최근 고온에서 사용 가능한 PEMFC용 고분자전해질 막 개발에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. PEMFC가 고온에서 작동하게 되면 높은 성능과 많은 장점을 갖게 된다. PEMFC를 $100^{\circ}C$ 이상에서 운전하게 될 경우 백금 전극 반응을 향상시켜 고가의 백금 촉매 양을 줄일 수 있게 되고, 수소연료 속에 미량 포함된 CO에 의한 촉매표면 피독현상에 대한 내구성을 높일 수 있어 저 순도 수소연료 사용이 가능해 진다. 또한 가습장치와 수소 연료 개질장치의 부피를 줄일 수 있게 되어 전체적인 PEMFC 시스템이 단순화 된다. 현재 연료전지용 고분자 전해질막으로 DuPont사의 과-불소계 고분자 전해질막인 Nafion$^{(R)}$이 가장 널리 사용되고 있다. Nafion$^{(R)}$은 유연한 분자구조 안에 소수성이 강한 주사슬과 친수성을 나타내는 술폰산이 결합된 곁사슬이 존재하여 술폰화 곁사슬의 클러스터 둘레에는 친수성 영역이 형성이 되기때문에 소수/친수 상 분리가 잘되어 이온 클러스터 형성이 용이하지만 제조비용이 높은 단점을 갖고 있다. 특히, 전해질 막내에서 Bronsted base 역할을 하는 물에 의해 이온전도가 이루어지기 때문에 고온에서는 수분증발로 인해 성능이 급격히 감소된다. 따라서, 본 연구에서는 고온 저가습 조건에서 운전이 가능하고 Nafion이 갖는 문제점을 해결하고자, 내열특성이 뛰어나며 높은 수소이온 전도도 학보가 용이한 Sulfonated Poly(aryl ether)sulfone(SPAES) 고분자 전해질에, 고온에서도 수화성이 유지될 수 있도록 지르코니아를 황산화한 sulfated zirconia(s-$ZrO_2$)를 함침하여 복합 고분자전해질막을 제조하여 고온 저가습 조건에서의 수소이온 전도 특성에 관한 연구를 수행하였다. 개발된 막의 물리/화학적 특성은 water content(Wup%), 이온교환 용량(IEC, meq $g^{-1}$), 수소이온전도도(s $cm^{-1}$) 열 중량 분석(TGA), X선 회절분석(XRD) 등을 통하여 분석 및 관찰하였다. 내화학 및 열적 특성분석 결과, 황산화 반응공정으로 $ZrO_2$에 술폰산기가 안정적으로 결합하고 있음이 관찰되었으며, 본 연구에서 개발된 유 무기 복합막이 $250^{\circ}C$이상 열적안정성을 확보하고 있는 것으로 판단되었다. $100^{\circ}C$ 이하의 저온 영역에서, 일정 비율의 s-$ZrO_2$/SPAES막에서 이온교환용량(IEC)이 순수 SPAES 막보다 낮음에도 불구하고, water uptake가 증가함과 동시에 수소이온 전도도가 향상된 것을 관찰하였다. 또한, 고온에서는 수소이온이 자유롭게 이동할 수 있는 water channel을 형성하는 free water는 증발 하지만 s-$ZrO_2$와 SPAES의 술폰산기 사이에 강력하게 결합하고 있는 bound Water는 $100^{\circ}C$ 이상의 고온 영역에서도 존재하여, 비록 무가습 조건에서도 일정 비율의 s-$ZrO_2$/SPAES50 전해질 막의 경우, 높은 전도도를 나타냄을 관찰할 수 있었다. 따라서 본 연구를 통해 저가습 고온 적용을 목적으로 개발된 s-$ZrO_2$/SPAES50막은 우수한 내열 특성을 나타냄과 동시에 저가습 고온 영역($120^{\circ}C$, $50RH{\downarrow}$)에서 높은 수소이온 전도도를 유지하여, 고온 저가습 연료전지 운전에 적합할 것으로 사료된다.
