고분자전해질 연료전지에서 전해질막의 물이동과 함수율은 고분자막의 성능에 많은 영향을 미친다. 본 연구에서는 간단한 방법에 의해 물이동에 관한 고분자막의 물성(전기삼투계수, 물 확산계수)을 측정하고 이들을 이용해 막을 통한 물의 이동량과 이온전도도를 모델식에 의해 모사한 후 실험값과 비교하였다. 물이동의 구동력은 전기삼투와 확산만이 라고 본 1차원 정상상태 지배방정식을 매트랩으로 수치해석하였다. $144{\mu}m$ 두께의 고분자막의 전기삼투계수를 수소펌핑셀에서 구한 결과 1.11을 얻었다. 물확산계수를 상대습도의 함수로 나타냈고 물확산에 대한 활성화에너지는 $2,889kJ/mol{\cdot}K$였다. 이들 계수를 적용해 모사한 물이동량과 이온전도도 결과는 실험값과 잘 일치함을 보였다.
In this study, we prepared electrodes containing ionic liquid for high temperature polymer electrolyte fuel cells. Effects of ILs on electrochemical properties of the electrodes were investigated carrying out measurement of cyclic voltammograms of the various electrodes with the content of IL in a strong supporting electrolyte. As the ILs content increased in electrodes, electrochemical surface area(ESA) decreased due to the leakage of ILs from Nafion ionomer. In addition, two case of cyclic voltammograms under two simulated environment, i.e. IL leakage from Nafion ionomer in I) electrode and ii) polymer electrolyte, were investigated. As a result, IL leakage from polymer electrolyte showed worse results in electrochemical properties of the electrode.
Thiourea가 염료감응 태양전지의 I-/I3- redox 전해질 내에서 additive로 사용될 때의 효과를 알아보았다. I-/I3- 가 존재하는 전해질에 thiourea를 첨가하게 되면, 전류는 40% 증가하고 전압은 9% 내려간다. 전류 증가로 인해 전체 효율은 23%의 증가분을 보인다. thiourea가 녹아있는 acetonitrile 용액은 pH가 10로 Bronsted base인데, I-/I3- 가 존재하는 전해질 용액에 thiourea를 넣으면, pH=3의 변화를 보인다. 이것은 thiourea와 iodine 사이의 반응에 의해 수소이온 농도가 증가했기 때문이다. 또한 UV-Vis 분광분석 결과 I3- 농도가 감소한 것을 확인하였으며, 이는 iodine이 thiourea 와 반응에 참여하여 소모되었기 때문에 상대적으로 I3- 농도가 감소한 것으로 해석할 수 있다. I3- 농도 감소로 인해 recombination 이 감소하여 voltage가 증가할 것으로 기대되었으나, I2와 thiourea의 반응으로 인해 생성된 proton 농도로 인해 TiO2 의 전도띠 에너지가 변화가 더 우세하게 일어나 결과적으로는 voltage가 감소한 것이다. 증가된 photocurrent 의 경우 역시, proton 농도 증가 및, iodide 농도 증가로 설명할 수 있었다.
연료전지 스택을 구성하는 핵심 부품 중 하나인 분리판(Bipolar plate)은 반응 연료인 수소와 산소를 분리하여 셀(cell)의 전면적에 균일하게 분배, 공급, 배기 및 전기화학반응에 의해 생성된 전류를 수집하며, 높은 가스밀폐성, 전기전도성 및 내식성이 요구된다. 분리판 소재로는 흑연, 고분자-탄소 복합체 및 금속 등이 사용되고 있으며, 이중 연료전지 스택의 부피, 무게 및 제조비용 감소를 위하여 금속분리판이 주목받고 있다. 그러나 금속분리판의 경우 연료전지 작동환경에서 부식반응에 의한 이온 용출로 인해 전극촉매나 고분자전해질막의 오염을 유발할 수 있다는 단점이 있어 최근 금속계 분리판의 코팅을 통하여 분리판의 내식특성 및 전기적 특성을 향상시키는 연구가 활발히 진행되고 있다.
