본 연구과제는 유망상품인 "발전용 MCFC 모듈형 BOP" 중 가습기 내부에 장착되는 연료-물 Mixing 시스템을 개발하는 것이다, 가습기 내부에서 공급된 연료-물은 연료전지 스택(Stack)으로부터 가습기로 유입된 고온의 가스로부터 열을 공급 받아 증발 및 혼합과정을 거치게 되며, 스팀-연료 혼합기로 형성되어 개질기(reformer)로 공급되게 된다. 이때, 물과 연료의 공급 상태에 따라 균일한 스팀-연료 혼합기가 형성되는지가 결정되며, 경우에 따라서는 고온의 가습기 내부의 국부적 온도분포의 큰 차이를 발생시켜 용접부의 균열을 발생시킬 수도 있기 때문에, 가습기의 설계와 함께 중요한 장치로 여겨진다. 본 연구에서는 다양한 가습기에 적용이 가능한 Mixer 모델을 설정하고, Analytic calculation을 통한 노즐설계와 1pass/Full scale 성능 실험 장치를 통해 상용화를 목표로 추진 되었으며, 특히 노즐별 유량분배 변동율은 ${\pm}3%$ 이내로 달성하고, 스팀/연료 공급 비율은 2:1 이내로 달성할 수 있는 시스템을 구축하게 될 것이다. 최종적으로 개발 완료 시 다양한 가습기에 직접 장착하여 운전이 가능할 수 있도록 실용화에 중점을 두고, 보다 안정적인 성능을 나타낼 수 있는 제품 개발이 가능하리라 사려된다.
고분자전해질 수소연료전지는 수소와 산소의 전기화학적 반응을 이용하여 전기를 자발적으로 생산하며, 높은 전류밀도와 비교적 낮은 구동온도의 장점을 가져 화석연료를 대체할 미래 친환경 화학에너지 변환 장치이다. 현재 연료전지는 수소전기차를 중심으로 가정용 연료전지, 수소연료전지 발전소 등 다양한 산업에서 활용 중에 있다. 하지만 연료전지 산업의 지속적인 성장을 위해서는 여러 기술적인 문제가 보완되어야 하며, 그 중에서도 연료전지 각 구성요소의 장기 내구성을 필수적으로 확보해야 한다. 특히 연료전지의 연료극과 공기극에서 사용되는 탄소담지 백금촉매는 연료 전지 운전조건에 따라 다양한 기작을 통하여 성능 감소가 일어난다. 이에 연료전지용 촉매의 내구성 파악을 위한 가속테스트법이 다양하게 제시되고 있다. 본 논문에서는 연료전지용 백금 기반 촉매의 성능 감소 기작을 설명하고, 지금까지 제시된 가속스트레스 시험을 통한 내구성 평가 방법에 대해 비교하고자 한다.
고분자 전해질 연료전지(PEMFC) 내의 기체확산층(GDL)은 셀 내의 물 관리에 중요한 역할을 수행한다. 일반적으로 다공성 기제(GDBL) 위에 미세기공층(MPL)을 코팅한 2층 구조의 기체확산층이 사용되는데, 이 미세기공층은 카본파우더와 테프론의 혼합물로 이루어져 있으며 촉매층에서 발생한 물을 셀 밖으로 빠르게 배출하는 역할을 수행한다. 본 연구에서는 다양한 기공분포를 갖는 미세기공층을 제조하여 고분자 전해질 연료전지 성능에 미치는 영향을 분석하였다. 미세기공층 슬러리내에 암모늄염 계열의 기공형성제를 혼합하여 다공성 기제 위에 코팅한 후 다양한 온도조건에서 건조함에 따라 기공분포가 다른 미세기공층을 제조하였다. 이렇게 제조된 미세기공층의 물성은 수은기공도계, FE-SEM, 자체적으로 제조한 기체투과도 측정 장치를 사용하여 측정하였으며, 단위 전지 성능 측정은 두 개의 가습조건(RH100%, RH50%)에서 실시하였다. 기공분포 측정결과 건조온도가 높은 미세기공층은 건조온도가 낮은 미세기공층에 비해 직경이 1,000 - 20,000 nm 인 대공극(macropore)의 수가 많지만, 직경이 100 nm 이하의 미세공 (micropore)의 수가 적은 것을 확인하였다. 전지성능 측정 결과 고가습 조건 (RH100%)에서는 미세공 (micropore)이 발달한 미세기공층을 포함한 기체확산층을 사용한 경우 가장 우수한 성능을 보여고, 저가습 조건 (RH50%)에서는 대공극 (macropore)이 발달한 미세기공층을 포함한 기체확산층을 사용한 경우 가장 우수한 성능을 나타내었다. 이는 물배출에 유리한 미세공 (micropore)의 성질과 원료 기체의 이동에 유리한 대공극(macropore)의 성질에 의한 것으로 판단된다. 따라서 셀 운전 가습조건에 따라 최적화된 기공구조를 갖는 미세기공층을 사용함으로써 셀 운전 성능을 향상 시킬 수 있을 것으로 예상된다.
