토지이용에서 보았을 때 제주도는 해안을 따라 넓게 분포하는 밭과 과수원의 화학비료와, 중산간 지대 방목지의 가축분뇨 및 산발적으로 존재하는 주거지역의 생활하수에 의한 질산태 질소 오염이 추정되었다. 질소동위원소 분석이 이들 오염원들을 구분하기 위하여 사용되었으며, 주요 오염원인 요소, 유안, 축분정화조, 축분유기질 비료에 대해 측정된 $\delta^{15}N$ 값을 토대로 화학비료에 의한 오염은 5‰ 이하, 생활하수 혹은 가축분뇨에 의한 오염은 10‰ 이상으로 기준을 정하였다. 제주도 전역에 걸친 33개 관정의 질산태 질소 동위원소 분석결과는 대부분의 관정이 화학비료에 의해 오염되었으며, 일부 관정이 가축분뇨와 생활하수에 의해 영향받았음을 나타내었다. 이러한 결과는 질소동위원소분석이 토지이용분류로는 판별하기 어려운 오염원 추정에 매우 유용한 수단이 될 수 있음을 나타낸다. 특히 좁은 지역에서 토지이용이 다양하게 이루어 지고 있는 경우에 중요한 오염원 추정 수단이 될 수 있음을 경기, 강원 지역의 지하수 분석을 통해 확인할 수 있었으며, 또한 두 가지 이상의 오염원이 동시에 작용할 수 있고 그 기여도가 시기별로 달라질 수 있음을 확인하였다.
충청북도 증평에 위치한 문화마을 인근의 19개 지하수 관측정에서 시료를 채취하여 질산성질소 농도와 $\delta$$^{15}$ N 값, 암모니아성질소 농도와 $\delta$$^{15}$ N 값을 정량하였다. 그 결과 질산성질소에 의한 심각한 오염은 관찰되지 않으며, 질산성질소내 $\delta$$^{15}$ N이 +9.4~+36.8%0의 범위를 갖는 것으로 보아 계분이나 생활하수 혹은 두 가지 이상의 오염원이 동시에 작용함을 나타낸다. 연구지역의 $^{15}$ N 부화지수($\varepsilon$)은 -6.697%0로 탈질에 의한 범위를 만족한다. 암모늄의 질산화가 주요한 반응기작일 경우에 나타나는 암모늄 농도 감소에 따른 $^{15}$ N의 부화는 관찰할 수 없다.
경기도 군포시 및 수원시에서 축산지역과 영농지역 및 주거지역의 토지이용방식을 반영하는 14곳의 지하수 과측정을 대상으로 1997년 1원부터 12월까지 지하수 시료를 채취하여 지하수질의 화학성과 질산태 질소농도를 소사한 결과 지하수의 양이온 조성은 토지이용방식에 따라 큰 차이가 없었지만, 음이온 조성에서는 축산지역 소재 지하수의 $NO{_3}^-$의 비율이 상대적으로 높았다. 영농지역 지하수의 질산태질소 농도는 영농활동의 영향으로 4월과 7월사이에서 증가하는 것으로 나타났으며, 축산지역 지하수는 강우유형에 영향을 받는 것으로 판단할 수 있었고 주거지역의 질산태질소농도는 시기에 상관없이 일정한 수준을 유지했다. 질산태 질소의 오염원을 구명하기 위해 Urea, Ammonium sulfate, 축산 폐수, 청정지역 지하수 중에 포함된 질소의 동위원소비를 측정한 결과 각각 +1.4, -2.7, +27.2, +5.5% 로 나타나 이 ${\delta}^{15}N$ 값을 근거로 지하수중 질산태질소의 ${\delta}^{15}N$ 값이 +5% 이하인 경우 화학비료영향 +5~+10‰은 토양 질소, +10‰ 이상은 축산폐수 또는 생활하수 영향으로 오염원 구분기준을 설정할 수 있었다. 관측정 지하수중 질산태 질소의 ${\delta}^{15}N$ 값은 대부분 토지이용방식에 따른 오염원을 반영했지만, 영농과 축산이 복합적으로 운영되는 농촌지역의 특성상 단일 오염원보다는 두 종류 이상의 오염원이 공동으로 지하수질에 영향을 미치는 것으로 판단할 수 있었다. 또한 각 오염원의 오염 기여도는 관측정 주위의 토지이용방식에 따라 차이가 있었지만, 같은 관측정 내에서도 시기에 따라 그 기여도가 변함을 알 수 있었다.
