본 연구에서는 예산군에 위치한 질산성 질소 오염 지하수 부지를 대상으로 오염지하수의 지중정화현장 적용성 평가를 수행하고자, 영가철/바이오 환경정화소재를 이용한 Injected PRB(Permeable Reactive Barrier)와 관측정을 현장 오염지하수부지에 적용하고 주요 정화지표에 대한 변화를 모니터링하였다. 질산성질소, 아질산성질소, 암모니아성질소, 철 이온, TOC, 탁도 등의 항목 등을 조사하고 미생물 분석을 실시하여 지중정화기술의 현장 적용성을 평가하였다. 연구대상 부지는 농경지역으로 북쪽 경계는 하천이 서쪽에서 동쪽으로 흐르며 하천 경계를 형성하고 남쪽은 불투수 경계로 이루어져 있다. 질산성질소는 전반적으로 지하수 흐름과 유사하게 하천으로 흐르는 것으로 분석되었다. 모델링 결과, 약 3년에서 5년정도 경과 후 안정 상태로 도달하는 것으로 판단되었다. 이는 추가적인 오염원 유입이 없는 현재 상태만 고려한 것으로 지속적 오염이 유입된다면 오염범위 및 안정화 기간이 증가할 수 있다. 모니터링 결과, PRB설치 전, 후 철 이온, TOC, 탁도 값이 큰 차이를 보이지 않아 PRB의 음용수 관정 영향은 없는 것으로 판단되어 해당 지중정화기술의 지중 주입 적합성을 확인하였다. 질산성질소는 PRB 설치 42일 차까지 5 mg/L보다 낮은 농도가 유지되었으나 84일 차부터 PRB 내부의 질산성질소 제거 유효 기간이 끝나 원래의 농도를 회복하였다. PRB 설치 후 아질산성 질소와 암모니아성 질소의 검출은 PRB에 의한 질산성 질소의 환원에 의한 감소를 보여주었으며, 미생물 분석 결과 종 다양성이 증가하고 탈질 미생물을 포함하고 있는 Betaproteobacteria Class 군집이 크게 증가한 결과는 질산성 질소가 생물학적 환원작용에 의한 정화 가능성도 보여주었다.
보오크사이트로부터 알루미나를 생산하는 Bayer 공정 부산물인 레드머드는 높은 pH와 나트륨(Na)의 함량으로 폐기물로 분류되어, 발생량을 줄이거나 재활용하는 공정의 개발은 환경적으로 중요한 이슈이다. 본 연구에서는 레드머드 내 다량 함유된 철(Fe)을 자원가치를 갖는 품위(56wt.%) 이상으로 향상시키고자 레드머드에 활성탄과 황을 혼합하여 마이크로웨이브 가열 시험을 수행하였다. 가열 소성과정에서 레드머드 혼합물 분말시료는 유리화된 다공성 구조의 결합체로 변화되었으며, X-선 회절분석을 통하여 산출물은 침철석, 영가철(Fe0, iron), 자류철석(Fe1-xS) 및 황철석(FeS2) 등으로 구성됨을 확인하였다. 가열 소성 결과물은 왕수분해를 통하여 Fe을 용해시키고, NaCl을 첨가하여 Fe을 침전 회수하였다. 레드머드 내 Fe의 회수는 시험 조건별로 상이하게 나타났으며, 단순히 레드머드를 마이크로웨이브 가열한 시료 내 Fe은 그 함량이 49.0wt.% 였다. 그러나, 활성탄을 첨가한 시료 및 활성탄과 황을 첨가한 레드머드 시료의 가열 소성 결과물 내 Fe의 함량은 각각 58.0wt.%, 59.5wt.% 로서 철 자원가치 품위인 56wt.%를 초과하였다.
Reductive degradation of hexahydro-1,3,5-trinitro-1,3,5-triazine (RDX) by nanoscale zero-valent iron (nZVI) was investigated to evaluate the feasibility of using it for in-situ groundwater remediation. Batch experiments were conducted to quantify the kinetics and efficiency of RDX removal by nZVI, and to determine the effects of pH, dissolved oxygen (DO), and ionic strength on this process. Experimental results showed that the reduction of RDX by nZVI followed pseudo-first order kinetics with the observed rate constant (kobs) in the range of 0.0056-0.0192 min−1. Column tests were conducted to quantify the removal of RDX by nZVI under real groundwater conditions and evaluate the potential efficacy of nZVI for this purpose in real conditions. In column experiment, RDX removal capacity of nZVI was determined to be 82,500 mg/kg nZVI. pH, oxidation-reduction potential (ORP), and DO concentration varied significantly during the column experiments; the occurrence of these changes suggests that monitoring these quantities may be useful in evaluation of the reactivity of nZVI, because the most critical mechanisms for RDX removal are based on the chemical reduction reactions. These results revealed that nZVI can significantly degrade RDX and that use of nZVI could be an effective method for in-situ remediation of RDX-contaminated groundwater.
