환경준위의 삼중수소 측정법을 확립코자 극저준위 액체섬광계수기(LSC)와 1 TU(Tritium Unit) 미만까지 측정이 가능한 전기분해 농축 장비의 특성을 연구하였다. 삼중수소의 측정한계를 알기위해 다양한 측정용기에 의한 장비의 바탕값을 조사한 결과 테프론 코팅된 폴리에틸렌 측정용기에서 1.86 cpm 수준이었으며 5 시간동안 계측할 경우 2.01 Bq/L로 17 TU의 검출한계를 얻었다. 400 mL 시료를 전기분해하여 20 mL까지 농축할 경우 0.8 TU의 검출한계를 얻었다. 전해농축시 수소와 삼중수소의 분리효율은 20 이상이었으며, 전해농축과정에 따른 삼중수소 회수율은 약 90%정도였다. NIST 삼중수소 표준시료를 사용하여 LSC의 측정효율을 검증한 결과 10 mL의 시료와 10 mL의 cocktail 용액을 사용한 경우 $28.70{\pm}0.27%$의 측정효율을 얻었다.
삼중수소는 물분자중 수소원소의 동위원소로서 물의 유동연구에 가장 이상적인 추적자로서 활용된다. 이러한 삼중수소 분석결과는 지표수 지하수 상관관계 해석 및 지하수의 연대측정등 수문학 연구의 중요한 자료로 활용되고 있다. 지하수 연구에 필요한 삼중수소의 측정법을 확립코자 극저준위 액체섬광계수기를 도입하였으며 NIST 표준시료를 사용하여 실험방법을 확립하였다. 삼중수소의 측정효율은 25.7 % 였으며, 전기분해법을 사용하지 않고 단순 분리법만을 사용하였을 경우 10 ml의 측정 시료와 섬광액으로 Ultima-Gold LLT를 사용하여 0.18 Bq(1.5 TU)의 검출한계를 얻었다.
베타선 방출 핵종 측정을 위한 프로토 타입(prototype) 액체섬광검출기를 개발하고 이의 특성을 분석하였다. 액체섬광계수시스템의 신호처리부는 2개의 광전자증배관(photomultiplier tube, PMT)과 동시 계수 회로를 이용하여 구성하였다. 제작한 프로토 타입 시스템의 특성 분석을 위하여 4종류의 베타 핵종 $(^3H,\;^{14}C,\;^{36}Cl,\;^{90}Sr)$에 대한 샘플을 조제하여 베타 스펙트럼을 측정하였다. 차폐체를 전혀 사용하지 않은 상태에서 측정한 4종류의 핵종에 대한 베타 스펙트럼을 구하고, 최소 검출 한계를 계산한 다음, 법적 규제치 및 계산된 검출한계와 비교하였다. 이들 대부분의 선원들은 수분이내의 측정으로 배수중 방사선물질에 대한 법적 규제치 이하로 충분히 검출 가능함을 확인하였다.
본 연구는 지하수 중 라듐(226Ra) 분석을 위해 고상추출디스크(solid phase extraction disk)를 이용한 감마선분광분석법(이하 고상추출디스크법)을 제안하고 액체섬광계수기를 이용한 액체섬광계수(liquid scintillation counter, LSC)법 및 마리넬리비커(Marinelli beaker)를 이용한 감마선분광분석기(gamma ray spectrometer)법(이하 마리넬리비커법)과의 회수율 비교를 통해 적용성을 검토하였다. 226Ra을 회수한 고상추출디스크는 딸핵종의 방출을 방지하기 위해 폴리에틸렌 필름으로 밀봉 후 감마선분광분석기로 분석하였다. 24일 경과 후, 226Ra과 딸핵종인 214Bi과 214Pb이 방사평형 된 것으로 확인되었다. 라듐 표준물질을 이용하여 고상추출디스크법으로 분석한 딸핵종 214Bi와 214Pb의 회수율은 각각 80% (295.21 Kev)와 104% (351.92 Kev)로 액체섬광계수법보다 높게 나타났다. 바탕시료(blank) 측정시 감마선분광분석기 챔버내 질소를 주입했을 경우는 주입하지 않았을 경우보다 간섭치가 약 10% 이하로 낮아지는 것을 확인하였으며, 5 L 시료를 8만초 동안 측정한 검출한계는 0.17~0.40 pCi/L로 분석되어 미국 EPA 기준치인 1pCi/L를 만족하였다. 고상추출디스크법과 액체섬광계수법을 이용한 7개 지하수 시료 분석 결과, 두 방법의 상관계수(correlation coefficient)는 0.987로 나타나 추가적인 분석을 통해 통계적 유의성을 확보한다면 고상추출디스크법의 적용가능성이 높을 것으로 판단된다. 결과적으로, 고상추출디스크법을 이용한 지하수 중 226Ra 농도 분석은 전처리 과정이 비교적 단순하여 분석시간이 절약되고 높은 회수율과 낮은 검출한계치 등의 장점을 가지고 있는 것으로 분석되었다. 또한 고상추출디스크법은 액체섬광계수법과 마리넬리비커법에 비해 많은 양의 시료를 전처리하기 쉽기 때문에 저준위 시료 분석에 유용할 것으로 판단된다.
