X-선 자기 원형 이색성 측정은 자성물질을 구성하는 원소별 자기적 성질의 측정 및 궤도 자기 모멘트와 스핀 자기 모멘트를 구별하여 측정할 수 있다는 장점으로 인해 여러 가지 자성 신물질 및 다양한 기능성 자성 다층 박막의 연구에 많이 이용되어 왔다. 이 글에서는 이러한 X-선 자기 원형 이색성 현상의 원리 및 실험 방법 등을 설명하겠다. 또한 몇 가지 X-선 자기 원형 이색성을 이용한 최근 몇 가지 연구도 소개하려 한다.
극초진공 하에서 제작한 다양한 전이자성합금 박막에 대해 (Co-Fe, Co-Mn) 그 자기적 특성과 함께 Meservey-Tedrow 방식으로 측정한 스핀 편극치를 비교 분석 하였다. 약 20 nm 두께의 제작된 시료들은 표면 효과가 우세하리라는 기대와는 반대로 거의 벌크와 유사한 자기적 특성을 보였다. CoFe 또는 NiFe의 경우와는 달리 CoMn 경우 즉 강자성과 반자성 금속의 합금의 경우, 그 스핀 편극치가 그 자기모멘트에 의존하는 경향을 관찰 하였다. 이는 페르미 에너지 준위에서 터널링 현상에 대해 중요한 역할을 하는 sp-편력전자들과 고립되어 있는 d-전자 간의 교환상호작용(exchange interaction)에 의한 영향으로 이해할 수 있다.
XMCD (X-ray Magnetic Circular Dichroism)는 원형 편광 X-선의 helicity 방향이 시료의 자화 방향과 평행, 또는 반평행할 때 시료의 색이 바뀌는 현상, 즉 흡수율이 달라지는 현상이다. XMCD측정이 가지는 장점은 첫째, 이 실험이 특정 원소의 흡수선에서 이루어지기 때문에 시료 전체에서 특정 원소에 의한 자기적 성질을 분리해서 측정할 수 있을 뿐만 아니라, 같은 원소라 하더라도 다른 화학적 환경에 있는 원자들의 자기적 성질의 분리가 가능하다는 점이다. 이러한 성질로 인해 XMCD는 다른 원소들로 이루어진 다층 박막(GMR, TMR 등의 자기저항박막 구조물)의 층별 자기적 성질 연구 및 신자성물질의 자기적 성질의 고유성 연구에 많이 이용되었다. XMCD가 가지는 두 번째 장점은 sum rule을 통하여 자기 모멘트의 두 가지 성분인 궤도 모멘트(orbital moment)와 스핀 모멘트(spin moment)의 구별이 가능하다는 점이다. 이러한 장점은 수직자기 메모리 연구 및 스핀과 격자 간의 상호작용이 중요한 역할을 하는 다강체 등의 연구에 많이 이용되어 왔다. XMCD 측정이 또 다른 장점이 될 수 있는 것은 표면에 대단히 민감하다는 점이다. VSM, SQUID 등의 측정방법으로는 시료의 체적이 대단히 작은 수 ${\AA}$ 정도의 초박막에 대해서는 충분한 민감도를 가질 수 없다. 그러나, XMCD의 측정 깊이는 수십 ${\AA}$ 정도로 표면에 민감하기 때문에 이러한 초박막에 대해서도 충분한 민감도를 가질 수 있어서 SMOKE(Surface Magneto-Optical Kerr Effect)와 표면 자성연구에 있어서 독보적인 장치로 이용되어 왔다. 이러한 장점으로 인해 XMCD는 1990년대 이후 분광학적으로 활발히 이용되어 왔을 뿐만 아니라, 대단히 빠르고 신호가 큰 현상이기 때문에 최근 들어서는 자구(magnetic domain) 관찰 등을 목적으로 한 자기 현미경 및 자기현상의 동역학 연구에도 많이 응용되고 있다. 이 강연에서는 이러한 X-선 자기 원형 이색성 현상의 원리 및 실험 방법 등을 설명하겠다. 또한 몇 가지 X-선 자기 원형 이색성을 이용한 최근 몇 가지 연구도 소개하려 한다.
