본 논문은 연료전지 자동차용 10kWe급 정제일체형 메탄올개질기에 대한 연구결과이다. 이 개질기에서는 메탄올이 수증기와 반응하켜 수소를 포함한 혼합가스로 개질되고, 그 혼합가스는 다시 Palladium 합금막을 통하여 순수한 수소로 분리된다. 정제되고 남은 폐 가스중 가연성분들은 wire-mesh 형태의 연소촉매상에서 연소되어 개질반응에 필요한 열을 직접 공급함으로써 높은 메탄올 전환율, 고품질의 수소생산, 그리고 높은 시스템 열효율을 가능하게 한다. 동시에 이러한 개질, 분리 및 연소반응이 하나의 반응기에서 일어나 전체 시스템이 소형화될 수 있으며 운전이 용이한 장점도 있다. 본 연구팀에서 개발한 10kWe급 시스템은 운전연구를 통하여 수소생산량은 $8.2Nm^3/hr$ (10kWe급), 수소순도 99.999% 이상, CO 농도 5 ppm 미만, 총합열효율 81%, 초기기동 소요시간 20분, 부하변동웅답 1 분 이내를 달성했으며, 장처의 크기와 무게는 각각 16 L, 25 kg 이다.
메탄올 수증기 개질 반응을 이용하여 수소를 제조하는 촉매의 반응 속도에 대해서 연구하였다. 다공성 및 열적 안정성이 우수하고, 높은 비표면적, 약한 루이스 산점과 염기성을 가지고 있는 하이드로탈사이트를 지지체로 하여 메탄올 합성 시 자주 사용되는 구리를 주 활성금속으로 함침시켜서 제조하였으며, 제조된 촉매의 고유한 활성화 에너지 및 전 지수 인자에 대해서 파악하였다. 본 연구에서는 20wt%의 구리가 함침된 하이드로탈사이트 촉매에서 활성화 에너지는 97.4 kJ/mol, 전 지수 인자는 5.904 × 1010으로 계산되었으며, 계산된 값을 이용하여 공정모사를 수행한 결과는 실험결과와 유사함을 보여주었다.
구리가 함침된 하이드로탈사이트 촉매의 고유 키네틱 데이터를 이용하여 메탄올 수증기 개질 반응의 고정층 반응기 Computational Fluid Dynamics(CFD) 시뮬레이션을 수행하였다. 이전 연구결과로부터 얻어진 20wt%의 구리가 함침된 하이드로탈사이트 촉매의 활성화 에너지는 97.4 kJ/mol, 전 지수 인자는 5.904 × 1010를 이용하였다. 그리고 고유의 키네틱 데이터를 사용하여 반응온도 (200-450 ℃) 및 메탄올과 물의 몰비 변화에 따른 전환율을 관찰하였다. 또한 위의 키네틱 상수를 power law 모델을 사용하여 Axial 2D Symmetry 시뮬레이션을 통해 상용반응기(I.D. 0.05 - 0.1 m, Length 1 m)의 열 및 물질유동해석을 예측하였다.
본 연구에서는 온실가스 배출을 감축하기 위해 메탄올을 추진 연료로 사용하는 선박에 수소 연료전지 시스템이 추가된 하이브리드 시스템 공정을 설계하였다. Case1에서는 메탄올 연료 엔진 시스템을 설계하여, 엔진에 가솔린 대신 메탄올을 연료로 공급했을 때의 배기가스 배출량을 알아보았다. Case2에서는 Case1에 메탄올 개질 시스템을 추가해, 수소연료전지 시스템을 설계하였다. 이 하이브리드 시스템에서는 그레이 수소를 생산하며, 엔진과 연료전지의 출력을 조합하여 선박을 구동한다. 하지만 그레이 수소는 수소를 생산하는 과정에서 탄소를 배출한다는 단점이 있다. 이 점을 보안하기 위해 Case3에서는 CCU시스템을 추가하였다. Case2에서 배출한 Flue gas의 이산화탄소를 포집한 후, 그레이 수소와 합성해 블루 메탄올을 생산하였다. 본 연구에서는 Case study를 통해 개질 온도220℃, 개질 압력500kPa, SCR은 1.0, flow ratio가 0.7일 때 최적의 운전조건임을 알 수 있었다. Case3의 시스템은 Case1에 비해 탄소 배출량을 42% 감소시켰다. 결과적으로, Case3의 하이브리드 시스템을 통해 선박의 이산화탄소 배출을 유의미하게 저감할 수 있을 것으로 예상한다.