연료전지는 수소를 이용하여 전기를 생산하는 발전 시스템으로 운전 중 수소 누출과 폭발의 위험성을 항상 수반하고 있다. 따라서 안전성의 확보를 위해 연료전지 시스템 내부에서 수소 누출 시 유e동 특성으로 인한 특정 부근 농도 정체와 환기의 영향을 파악하는 것이 필요하다. 실험 장치와 전산유체역학 프로그램을 사용하여 챔버 내 수소의 유통 특성과 환기구에 따른 환기의 영향을 확인하였다. 수소의 누출 속도와 양에 따라 유동장의 형태는 크게 변하였으며 환기구의 위치와 크기는 특정 부근의 농도정체와 챔버 내 전체적인 수소 농도에 영향을 미침으로서 안정성을 확보하는 중요한 인자임을 알 수 있었다. 예측 결과를 실제 실험 모델과 비교하여 그 타당성을 검토하였으며 차후 가정용 연료전지 모듈의 환기구 설계에 적용할 수 있다.
양이온 교환막 연료전지 운전 중에 발생하는 하이드록시 라디칼에 의한 전해질 막의 산화분해를 효과적으로 방지하기 위해 유기물 라디칼냐��쳐를 도입하였다. 술폰화 폴리아릴렌에테르술폰 고분자를 이용하여 폴리페놀 화합물의 일종인 루틴을 도입하여 복합막을 제조하였고, 제조된 고분자 전해질 복합막은 함수율 및 이온전도도의 측정을 통하여 루틴이 전해질 막의 물리화학적 성질에 미치는 영향에 대해서 조사하였다. 실제 연료전지 운전과 유사한 조건을 구현할 수 있는 과산화수소 폭로 가속화 평가장치를 이용하여 전해질 복합막의 산화안정성을 평가하였다. 루틴을 함유한 고분자 전해질 복합막은 이온전도도가 유지되면서 산화안정성이 향상된 결과를 보여주었다.
본 논문에서는 신 재생에너지원 중 큰 축을 이루고 있는 태양광과 연료전지 발전시스템을 연계하여 하이브리드 발전시스템에 대하여 제안하였다. 태양광으로부터 발생되는 전력을 이용하여 부하에 공급함과 동시에 수전해장치를 구동시키고, 수전해장치는 전기분해시 필요한 전력을 태양광으로부터 공급받아 수소를 생산하게 된다. 본 시스템은 앞으로 가정에 적용될 수 있는 분산전원용 발전시스템의 기초 연구로써 신 재생에너지의 보급확대에 큰 기여를 할 것으로 사료된다.
화학수소화합물 수소저장방법을 이용한 100 W 급 연료전지 시스템을 소형 무인항공기의 추진시스템으로 적용하는 연구를 수행하였다. 소형/경량 수소 발생 제어장치와 연료전지/배터리 하이브리드 전력 공급 방법으로 효율성 및 안정성을 증대하였다. $NaBH_4$ 수용액을 이용한 수소 발생장치와 Dead-end 형식의 PEMFC를 이용한 연료전지 시스템의 지상, 비행 시험이 수행되었다. 연료전지 스택을 안정적으로 운전하고, 높은 효율을 얻기 위해 45 kPa의 압력을 가하는 방법을 적용하였다. 수소 발생 시스템 내부 압력을 이용한 수소 발생 제어 장치는 45~55 kPa 사이에서 유지되며 안정적으로 수소가 공급되는 것을 확인하였다. 그 결과, 100 W 연료전지 시스템이 소형 무인항공기 적용하기에 무게 및 소비 전력을 만족함을 확인하였고, 시험비행을 통해 성능을 입증하였다.