It has been acknowledged that fertilizer, natural soil nitrogen and animal waste, municipal waste have different mass ratio of nitrogen which is presented as a symbol of $\delta^{15}$N. and that the values of $\delta^{15}$N for fertilizer and natural soil nitrogen and animal waste are placed less than +5$\textperthousand$ and higher than +10$\textperthousand$, respectively. thus, Nitrogen pollution sources and contribution can be interpreted in watershed through $\delta^{15}$N analysis and then, analysis is performed with Kjeldhl-Dumas method. In this study, The values of $\delta^{15}$N are between +1.46$\textperthousand$ and +8.97$\textperthousand$, and the nitrate concentration is placed less than 3.31mg/L and higher than 0.19mg/L, respectively. Thus, this watershed is noncontamination area at the present time. But as a result of $\delta^{15}$N, contribution of natural soil nitrogen be discovered in this watershed, presently.
질소산화물(NOx)은 인위적 배출원(화석연료 연소, 이동오염원, 산업배출원 등)과 자연배출원(번개, 생물기원 토양, 산불 등)으로부터 배출된다. 질소안정동위원소를 이용한 분석 기법은 배출원의 기여도 및 추적 인자로 활용되어 왔다. 본 연구는 NOx의 특성을 보기 위하여 ${\delta}^{15}N-NO_2$를 측정하였으며 배출원의 동위원소 특성을 파악하기 위하여 수행되었다. 시료채취가 용이한 Ogawa PAS를 이용하여 대기 중 가스상 질소를 포집하여 안정동위원소를 분석하였다. 도심지역 터널내부의 평균 $NO_2$ 농도는 $3808.8{\pm}2656.5ppbv$이며, ${\delta}^{15}N-NO_2$ 값은 $7.7{\pm}1.8$‰를 나타내며 일반적인 이동오염원의 값을 나타냈다. 고속도로의 이동오염원으로부터 거리에 따른 결과, 고속도로와 인접한 지점의 $NO_2$ 농도는 $965.4{\pm}125.2ppbv$이며 ${\delta}^{15}N-NO_2$는 $5.9{\pm}1.4$‰이었고, 1.1 km 떨어진 지점의 $NO_2$ 농도는 $372.5{\pm}95.9ppbv$이며 ${\delta}^{15}N-NO_2$는 $-11.5{\pm}2.9$‰로 고속도로인근의 값이 높게 나타내었다. 고속도로부터 이동오염원 기여율을 보기 위하여 binary mixing model을 수행하였으며 고속도로와 근접할수록 기여율, 농도 및 동위원소가 높게 나타나는 경향을 나타냈다.
제주도 지하수중의 $\delta$$^{15}$ N값을 이용하여 질산성질소의 오염원을 추정하기 위해 질산성질소농도가 먹는물 최대허용농도를 초과하거나 초과할 우려가 있는 지역중 7개 지점을 선정했으며, 대조지역으로 질산성 질소가 1 mg/ι 미만인 1개 지역을 선정하였다 질산성질소의 오염원은 $\delta$$^{15}$ N와의 관계를 비교하여 자연토양, 화학비료, 가정하수, 축산폐기물이나 퇴비등에서 유래되는 것으로 구분하였다. 질산성 질소농도와 $\delta$$^{15}$ N에 의한 주요 기원별 구성비에서는 A-1, R 및 F-1이 각각 61.1%, 50.0% 및 20.0%가 축산분뇨.생활하수 로 27,8%, 45.7% 및 40.0%가 화학비료로 11.1%, 4.3% 및 40.0%가 자연토양으로 구별되였고, A-2에서 A-6은 각각 37.8%, 25.0%, 40.9%, 26.2% 및 35.7%가 축산분뇨.생활하수로 2.6%, 3.3%, 6.1%, 2.3% 및 4.1%가 자연 토양으로 59.6%, 71.7%, 53.0%, 71.5% 및 60.2%가 화학비료로 추정되었다.
본 연구는 암모니아성 질소 및 질산성 질소의 안정동위원소 분석방법을 적용하여, 호소 내 식물플랑크톤 성장에 영향을 미치는 외부 오염원의 기원을 추정함으로써, 효율적인 수질 관리 및 수생태계 기능해석 지원기능을 제공하기 위하여 연구하였다. 남한강, 북한강, 팔당호 지역에 비해서 경안천 지역의 유기물 기원이 뚜렷하게 차이를 보이며, 외부기원 유기물이 높은 영향을 미치는 것으로 여겨진다. 또한 식물플랑크톤(규조류, 남조류)이 자생기원 보다는 외부기원 질소원을 활용하고 있음을 확인하였다. 한강 유역에서 암모니아성 질소 및 질산성 질소의 안정동위원소비를 이용한 유기물 기원 연구는 적용가능 할 것으로 여겨지며, 식물플랑크톤의 탄소 및 질소 동위원소비를 활용하여 그 거동을 추정할 수 있었다. 추후 유역 오염원의 대표 값(end member)의 지속적인 조사를 통하여 자료구축이 이루어져야 할 것이다.