토양 중금속 안정화를 위해 농축수산 부산물, 산업부산물 등과 같은 다양한 폐자원이 활용되고 있다. 일례로 석회, 패각류, 난각류, 산업부산물 등의 알칼리물질, 동물의 뼈 및 인산용액, 인광석 등의 인 함유물질, 퇴비(compost), 가축분(manure), 바이오차(biochar) 등의 유기성물질과 이 외에도 영가철, 제오라이트(zeolite) 등의 다양한 물질들을 토양 내 중금속 안정화의 소재로 활용하기 위한 효율성, 적용성 연구가 진행되고 있다. 이들 물질에 대한 토양 적용 후 중금속 안정화 기작은 일부 보고된 바 있으나 장기적 안정성과 현장 적용성을 평가한 연구는 여전히 부족한 실정이다. 본 연구에서는 여러 가지 폐자원을 활용한 선행 연구들에서 제시된 토양 중금속 안정화 관련 내용을 요약하였다.
Arylnitrile계 살균제인 chlorothalonil의 탈염소화를 촉진시키기 위하여 금속촉매인 zerovalent iron(ZVI) 및 manganese oxide(pyrolusite 및 birnessite)를 수중 처리하여 pH에 따른 chlorothalonil의 분해정도, 탈염소화 그리고 분해산물의 구조를 조사하였다. ZVI, pyrolusite 및 birnessite를 처리하였을 경우 PH가 낮을수록 chlorothalonil의 분해효율은 높게 나타났다. pH 5.0에서 ZVI, pyrolusite 및 birnessite를 각각 1.0%(v/w) 처리하였을 때 chlorothalonil의 분해반감기는 ZVI 4.7시간, pyrolusite 13.46시간 및 birnessite 21.38시간으로 나타났다. Chlorothalonil의 탈염소화 정도를 나타내는 D/N value의 평균값은 ZVI, pyrolusite 및 birnessite를 처리하였을 경우 각각 2.85, 1.12 및 1.09 이었다. Chlorothalonil의 분해산물은 GC-MS를 이용하여 분석한 결과 pyrolusite와 birnessite에 의해 chloride ion이 하나 이탈된 trichloro-1,3-dicyanobenzene과 둘 이탈된 dichloro-1,3-dicyanobenzene으로 확인되었으며, ZVI에 의한 분해산물은 pyrolusite, birnessite의 분해산물과 동일한 trichloro-1,3-dicyanobenzene, dichloro-1,3-dicyanobenzene을 비롯하여 환원이 더 진행된 chloro-1,3-dicyanobenzene과 chlorocyanobenzene으로 확인되었다.
In order to investigate stabilization effect on As-contaminated soils treated by zero-valent iron(ZVI) and industrial by-products, batch tests and column tests were carried out with As-contaminated soils collected from farmland around the abandoned mine site. In batch tests, ZVI and industrial by-products(blast furnace slag, steel refining slag and oyster shell powder) were used as treatment materials to reduce As. Industrial by-products were mixed with As-contaminated soils, in the ratio of 1%, 3%, 5% and 7% on the weight base of dried soil. After incubation, all samples showed the reduction of As concentration and it was expected that ZVI and steel refining slag were effective treatment materials to remove As among treatment materials used in batch test. In column tests, columns were made by acrylic with the dimension of diameter=10cm, height=100cm, thickness=1cm and these columns were filled with untreated soils and treated soils mixed with ZVI and steel refining slag(mixing ratio=3%). Distilled water was discharged into the columns with the velocity of 1 pore-volume/day. During test, pH, EC, Eh and As concentration were measured in the regular term(1 pore-volume). As a result, ZVI and steel refining slag were shown 93%, 62% reduction of As concentration respectively by comparison with untreated soils. Therefore, if ZVI and steel refining slag are used as treatment materials in As-contaminated soils, it is expected that the As concentration in soils is reduced effectively.