전도성 고분자들 중의 하나인 polyaniline(PAn)의 전기화학적 합성법과 그 성질을 개관한다. 전기화학적 합성은 aniline(An)을 산성용액에서 전기화학적으로 산화시킴으로써 이루어지는데, 그 중간 생성물로서는 전기화학반응의 첫 단계에서 얻어지는 라디칼 양이온으로부터 몇 단계를 거쳐 생성되는 nitrenium 양이온이 중요하다. 그리고 고분자의 성장 과정에 고분자 자신이 연관되어 있음이 반응동력학적 측정으로부터 밝혀져 자체 촉매 메카니즘에 의함이 알려졌다. PAn의 분해반응 역시 반응동력학적 측정으로부터 Schiff 염기의 가수 분해 반응과 매우 흡사하게 진행됨이 밝혀지고 그 최종 생성물은 p-benzoquinone임이 증명되었다. PAn은 최소한 3개의 분광학적으로 다른 상태를 가지며, 이들은 모두 다른 유동성 전자 상태를 가지므로 각기 다른 전도도를 가진다. PAn의 적절한 유도체를 사용하여 self-doped 고분자를 얻을 수 있으며, 이에 관한 최근의 연구를 개관한다.
Kim, Jung-Hoon;Oh, Seung-Duck;Kim, Han-Sung;Park, Jong-Ho;Han, Jung-Woo;Lee, Kang Taek;Joe, Yung-Il
Korean Chemical Engineering Research
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v.43
no.1
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pp.118-124
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2005
In this study, a novel deposition method of Pt catalysts onto Nafion membranes modified with polypyrrole (PPy) has been proposed for PEMFC application. The PPy/Nafion composite membranes were fabricated by chemical polymerization of pyrrole using $FeCl_3$ and $Na_2S_2O_8$ as initiator. The proton conductivity and water uptake of the chemically prepared PPy/Nafion composites were investigated. The ionic conductivity and water uptake of PPy/Nafion composite membrane prepared with $Na_2S_2O_8$ were decreased with polymerization time of pyrrole. In the case of $FeCl_3$, the ionic conductivity was almost retained and the water uptake was decreased with polymerization time of pyrrole. When the Pt particle was deposited on PPy/Nafion composites membrane by chemical reduction of $H_2PtCl_6$, the Pt loading on Nafion membrane was enhanced by polypyrrole due to electronic conduction property. The performance evaluation with membrane electrode assembly composed of Pt/PPy/Nafion composite and diffusion electrode was carried out using a single cell. As a result of fuel cell test, current density of $569mA/cm^2$ at 0.3 V has been obtained for MEA contained with Pt/PPy/Nafion composite. This study shows that direct deposition of Pt catalysts on Nafion impregnated polypyrrole is a promising method to prepare thin catalyst layer for the PEMFC.
The ion exchange membranes prepared from the reaction between poly(vinyl alcohol) (PVA) which is known as the good methanol barrier in pervaporation membrane processes and sulfo-succinic acid (SSA) was used as the basic membranes. In order to improve the ion exchange capacity, poly(acrylic acid) (PAA) was added to this ion exchange membranes. The methanol permeabilities, ion conductivities, water contents and ion exchange capacity were measured for the resulting membranes with varying PAA contents. In general, methanol permeability and ion conductivity of PVA/SSA/PAA membranes were less than those of PVA/SSA membranes due to the reduction of free volumes resulted from crosslinking. The vehicle mechanism could be more dominant than jump mechanism for membranes in question.
Organic/inorganic composite electrolyte membranes were prepared for dye sensitized solar cell (DSSC). Poly (ethylene glycol) (PEG)s with various molecular weight (600, 1,500, 2,000 and 3,400) were ethoxysilated to fabricate organic/inorganic composite materials through sol-gel processes. The electrolyte membranes were produced by doping the composite materials with KI and $I_2$, and their ionic conducting behaviors were investigated. The ionic conductivity of the composite membrane was highly affected by PEG molecular weight. The highest conductivity was shown by the composite membrane prepared with PEG with the molecular weight of 2,000. The composite electrolyte membranes showed considerable improvement of ionic conductivity. Compared to PEO electrolyte membranes, the composite electrolyte membrane by PEG, MW 2,000 showed much higher ionic conductivity.