본 연구는 박테리아 탈질법을 이용하여 질산성 질소의 질소 및 산소의 안정동위원소 분석법을 연구하였으며, 시료 농도, 미생물 배양시간에 따른 분석값의 변화에 대하여 고찰하였다. 탈질미생물법을 이용하여 시료 내 질산염 농도가 $0.1mg\;L^{-1}$까지 질산성 질소의 산소 및 질소 동위원소 분석이 가능하였고, 0.2‰까지 정확도를 확보하였다. 환경시료(지하수) 내 질산염의 기원을 추적하기 위하여 잠재적 질소 오염원(합성비료, 축산비료)의 동위원소비를 조사한 결과, 합성비료(${\delta}^{15}N-NO_3$ -5~10‰, ${\delta}^{18}O-NO_3$ 0~15‰)는 축산비료(${\delta}^{15}N-NO_3$ 10~23‰, ${\delta}^{18}O-NO_3$ 0~20‰)와 동위원소비가 현격한 차이를 보였다. 연구지역 지하수 동위원소비와 비교한 결과, 계절별로 서로 다른 질소 오염원의 영향을 받는 것으로 여겨진다. 과거 질산염의 안정동위원소를 분석하기 위해서 다양한 방법이 시도되었다. Revesz et al. (1997)은 양이온 교환 수지를 이용한 분리법을 보고하였으며, Silva et al. (2000)와 Fukada et al. (2003)은 음이온 교환 수지를 이용한 분리법을 보고하였고, McIlvin and Altabet (2005)는 카드뮴을 이용한 화학적 변환 방법을 보고하였다. 하지만 이러한 방법에 사용되는 시약은 독성이 강하고 복잡한 전처리 과정으로 인한 긴 전처리 시간을 소요함으로 인하여 분석비용이 비싸다는 단점이 있었다. 하지만 탈질미생물법은 소량의 질산염을 이용하기 때문에 기존 방법에 비해 분석에 사용되는 시료의 부피를 1/100까지 감소시켜 과거 분석이 어려웠던 빙하, 공극수, 해수 등에 대한 분석이 가능한 장점이 있다. 수생태계로 유입되는 다양한 질소 기원을 파악하기 위하여 탈질미생물법으로 분석된 안정동위원소비를 활용한다면 효율적인 수질 관리를 위한 해석기능을 제공할 것이다. 또한, 국내 최초로 지하수 환경시료에 적용함으로써 오염 기원 추적 기법을 확립하는 데 목적을 두고 있으며, 추후 정립된 분석기법을 토대로 환경분야에서 질산성 질소의 오염 인자 판별 연구에 널리 활용되기를 기대한다.
일본 오끼나와현 궁고도(宮古島)의 지하수에 대해서 질산태질소($NO_3-N$) 농도의 현상을 지역별로 조사하고, 질소안정동위체 자연존재비(${\delta}^{15}N$)의 측정을 병용하여 그 오염원을 추정하였다. 궁고도(宮古島)의 지형, 농업형태, 취락의 존재 등 몇종의 요인을 고려하여, 대표적인 10지점을 선정한후, 매월 1회 지하수를 채취하여, 양이온, 음이온 농도를 측정한 후, 정밀동위체비질량분석계(Finnigan MAT 252)를 이용하여 $NO_3-N$의 ${\delta}^{15}N$ 치(値)를 측정하였다. 질산태질소($NO_3-N$) 농도는 측정 기간 중 평균 $1.4{\sim}11.5mgL^{-1}$의 범위였으며, 월간변동이 큰 것과 적은 것이 있었다. ${\delta}^{15}N$치(値)는 측정기간 중의 평균 +4.3${\sim}$+9.7$%_o$의 범위에 있었으며, 비교적 변동이 적었다. $NO_3-N$ 농도와 ${\delta}^{15}N$치(値)의 분포로부터, 조사 지하수는 Tuga-ga를 포함시켜 4군(群)으로 분류되었다. 각 $NO_3-N$의 기원을 추정하여, 퇴구비 등 축산 폐기물, 분뇨(糞尿) 등 생활하수(生活下水), 화학비료, 토양유기물 등으로부터 유래하는 $NO_3-N$의 복합적 기여에 대하여 고찰하였다. 또한 이 지역에서 사용되어지고 있는 화학비료 중의 질소의 ${\delta}^{15}N$치(値)는 -3.9${\sim}$-1.4$%_o$의 치를 나타냈기 때문에 시비된 비료의 질산화 과정에 있어서 일부가 암모니아로서 휘산되는 것으로 추정되며, 그 결과 지하수 중의 ${\delta}^{15}N$치(値)가 증가되는 것으로 추정하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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