본 연구는 고농도의 PCE 및 1,1,1-TCA가 단독 또는 혼합물로 오염된 지하수 복원을 위해 영가 금속을 이용한 탈염소환원공정을 적용할 때 기술적으로, 경제적으로 가장 적절한 영가금속 선정을 목표로 수행되었다. 고순도 영가철, 고순도 영가아연, 철광석, 고로 슬래그, 차수재용슬래그, 망간 광석 및 아연 광석 등을 대상으로 회분식 반응조 실험을 수행하였으며, PCE, 1,1,1-TCA 및 혼합물의 분해능 및 탈염소화율을 도출하고, 금속 단가 당 변환량을 포함한 경제성 등을 검토하여 최적의 금속광물을 선정하고자 하였다. 연구결과 단일물질 처리시 고순도 영가철과 고순도 영가아연에 의한 제거율 및 분해능이 가장 높게 나타났으며, 그 다음으로 아연광석에 의한 분해능이 양호하였다. 두 물질 제거를 위한 경제성 비교에서는 고순도 영가철과 고순도 영가아연에 비해 아연광석이 매우 양호한 것으로 나타났다. 두 물질의 혼합처리 시에는 단일 처리에 비해 분해능이 감소하는 것으로 나타났다. 이상의 결과로부터 단일 또는 혼합 1,1,1-TCA, PCE 처리를 위한 분해능, 처리특성 및 경제성 등을 고려하였을 때 아연광석이 가장 적절한 금속광물로 사료된다.
본 연구에서는 지하수내의 클로로페놀 오염물을 제거하기 위하여 니켈로 코팅된 영가철을 이용한 기술의 적용 타당성을 검토하였다. 영가철을 니켈로 개질하여 4-클로로페놀을 분해하였으며 중간 생성불의 생성에 대하여 조사하였다. 또한, 초기 오염물의 농도, 이중금속의 주입량, 휴믹산의 영향 및 용액의 pH 변화에 따른 오염물의 제거 효과에 대한 영향을 분석하였다. 니켈로 개질된 영가철은 240분 이내에 4-클로로페놀의 95% 이상을 효과적으로 제거하였다. 유사 1차 반응계수에 의하여 평가된 오염물의 제거효과는 개질된 영가철의 주입량에 직접적으로 비례하는 결과를 보였다. 휴믹산의 경우 개질된 영가철의 표면에 대하여 4-클로로페놀과 경쟁관계를 보임에 따라 오염물의 제거효과를 감소하는 역할을 하였다. 영가철만을 단독으로 사용하는 경우와 다르게 개질된 영가철을 사용 시 용액의 pH 는 크게 변화하지 않아 개질된 금속의 내구연한이 증가될 수 있음을 보여주었다. 4-클로로페놀의 탈염소화 분해과정을 해석한 결과 페놀화합물이 생성되었다.
영가금속을 이용한 아조계 염료의 탈색연구를 수행하였다. 아조계 염료는 대부분 생물학적 독성을 갖고 있으며 생물학적 분해가 어려운 경우가 많다. 색을 제거하기 위한 가장 간단한 방법은 아조결합을 파괴하는 것이며 영가금속을 이용한 환원적 제거가 가능하다. 3종의 염료를(Cibacron Briliant Yellow 3G-P (CBY3G-P), Benzopurpurin 4b (B-4B), Chicago sky blue 6b (CSB6B)) 대상으로 연구하였으며 각 염료의 반응속도는 pH에 매우 의존적이며 낮은 pH에서 반응속도가 증가되었다. 영가철에서 용해된 철이온에 의한 응집 및 침전반응도 색도제거에 기여할 수 있으며 본 연구에서는 그 기여율을 알기 위해 철이온에 의한 제거실험을 수행하였으며 그 기여율은 대상 염료에 따라 편차가 크다는 것을 알 수 있었다. 본 연구에서는 영가철에 의한 환원반응에 의해아조계 염료가 성공적으로 탈색될 수 있음을 증명하였다.
본 연구에서는 지하수에 존재하는 다양한 클로로페놀류 화합물을 제거하기 위하여 니켈로 코팅된 영가철을 이용하여 적용 타당성을 검토하였다. 다섯가지 종류의 클로로페놀 화합물을 대상으로 처리효과를 평가하였으며 중간 생성물을 분석하였다. 실험결과를 이용하여 개질된 영가철에 의한 반응경로 및 반응율을 평가하기 위하여 수치해석적 방법을 적용하였다. 개질된 영가철에 의한 오염물의 제거는 반응계수를 기준으로 2-CP>4-CP>2,4-DCP>2,4,6-TCP>2,6-DCP의 순서를 나타내었다. 수치해석 결과 각 클로로페놀 화합물의 탈염소화 반응은 연속적 단계와 평행적 단계를 거쳐 최종 생성물인 페놀화합물에 도달되는 결과를 보여주었다.