액체섬광 계수기에 대한 $^3H,\;^{14}C,\;^{36}Cl$의 베타선 스펙트럼의 시뮬레이션을 Monte Carlo 법으로 수행하였다. 베타선의 손실에너지는 'continuous slowing down approximation(CSDA)' 모형으로부터 구하였다. 순 베타방출 핵종이 균일하게 용해되어 있는 섬광용액은 $1.25cm{\times}3.5cm$의 원통형 geome try로 가정하였다. $^{14}C,\;^{36}Cl$에 대한 계산결과는 계수효율의 경우 실험 값과 2%의 범위 내에서 잘 일치하였으나 $^3H$에 대해서는 상당한 편차를 나타내었다. 이는 저 에너지 베타선에 대한 섬광용액 자체의 quenching 효과에 기인하는 것으로 판단된다.
액체섬광계수기(Liquid Scintillation Counter, LSC)를 이용한 토양 중 226Ra 분석 방법에 대해 연구하였다. 용융법으로 토양에서 Ra을 추출하고, Ba(Ra)SO4로 침전시켜 방해핵종과 Ra을 분리하였다. Ba(Ra)SO4를 산에 녹을 수 있는 Ba(Ra)CO3로 변환시키고, 라돈 가스를 포집할 수 있는 소수성 섬광용액과 혼합한 다음, LSC로 분석하였다. 226Ra과 90Sr 표준시료를 이용하여 최적의 PSA(Pulse shape analysis, 파형분석) 준위를 설정하였다. FOM(Figure of merit, 성능지수)이 최대이고 알파선 중첩정도가 최소로 나타나는 PSA 80을 최적값으로 결정하였다. Glass vial을 사용했을 때 계측 효율은 243±2% 이다. 본 연구에서 개발한 분석법은 IAEA-312, IAEA-314, IAEA-315를 이용하여 그 신뢰도를 평가를 하였다. 회수율은 60~82% 이며, 측정값과 참고값과의 상대편의가 10 % 이내였다. 최소검출농도는 토양 1 g, 바탕 계수율 0.02 cpm일 때, 회수율 70 %, 계측시간 30 분을 기준으로 2.1 Bq kg−1 이다.
In this study, for the measurement of 3H(tritium) radioactivity concentration, a study was conducted on whether the type of cocktail and the material of the vial had an effect on the measurement before liquid scintillation counter measurement on HTO-type samples that had undergone physical and chemical pretreatment. As a result of the study, the efficiency according to the type of cocktail was higher in Ultima Gold LLT than Ultima Flo-AP cocktail with polyethylene (1.49%), glass (5.10%), and teflon (6.58%), respectively. Regarding the effect according to the type of vial, the efficiency and SQP(E) of both Ultima Gold LLT and Ultima Flo-AP showed the highest values in the order of teflon, polyethylene, and glass.
방사선 사고시 피폭환자로부터 채취된 스메어 시료의 전알파 방사능 측정법을 수립하였으며 이를 바탕으로 피폭환자의 후속조치 절차를 확립하였다. 국내방사선사고 대응기관에서 사용중인 스메어용 면봉을 이용하여 계측 절차를 검증하였다. 액체섬광계수기를 이용하여 표준선원을 점적한 시료의 계측 결과 20% 이내에서 인증값과 잘 일치하였으며, 채취 조건은 세정제 등을 이용하는 것이 더 높은 스메어 효율을 보였다. 액체섬광계수법 특성상 소광현상의 영향을 배제하기 위해 건조 등의 최소한의 전처리가 필요 할 것으로 판단되었다. 계측결과를 바탕으로 방사선비상시 피폭환자에 대한 의료적 처치 기준 및 선량평가 절차를 수립하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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