Co(A $I_{1- X}$C $u_{X}$ ) (0$\leq$0.40)합금계의 결정구조 및 자기적 특성을 X-선 회절분석기, 주사전자현미경 그리고 진동 시료형 자력계를 이용하여 조사하였다. X-선 결정구조 및 상분석 결과, 전조성 범위에서 주상은 격자상수가 약 2.86$\AA$인 규칙화한 B2(CsCI)구조를 가지고 있었으며, x $\geq$0.10범위에서는Cu함량이 많은 제 2상이 존재하였고 격자상수가 약 3.63$\AA$인 FCC 구조이었다. 자화측정결과 x $\geq$0.25범위에서는 강자성, x$\leq$0.10에서는 상자성 그리고 x=0.15, 0.20에서는 초상자성의 특성을 나타내었다. Cu함량(x)이 증가함에 따라 자화값은 증가하는 현상을 보여주었다. 본 합금계의 측정한 분자당 스핀자기 모멘트 값은 국부환경모델을 이용하여 각 조성에서 계산된 Co원소에 대한 스핀자기 모멘트 값과 잘 일치함을 보여주었다.다.
축방향대칭을 갖는 팔면체 $[Ti(III)A_3B_3]$형태 착물의 자기모멘트를 계산하는 식을 유도하여 distortion parameter$({\delta})$, 스핀-궤도 상호작용상수$({\zeta}')$ 및 orbital reduction factor의 실험치를 사용하여 이들 착물의 자기모멘트를 계산하였다. 축방향으로 일그러진 팔면체 $[Ti(III)A_3B_3]$형태 착물의 계산한 자기모멘트가 실험치와 비교적 일치하였다. 팔면체로부터 축방향 일그러짐이 커짐에 따라 그리고 orbital reduction factor가 감소함에 따라 계산한 자기모멘트의 값이 크게 감소하였다. 축방향대칭보다 낮은 리간드장으로 일그러진 팔면체착물의 자기모멘트를 계산하는 방법을 발전시켰으며 계산한 자기모멘트를 기초로 하여 일그러진 팔면체 $[Ti(III)A_3B_3]$형태 착물의 구조를 논의하였다.
반도체 전자 소자의 초고집적회로(VLSI, Very Large Scale Integrated Circuit)가 수년간 지속됨에 따라 실리콘 기반으로 하는 MOSFET 성능의 한계에 도달하게 되었다. 재료 물성, 축소, 소자 공정 등에 대한 원인으로 이를 극복하고자 하는 재료와 성능향상에 관한 연구가 진행되고 있다. 이에 기존 시스템의 전자의 전하 정보만을 응용하는 것이 아니라 전자의 스핀 정보까지 고려하는 스핀트로닉스 연구분야가 주목을 받고 있다. Spin-FET는 스핀 주입, 스핀 조절, 스핀측정 등으로 나뉘어 연구되고 있으며 이 중 스핀 주입의 효율 향상이 우선시 해결되어야 한다. 일반적으로 스핀 주입 과정에서 소스가 되는 강자성체와 스핀 확산 거리가 긴 반도체 물질과의 Conductance mismatch가 문제되고 있다. 이에 자성 반도체는 근본적인 문제를 해결하고 반도체와 자성체의 특성을 동시에 나타내는 물질로써, Si과 Ge (4족) 등의 반도체뿐만 아니라, GaAs, InP (3-5족), ZnO, ZnTe (2-6족) 등의 반도체 또한 많은 연구가 이루어지고 있다. 자성 반도체에서 해결해야 할 가장 큰 문제는 물질이 자성을 잃는 Curie 온도를 상온 이상으로 높이는 것이다. 이에 본 연구는 전이금속이 도핑된 4족 Si 반도체 박막을 성장하고 후처리 공정을 통하여 나타나는 구조적, 자기적 특성을 연구하였다. 펄스 레이저 증착 방법을 통하여 p-type Si 기판위에 전이금속 Fe이 도핑된 박막을 500 nm 로 성장하였다. 성장 온도는 $250^{\circ}C$로 하였고, 성장 분압은 $3 {\times}10^{-3}$Torr 로 유지하며 $N_2$ 가스를 사용하였다. 구조적 결과를 보기 위해 X선 회절 분석과 원자력 현미경 결과를 확인하였고, 자기적 특성을 확인하기 위해 저온에서 초전도 양자 간섭계로 조사하였다. XRD를 통해 (002)면, (004)면의 Si 기판 결정을 보았으며, Fe 관련된 이차상이 형성됨을 예측해 보았다. ($Fe_3Si$, $Fe_2Si$ 등) 초전도 양자 간섭계에서 20 K에서 측정한 이력 현상을 관찰하고, 온도변화에 따른 전체 자기모멘트를 관찰하였으며 이는 상온에서도 강자성 특성이 나타남을 확인하였다.