In order to treat groundwater containing high levels of nitrate, nitrate reduction by nano sized zero-valent iron (nZVI) was studied using batch experiments. Compared to nitrate removal efficiencies at different mass ratios of $nitrate/Fe^0$, the removal efficiency at the mass ratio of 0.02% was the highest(54.59%). To enhance nitrate removal efficiency, surface modification of nZVI was performed using metallic catalysis such as Pd, Ni and Cu. Nitrate removal efficiency by Cu-nZVI (at $catalyst/Fe^0$ mass ratio of 0.1%) was 66.34%. It showed that the removal efficiency of Cu-nZVI was greater than that of the other catalysts. The observed rate constant ($k_{obs}$) of nitrate reduction by Cu-nZVI was estimated to $0.7501min^{-1}$ at the Cu/Fe mass ratio of 0.1%. On the other hand, TEM images showed that the average particle sizes of synthetic nZVI and Cu-nZVI were 40~60 and 80~100 nm, respectively. The results imply that catalyst effects may be more important than particle size effects in the enhancement of nitrate reduction by nZVI.
For the last couple of decades, the Fenton (-like) systems have been extensively studied for oxidation of organic contaminants in water. Recently, zero-valent iron (ZVI) has received attention as a Fenton catalyst as well as a reducing agent capable of producing reactive oxidants from oxygen. In this study, the ZVI-based Fenton reaction was assessed for the oxidative degradation of phenol using $ZVI/O_2$, $ZVI/H_2O_2$, ZVI/Oxalate/$O_2$ and hv/ZVI/Oxalate/$O_2$ systems. Reaction parameters such as pH and reagent dose (e.g., ZVI, $H_2O_2$, and oxalate) were examined. In the presence of oxalate (ZVI/Oxalate/$O_2$ and hv/ZVI/Oxalate/$O_2$ systems), the degradation of phenol was greatly enhanced at neutral pH values. It was found that ZVI accelerates the Fenton reaction by reducing Fe(III) into Fe(II). The conversion of Fe(III) into Fe(II) by ZVI was more stimulated at acidic pH than at near-neutral pH values.
In this study, the reductive decolorization of three acid and basic dyes using modified zero-valent iron (i.e., acid-washed iron (Aw/Fe) and palladium coated iron (Pd/Fe)) at various pH conditions (pH 3~5) was experimentally investigated and the decolorization characteristics were evaluated by analyzing the absorbance spectra and reaction kinetics. In the case of acid dyes such as methyl orange and eriochrome black T, color removal efficiencies increased as initial pH of the dye solution decreased. However, the color removal of methylene blue, a basic dye, was not affected much by the initial pH and more than 70% of color was removed within 10 min. During the decolorization reaction, the absorbance of methyl orange (${\lambda}_{max}=464nm$) and eriochrome black T (${\lambda}_{max}=528nm$) decreased in the visible range but increased in the UV range. The absorbance of methylene blue (${\lambda}_{max}=664nm$) also decreased gradually in the visible range. Pseudo-zero order, pseudo-first order, and pseudo-second order kinetic models were used to analyze the reaction kinetics. The pseudo-second order kinetic model was found to be the best with good correlation. The decolorization reaction rate constants ($k_2$) of methylene blue were relatively higher than those of methyl orange and eriochrome black T. The reaction rate constants of methyl orange and eriochrome black T increased with a decrease in the initial pH.
A Nanoscale Zero-Valent Iron(NZVI) was modified to build a reactor system to treat nitrate. Shell layer of the NZVI was modified by slow exposure of the iron surface to air flow, which produced NZVI particles that are resistant to aerial oxidation. A XANES (X-ray Absorption Near-Edge Structure) analysis revealed that the shell consists of magnetite ($Fe_3O_4$) dominantly. The shell-modified NZVI(0.5 g NZVI/ 120 mL) was able to degrade more than 95% of 30 mg/L of nitrate within $30 hr^{-1}$ ( pseudo first-order rate constant($k_{SA}$) normalzed to NZVI surface area ($17.96m^2/g$) : $0.0050L{\cdot}m^{-2}{\cdot}hr^{-1}$). Ammonia occupied about 90% of degradation products of nitrate. Nitrate degradation efficiencies increased with the increase of NZVI dose generally. Initial pH values of the reactor systems at 4, 7, and 10 did not affect nitrate removal rate and final pH values of all experiments were near 12. Nitrate removal experiments by using the shell-modified NZVI immobilized on a cellulose acetate (CA) membrane were also conducted. The nitrate removal efficiency of the CA membrane supported NZVI ($k_{SA}=0.0036L{\cdot}m^{-2}{\cdot}hr^{-1}$) was less than that of the NZVI slurries($k_{SA}=0.0050L{\cdot}m^{-2}{\cdot}hr^{-1}$), which is probably due to less surface area available for reduction and to kinetic retardation by nitrate transport through the CA membrane. The detachment of the NZVI from the CA membrane was minimal and impregnation of up to 1 g of NZVI onto 1 g of the CA membrane was found feasible.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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