및 0.384 (400 nm)이고 1/10 희석하여 실험에 사용하였다. 공급 오존은 버블의 크기가 $13{\mu}m$인 마이크로버블 오존과 $105{\mu}m$인 일반 오존버블과의 차이를 고찰하였다. 마이크로버블 오존을 사용함으로써 오존의 용해도와 라디칼 생성량이 증가되었고 일반 오존버블에 비하여 COD 및 색도의 제거효율이 각각 85% 및 26% 향상되었다. 마이크로버블을 포함한 $O_3/UV$, $O_3/H_2O_2$, $O_3/UV/H_2O_2$의 조합을 비교한 결과 오존 단독 처리에 비하여 색도 제거율이 5~10% 정도 증가되었으며, 오존에 비하여 UV나 $H_2O_2$의 색도제거에 대한 기여가 크지 않음을 알 수 있었다. 반면 COD에 대해서는 $O_3/UV/H_2O_2$ 적용시 오존 단독에 비하여 2배 이상 제거율이 증가하였으며 UV보다는 $H_2O_2$의 기여도가 더 컸다. 한편 마이크로 오존의 사용시 증가된 용존오존 및 라디칼 활성으로 인하여 오존 공급을 중단한 후에도 UV 또는 $H_2O_2$를 적용함으로써 추가적인 COD 분해 효과를 지속적으로 유지할 수 있었다.
오존의 강력한 산화력은 돈사 내 공기중에 부유하는 세균에 대하여 큰 살균효과를 나타냈는데, 이는 $0.05{\sim}0.07ppm$의 작업자와 돼지에게 피해를 최소화 할 수 있는 오존 농도 범위여서 그 효과가 크다 하겠다. 본 실험에서 오존은 발생장치 내에서의 원료공기(산소)의 체류시간에 따라 각기 다른 발생농도를 나타냈으며, 풍량이 14.7m^3/min$ 일 때 가장 높은 오존 농도를 보임을 알 수 있었다. 또한 오존 발생기를 개방형에서 폐쇄형으로 변형함으로써 같은 조건에서 더 높은 오존발생농도(폐쇄형: 0.13ppm, 개방형: 0.08ppm)를 얻을 수 있었다.
불포화 토양내에서 가스상 오존의 이동특성에 대한 토양수분과 Light non-aqueous phase liquid (LNAPL)의 영향을 알아보기 토양칼럼실험을 실시하였다 토양수분은 토양입자에 수막을 형성하여 가스상 오존과 토양입자의 직접적인 접촉을 방해하여 오존의 이동을 증가시키는 역할을 하였다. 토양수분이 증가할수록 불포화 토양내의 기-액 접촉면적 감소와 오존의 평균선형유속증가로 인해 오존의 이동속도가 증가하였다. LNAPL로 사용된 디젤유의 경우도 토양 표면에 막(Film)을 형성하여 가스상 오존의 이동을 증가시키는 역할을 하였다. 하지만, 토양 수분과는 반대로 디젤유 농도가 증가할수록 오존의 이동속도는 감소하였다. 토양수분과 LNAPL성분이 동시에 존재할 경우에는 토양입자에 Non-wetting유체로 작용하는 LNAPL에 의해 오존의 이동이 영향을 받는다는 것을 알 수 있었다
자연유기물을 처리하는 혼합 오존-세라믹 한외여과 수처리 시스템에서 막의 운전조건과 처리수의 화학적 조성이 세라믹 막의 투과플럭스에 미치는 영향을 연구하였다. 오존주입량, 막간압력 그리고 교차흐름속도를 포함한 운전조건의 영향을 관찰한 결과, 막의 투과플럭스는 오존주입량과 교차흐름속도가 증가할수록 그리고 막간압력이 감소할수록 증가하였다. 오존주입으로 인한 막오염의 감소는 교차여과에서 오존기체방울에 의해 발생하는 오염물질의 물리적인 역수송보다는 촉매 금속산화물로 이루어진 세라믹막 표면에서 발생하는 오존과 자연유기물간의 화학반응에 의한 영향에 더욱 의존할 수 있음을 확인하였다. 그러나 이와 같은 막오염의 감소는 상대적으로 높은 막간압력을 적용 시 줄어드는 경향을 나타내었다. 모델 자연유기물을 이용하여 실험한 결과, 높은 pH에서는 칼슘의 첨가로 인해 투과플럭스가 급격하게 감소하였으나 상대적으로 낮은 pH에서는 투과플럭스 감소에 대한 칼슘의 효과는 저하되었다. 혼합 오존-세라믹만 시스템에서 연속적인 오존주입은 세라믹막 표면에서 발생하는 촉매오존산화에 의한 자연유기물의 분해로 운전 초기 막의 투과플럭스의 감소 후 궁극적으로는 막의 투과플럭스를 회복시킬 수 있음을 확인할 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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