The objective of this study was to investigate reductive dechlorination of aromatic hydrocarbons using zero valent metals (ZVMs) and catalysts as reactive materials for permeable reactive barriers (PRBs). A group of small aromatic hydrocarbons such as monochlorophenols, phenol, benzene were readily reduced with palladium catalyst and zero valent iron. Poly-aromatic hydrocarbons (PAHs) were also tested with the catalysts and zero valent metal combinations. The aromatic rings were reduced and partly reduced PAHs were found as the daughter compounds. Current preliminary study implicate that ZVMs and modified catalysts can be successfully applied for PRBs which currently applicable for halogenated organic compounds and some inorganic contaminants including chromium(Ⅵ) and nitrate.
The dechlorination of chlorinated methanes by iron powder and palladium coated iron (Pd/Fe) was studied in batch experiments. Iron powder dechlorinated carbon tetrachloride (CT) with a half-life of 4 days. Three chloromethane was found as major product and less chlorinated daughters. Mass balance found was to be about 93-99%. Pd/Fe showed very enhanced reactivity for CT in comparing with plain iron. The major dechlorination products of CT were also less chlorinated methanes with Pd/Fe. Pd/Fe also degrade the produced less chlorinated compounds. Sequential reactions were occurred on Pd/Fe. As the Pd/Fe content increased, the reaction rate was increased linearly.
나노 기술에 대한 관심이 증가함에 따라 다양한 종류의 나노 물질이 환경 정화 분야에서 활발히 연구되고 있다. 이에 따라 새롭게 개발된 나노 물질의 성능을 쉽고 신속하게 측정할 수 있는 분석법에 대한 요구가 증가하고 있다. 본 연구에서는 토양/지하수 정화 분야에서 활발히 사용되는 나노 영가철의 환원 반응성을 쉽고 신속하게 측정할 수 있는 방법으로써 수정된 인도페놀법을 제시하였다. 인도페놀법에서 한계반응물로 작용하던 암모늄과 과량으로 존재하던 페놀을 치환하여 사용함으로써 페놀류에 대한 정량 분석이 가능하도록 수정하였다. 대상으로 한 나노 영가철에 의한 환원 반응은 4-클로로페놀의 페놀로의 환원과 나이트로벤젠의 아닐린으로의 환원이었으며, 수정된 인도페놀법은 반응생성물인 페놀과 아닐린에 대하여 선택성을 나타내 분석 방법으로 사용이 가능함을 확인하였다. 민감도 향상을 위하여 발색 시약의 농도 및 반응 시간, 시료의 전처리 등의 영향에 대하여 평가하였다. 실제 시료를 대상으로 시험하였을 때, 용존 철 이온에 의한 저해 영향을 확인하여 탄산나트륨 용액 주입의 전처리를 이용하여 해결하였다. 최종적으로 개발된 분석 방법을 이용하여 나노 영가철 및 이중금속 나노영가철의 환원 반응성을 측정하였으며, 결과적으로 환원 반응 속도의 차이뿐 아니라 환원 기작의 차이도 구분할 수 있는 가능성을 보여 주어 나노 영가철의 환원과 관련된 연구 분야에서 유용하게 사용될 수 있을 것으로 사료된다.
영화유기화합물의 제거에 있어서 일반적으로 이용되는 금속분말로는 아연, 주석, 니켈, 납, 철 등이 알려져 있으며, 경제성과 반응성이 좋고, 독성을 야기하지 않는다는 측면에서 영가 철이 가장 많이 연구·실용화되어 적용되고 있는 실정이다. 본 연구에서는 제철부산물들의 비표면적 측정, 화학적 구성성분 분석 및 pH의 변화를 통해 TCE, PCE 제거능력 평가 및 탈염소화반응을 확인하였으며, 제철부산물인 사상분진과 열연슬러지가 TCE 및 PCE의 제거효율적인 측면이나 산업폐기물의 재활용적인 측면에서 순수철보다 우수하다는 것을 확인하였다.
Reductive dechlorination of endosulfans was studied with zero valent metals (ZVMs) and bimetals in aqueous batch reactors. The effect of surfactants was evaluated. Endosulfan was successfully dechlorinated with zero valent iron. However, a bimetal, palladium coated iron (Pd/Fe) showed a highly enhanced reactivity for both endosulfan I and II indicating palladium act as a dechlorination catalyst on the iron. The effect of surfactants on degradation with ZVM has been very controvertible. Variable concentration of a nonionic surfactant, Triton X-100 and an anionic surfactant, SDS were added into the reactor with ZVM. The reaction rates of endosulfan were increased with both surfactants. In the case of Triton X-100, the reaction rate was increased with the increasing surfactant concentration up to 400 mg/L. Addition of small amount of surfactant under the CMC, the reaction rate was increased. However, the enhancing effect was diminished when a higher concentration of surfactant (1,000 mg/L) was used. Current study implicate that the surfactant adsorbed on the metal surface might increase the surface concentration of endosulfan resulting in the increased reaction rate. However, partitioning of endosulfan into the micelle formed at the high concentration of surfactant diminish the enhancing effect by reducing the contact chance between target compound and the metal surface.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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