In this study, conductivity cell and suppressor for micro-column ion chromatography were developed to analyze ions in small columns of samples. With a capillary column, the flow rate of the mobile phase is so small (usually $5{\sim}20{\mu}L/min$) that the usual conductivity cell can not be used. Therefore, we developed a new type of conductivity cell and suppressor which have small inner volumes. The conductivity cell was made with two Pt hypodermic needles (i.d. 0.010 mm) which are slightly separated (about $2{\mu}m$), and the suppressor was made of Nafion tubings. When several anions(fluoride, nitrite, nitrate, chlorate) were analyzed using developed conductivity cell and suppressor, a good chromatogram was obtained.
Estimating the electrical conductivity of the saturation-paste (SP) is a common method to assess soil salinity. To assess soil salinity realistically, it is important to extract soil solution under field capacity. However, few studies on salinity assessment have been conducted for soil solution extracted under field capacity (-33 kPa; FC) moisture condition due to difficulty in soil solution extraction. This study was conducted to evaluate whether saturation-paste can represent field condition. Soil solutions were extracted from 22 soils in the plastic film house (PFH) and 18 soils in the reclaimed land (RL) at saturation and field capacity moisture conditions. Those were analyzed for pH, EC, cations ($K^+$, $Ca^{2+}$, $Mg^{2+}$, $Na^+$) and anions ($Cl^-$, ${NO_3}^-$, ${PO_4}^{3-}$, ${SO_4}^{2-}$). Both cations and anions of soil solution extracted from FC showed high correlations with ions extracted from SP in the PFH and the RL, except for ${NO_3}^-$, ${PO_4}^{3-}$ in the RL. Results of the t-test, the ECe and $EC_{FC}$ were not significant at significance level 0.05. The slopes of the equations between $EC_{FC}$ and ECe at more than sand 50% soils were higher than less than sand 50% soils, and differences of saturation percentage between SP and FC showed larger as increasing sand percentage. EC was related to soil water retention by soil texture. To determine the EC, soil texture and other soil properties which effect the soil moisture should be considered.
Proton exchange membrane composed of PVA/PAM/ZrP was prepared and effect of PAM and ZrP contents on properties and performance of the membrane were investigated. PAM as a crosslinking agent was mixed into PVA solution with different concentration (7∼11 wt%) and the PVA/PAM solution was cast to prepare PVA/PAM crosslinked membrane. The membrane was treated in the solution of zirconyl chloride and phophoric acid to make a PVA/PAM/ZrP composite membrane. Methanol permeability, ion conductivity, swelling and ion exchange capacity of the membranes with different ZrP concentration were $10^{-8}∼l0^{-6}$$\textrm{cm}^2$/sec, $10^{-3}~10^{-2}$ S/cm, 0.26∼1.17 g $H_2O$/g membrane and 2.59∼5.1 meq/g membrane, respectively. Hethanol permeability and ion conductivity of the PVA/PAM/ZrP membrane were improved by 18% and 23%, respectively, compared to those of the PVA/PAM membrane.
It is a global challenge to fulfill the demand for clean water at an affordable cost to all the strata of the population. Desalination of seawater as well as brackish water by the membrane separation process is a well-established and cost-efficient method. However, there is still inherent problem of membrane fouling, disposal of the reject as well as a capital-intensive process. While electrodialysis (ED) is a membrane-based separation process in which a driving force is the potential difference. The advantages of ED process are excellent efficiency and low operation cost. Ion exchange membrane (IEM) used in the ED process needs to have higher chemical and thermal stability along with excellent mechanical strength for long-term use without losing its efficiency. The ion exchange capacity of the ED membrane is largely dependent on the conductivity of IEMs. In this review, the modification strategy of the pristine membrane to enhance the stability and ion conductivity of cation exchange membrane (CEM) and anion exchange membrane (AEM) is discussed.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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