나노옥사이드(nato-oxide layer, NOL) 층이 고정층에 첨가된 스펙큘라 스핀밸브(specular spin valve)와 NOL이 없는 기본 스핀 밸브를 UHV 스퍼터 시스템에서 FeMn 반강자성층을 사용하여 탑 및 바텀 형 스핀밸브를 제조하였으며, 제조한 시료의 열처리 온도에 따른 자기저항 특성 및 교환바이어스 특성을 비교 분석하였다. 탑 형 스핀밸브에서는 NOL이 있는 경우 25$0^{\circ}C$ 열처리에서 9.2%의 자기저항비를 얻을 수 있었으며, 바텀 형 스핀밸브에서는 25$0^{\circ}C$ 열처리에서 10.1%의 자기저항비를 얻을 수 있었다. 따라서 바텀 형 스핀밸브가 탑 형 스핀밸브보다 고정층에 첨가된 NOL의 스펙큘라 반사 효과가 높아 자기저항비가 증가함을 확인하였다. 또한 바텀 형 스핀밸브에서 25$0^{\circ}C$ 이상의 열처리시 NOL이 있는 경우가 NOL이 없는 경우보다 28 % 이상의 교환바이어스 증가를 보였다. 이와 같은 원인은 NOL이 첨가된 고정층의 자기모멘트의 감소와 X-선 회절 분석 결과로부터 NOL의 첨가에 따른 강화된 (111) FeMn집합조직 때문이라고 판단된다.
비자성 천이금속인 W의 (110)표면 위에 성장한 강자성 Fe 원자층의 전자적 성질 및 자기적 성질을 국소밀도근사 범위 내의 Full Potential Linearized Augmented Plane Wave (FLAPW) 방법을 이용하여 계산하였다. 이 계산에서 W, Fe의 층간 거리는 bull값을 이용하였으며 표면이완 및 계면이완은 고려하지 않았다. 전하밀도, 스핀밀도, 자기 모멘트, 접촉 초미세장, 2차원 띠구조, 각층의 상태밀도 등의 계산결과를 제시하였다. Fe 웃층이 1층인 경우, Fe의 자기모멘트는 2.56 ${\mu}_B$로 bulk에 비해 16% 증가하였고, Fe 웃층이 2층인 경우 표면 및 계면을 이루는 Fe층의 자기 모멘트는 각각 2.90과 2.30 ${\mu}_B$로 평균 자기모멘트는 bulk에 비해 약 18% 증가한 것으로 나타났다. Fe 층수가 1층일 때 자기초미세장의 크기는 2층일 때와는 큰 차이를 보여주고 있다. 깨끗한 Fe(110)의 결과와 비교함으로써 W과의 띠혼합 효과와 격자상수 확장 효과에 대해 논의하고 실험결과의 계산결과를 비교 검토하여 보았다.
암염구조를 가진 SiTe에서 일부 Si를 Cr로 치환한 화합물에 대한 전자구조와 자성을 교환상관퍼텔셜에 일반기울기 근사를 쓴 full potential linearized augmented plane wave 에너지 띠 계산방법을 이용하여 연구하였다. Si 대신 25 %의 Cr을 치환한 $CrSi_3Te_4$ 및 50 %를 치환한 $CrSiTe_2$를 고려하였다. 총에너지 계산으로 $CrSi_3Te_4$는 11.64 a.u, $CrSiTe_2$는 a = 7.89 a.u., c = 11.13 a.u.의 평형격자상수를 가짐을 알았다. $CrSiTe_2$는 단위부피당 정수인 $4{\mu}_B$의 자기모멘트를 가지는 반쪽금속성을 나타냈으며, $CrSi_3Te_4$는 단위부피당 자기모멘트가 $4{\mu}_B$보다 미세하게 컸다. 두 화합물 모두에서 치환되어 들어간 Cr은 $3.6{\mu}_B$ 정도의 자기모멘트를 가졌으며, Si나 Te는 약하게 자기화되었다. 계산된 스핀분극 상태밀도를 이용하여 이 두 화합물의 자성을 논의하였다.
제일원리적 국소 스핀밀도 근사에 의한 계산방법을 이용하여 Ni 나노와이어에 대한 전자구조와 자기적 성질을 연구하였다. 단위 세포당 Ni 원자의 개수(n = 1 − 4)에 따른 구조적 특성에 따라 각각의 나노와이어에 대한 결합에너지와 자기모멘트를 계산하였다. 계산결과 지그재그-사각형 $Ni_4$ 나노와이어가 에너지적으로 가장 안정하였다. 또한 Ni 나노와이어의 자기모멘트는 선형 나노와이어 Ni1가 $1.34 {\mu_B}/atom$ 로 가장 큰 값을 나타냈으며, 단위 세포당 원자 개수가 증가될수록 자기모멘트는 감소하여 사각형 나노와이어 $Ni_4$의 자기모멘트가 $0.91 {\mu_B}/atom$ 로 가장 작은 값을 나타냈다. $Ni_n$(n = 1 − 4)의 각각의 구조들에 대한 상태밀도, 에너지 띠 등의 전자구조 계산결과를 제시하고 논의 검토하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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