외부개질형 MCFC 시스템에서 개질기는 시스템을 구성하는 주요장치 중의 하나이다. MCFC용 개질기는 연료전지 스택의 Anode와 Cathode에 수소 및 $CO_2$를 공급하는 역할을 담당해야 할 뿐 아니라 저발열량(500Kcal/N㎥)의 Anode 배가스를 개질반응의 열원으로 사용해야 하기 때문에 스택의 부하변화에 빠르게 대응할 수 있는 우수한 동적 응답특성이 요구되며, 열전달이 잘 이루어지는 소형이면서 간단한 구조를 가지고 있어야 한다. 이런 특징들이 MCFC용 개질기가 화학공업에 사용되는 통상의 개질기 즉, 정상상태에서 운전되는 단순한 수소공급 장치와 구별되는 중요한 차이점이며 설계시 고려해야할 제약조건이 된다.(중략)
최근 고온에서 사용 가능한 PEMFC용 고분자전해질 막 개발에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. PEMFC가 고온에서 작동하게 되면 높은 성능과 많은 장점을 갖게 된다. PEMFC를 $100^{\circ}C$ 이상에서 운전하게 될 경우 백금 전극 반응을 향상시켜 고가의 백금 촉매 양을 줄일 수 있게 되고, 수소연료 속에 미량 포함된 CO에 의한 촉매표면 피독현상에 대한 내구성을 높일 수 있어 저 순도 수소연료 사용이 가능해 진다. 또한 가습장치와 수소 연료 개질장치의 부피를 줄일 수 있게 되어 전체적인 PEMFC 시스템이 단순화 된다. 현재 연료전지용 고분자 전해질막으로 DuPont사의 과-불소계 고분자 전해질막인 Nafion$^{(R)}$이 가장 널리 사용되고 있다. Nafion$^{(R)}$은 유연한 분자구조 안에 소수성이 강한 주사슬과 친수성을 나타내는 술폰산이 결합된 곁사슬이 존재하여 술폰화 곁사슬의 클러스터 둘레에는 친수성 영역이 형성이 되기때문에 소수/친수 상 분리가 잘되어 이온 클러스터 형성이 용이하지만 제조비용이 높은 단점을 갖고 있다. 특히, 전해질 막내에서 Bronsted base 역할을 하는 물에 의해 이온전도가 이루어지기 때문에 고온에서는 수분증발로 인해 성능이 급격히 감소된다. 따라서, 본 연구에서는 고온 저가습 조건에서 운전이 가능하고 Nafion이 갖는 문제점을 해결하고자, 내열특성이 뛰어나며 높은 수소이온 전도도 학보가 용이한 Sulfonated Poly(aryl ether)sulfone(SPAES) 고분자 전해질에, 고온에서도 수화성이 유지될 수 있도록 지르코니아를 황산화한 sulfated zirconia(s-$ZrO_2$)를 함침하여 복합 고분자전해질막을 제조하여 고온 저가습 조건에서의 수소이온 전도 특성에 관한 연구를 수행하였다. 개발된 막의 물리/화학적 특성은 water content(Wup%), 이온교환 용량(IEC, meq $g^{-1}$), 수소이온전도도(s $cm^{-1}$) 열 중량 분석(TGA), X선 회절분석(XRD) 등을 통하여 분석 및 관찰하였다. 내화학 및 열적 특성분석 결과, 황산화 반응공정으로 $ZrO_2$에 술폰산기가 안정적으로 결합하고 있음이 관찰되었으며, 본 연구에서 개발된 유 무기 복합막이 $250^{\circ}C$이상 열적안정성을 확보하고 있는 것으로 판단되었다. $100^{\circ}C$ 이하의 저온 영역에서, 일정 비율의 s-$ZrO_2$/SPAES막에서 이온교환용량(IEC)이 순수 SPAES 막보다 낮음에도 불구하고, water uptake가 증가함과 동시에 수소이온 전도도가 향상된 것을 관찰하였다. 또한, 고온에서는 수소이온이 자유롭게 이동할 수 있는 water channel을 형성하는 free water는 증발 하지만 s-$ZrO_2$와 SPAES의 술폰산기 사이에 강력하게 결합하고 있는 bound Water는 $100^{\circ}C$ 이상의 고온 영역에서도 존재하여, 비록 무가습 조건에서도 일정 비율의 s-$ZrO_2$/SPAES50 전해질 막의 경우, 높은 전도도를 나타냄을 관찰할 수 있었다. 따라서 본 연구를 통해 저가습 고온 적용을 목적으로 개발된 s-$ZrO_2$/SPAES50막은 우수한 내열 특성을 나타냄과 동시에 저가습 고온 영역($120^{\circ}C$, $50RH{\downarrow}$)에서 높은 수소이온 전도도를 유지하여, 고온 저가습 연료전지 운전에 적합할 것으로 사료된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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