본 연구에서는 전산유체역학 상용코드를 이용하여 수소 개질기의 곡유로 채널형에 대하여 수치해석적 연구를 수행하였다. 선행연구모델에 대한 수치해석 모델과 다른 관 형태의 곡유로 채널을 모델링하여 수치해석적으로 비교하였다. 4가지 타입의 곡유로 채널형 개질기의 수치해석 결과 메탄올 전환율은 타입1~4까지 각각 45.0%, 45.3%, 45.6%, 45.6%로 ${\pm}0.6%$ 포인트의 차이로 거의 차이가 없음을 나타내었다. 유동특성에 대해서는 사각타입의 관과 45도 곡관의 각도를 가지는 타입2에서 상대적으로 가장 균일한 유동 특성 및 메탄올 농도 분포를 보였으며, 원형타입의 관과 90도 곡관의 각도를 가지는 타입3에서 상대적으로 가장 불균일한 유동특성 및 메탄올 농도분포 특성을 나타내었다. 곡유로 채널형 개질기의 설계 시에는 45도 곡관의 각도를 가지는 타입과 같이 사각타입의 관과 45에 가까운 곡관의 각도를 가지도록 설계해야 한다는 결과에 도달하였다.
A reformer is a device for producing hydrogen used in fuel cells. Among them, methanol steam reformer uses methanol as fuel, which is present as a liquid at room temperature. It has the advantage of low operating temperature, high energy density, and high hydrogen production. The purpose of this study is to improve the internal flow of the pressure vessel when a bundle of methanol steam reformer in the pressure vessel goes out to a single outlet. An analysis of equilibrium reaction to methanol steam reforming reaction was conducted using Aspen HYSYS® (Aspen Technology Inc., Bedford, USA), and based on the results, computational analysis was conducted using ANSYS Fluent® (ANSYS, Inc., Canonsburg, USA). For comparison of the results, the height of the pressure vessel, outlet diameter, and fillet was set as variables, and the optimum geometry was selected by comparing the effects of gravity and the amount of negative pressure.
Effect of external heating rate on the conversion efficiency for the steam reforming of methanol is investigated numerically considering both heat and mass transfer of the species in a packed bed microreactor. In a results from the numerical simulation, the conversion efficiency of methanol has been obtained for the external heating rate. The axial variation of mole fraction of methanol has been additionally presented for several cases of external heating rates. The results show that for the constant inlet temperature condition the conversion efficiency of methanol increases with external heating rate over the range of operating conditions.
Copper 담지량을 0~50wt% 범위에서 달리한 $Cu/SiO_2$ 촉매를 kneading법으로 제조하였다. 이 촉매들을 $400{\sim}900^{\circ}C$에서 소성하였고 반응전에 수소분위기하에서 $150{\sim}300^{\circ}C$에서 환원하였다. 메탄올의 수증기 개질반응을 반응온도; $200{\sim}400^{\circ}C$, 수증기/메탄올 몰비; 0.4~1.6, 그리고 접촉시간(W/F); 3~25g.-cat.hr./mol 범위에서 수행하였다. 촉매의 특성은 IR, BET와 XRD를 사용하여 조사하였다. 촉매의 precursor로 copper nitrate를 사용할때 촉매제조시의 pH가 촉매의 활성에 큰 영향을 미쳤으나 pH, 소성온도 및 환원온도는 생성물분포에 영향을 미치지 않았다. 최적담지량, 소성온도 및 환원온도는 각각 40wt%, $700^{\circ}C$ 그리고 $300^{\circ}C$였다. 수소생성을 위한 최적반응온도는 $275^{\circ}C$였고 수소의 양과 질을 저하하는 메탄의 생성은 이 온도까지 억제되었다. $Cu/SiO_2$ 촉매계에서 반응활성종은 $Cu^{\circ}-Cu_2O$임을 추정할 수 있었다.
For a mobile application such as cellular phone, micro fuel cells should be extremely compact and thin. RHFC can be an alternative solution because RHFC gives higher power density than DMFC and does not need ahydrogen storage vessel In this paper, RHFC using methanol fuel is made as a novel planar design without a PROX. Both reformer and cell are made closely in a same plate to share the heater of reformer with the cell. The PBI membrane is used in the cell. The reason is that high temperature of reformer can cause a performance drop when perfluorosulfonic acid membrane such as Nafion is used such a high temperature operation also guarantees the higher CO tolerance to MEA catalyst. The cell is designed as an air-breathing type which the cathode of the cell is opened to the air. The commercial Cu/ZnO/Al2O3 steam reformer catalyst is packed in reformer channel. The active area of MEA is $11.9cm^2$ and the peak power density was $27.5mW/cm^2$.
The methanol partial oxidation using commercial $CuO/ZnO/Al_2O_3$ catalysts in a plug flow reactor was studied in the temperature range of $200{\sim}250^{\circ}C$ at atmospheric pressure, It was achieved the high activities by Cu-based catalysts and the selectivity of $CO_2$/$H_2$ was 100% when $O_2$ was fully convened. The reactivity changes and their hysteresis with increasing/decreasing temperatures were observed due to the chemical state differences between the oxidation and the reduction on the Cu surface, It was suggested as the two-step reaction: the complete oxidation and the following steam reforming for methanol, which was indicated by the distributions of final products vs. the residence time. In addition, the complete oxidation step was shown to be extremely fast and the total reaction rate can be controlled by the steam reforming reaction.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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