A lithium-ion battery exhibits high energy density but has many limitations due to safety issues. Currently, as a solution for this, research on solid state batteries is attracting attention and is actively being conducted. Among the solid electrolytes, sulfide-based solid electrolytes are receiving much attention with high ion conductivity, but there is a limit to commercialization due to the relatively high price of lithium sulfide, which is a precursor material. This study focused on the possibility of relatively inexpensive and light lithium hydride and conducted an experiment on it. In order to analyze the characteristics of LiAlH4, ion conductivity and thermal stability were measured, and a composites mixed with PVDF, a representative polymer electrolyte, was synthesized to confirm a change in characteristics. And metallurgical changes in the material were performed through XRD, SEM, and BET analysis, and ion conductivity and thermal stability were measured by EIS and LFA methods. As a result, Li3AlH6 having ion conductivity higher than LiAlH4 is formed by the synthesis of composite materials, and thus ion conductivity is slightly improved, but thermal stability is rapidly degraded due to structural irregularity.
본 연구에서는 폴리비닐알코올(PVA)을 전해질 막으로 이용하기 위하여 가교제로서 글루타르알데히드(GLA)와 무기물 첨가제로 알루미늄실리케이트($Al_2O_3{\cdot}3SiO_2$)를 사용하여 PVA/GLA/$Al_2O_3{\cdot}3SiO_2$ 복합막을 제조하였다. PVA/GLA/$Al_2O_3{\cdot}3SiO_2$ 복합막은 GLA의 비율이 증가함에 따라 함수율이 감소되었고, 알루미늄실리케이트 함량이 증가함에 따라 함수율 향상이 예상되어 수소이온 전도도가 향상되는 경향을 보였다. 제조된 고분자의 가교결합은 IR과 함수율의 경향성으로 확인되었다. 제조된 고분자의 열분석은 TGA에 의해 수행되었다. TGA의 분석결과 PVA/GLA 복합막은 가교결합으로 인하여 PVA보다 열안정성이 우수하였으며, 복합막의 알루미늄실리케이트의 비율이 증가할수록 열안정성이 더욱 증대되는 것을 알 수 있었다. 본 연구에서 제조된 복합막은 열안전성을 갖으며 $60^{\circ}C$까지는 양이온전도도가 증가하는 경향을 갖지만 $90^{\circ}C$로 온도가 높아짐에 따라 성능이 낮아지는 경향을 보였다. 따라서 보다 적극적인 노력을 통하여 향후 이온전도성 복합 전해질막으로 적용 가능성을 타진해야 할 것으로 기대된다.
고분자 전해질형 연료전지에서는 수소이온의 이온전도성 저하를 방지하기 위하여 외부에서 가습하여 주는 방식이 일반적이지만, 가습에 소요되는 부품을 일부라도 제거할 경우 연료전지의 효율은 높이고 제작단가도 경감할 수 있다. 이를 위하여 저가습 및 무가습 실험을 수행하였으며, 정확한 data의 수집과 시험장비의 자동제어를 위하여 National Instrument사의 compact field point (cFP)를 사용하였다. 무가습 실험 중 stack의 안정성 측면을 고려하기 위하여 수소연료가 부족하거나 갑작스런 voltage drop이 발생할 경우 LabVIEW logic에 의한 stack 보호용 자동차단 시스템을 구현하였다. Humidifier와 heater의 온도를 조절하여 공급유체의 상대습도 및 온도를 각각 조절하였으며, 이에 필요한 이론적 온도는 Antoine equation을 사용하여 산정하였다. Anode와 cathode 양측 $100\%$ 가습 경우를 기준으로 가습량을 조절하면서 실험을 수행하였으며 성능 차이를 그래프로 도시하여 양측의 변화에 대한 영향을 볼 수 있도록 하였다. Stack의 온도가 $70^{\circ}C$이고 양측 무가습일 경우에 성능 측정이 불가능하여 stack의 온도를 저온에서부터 변화시키면서 무가습 성능을 실시간으로 측정하여 보았다 일반적으로 hydronium ion은 anode측에서 cathode측으로 계속 이동하여야 전기를 생성할 수 있으므로 cathode측 무가습이 anode측 무가습보다 성능이 더 잘 나오는 것으로 예측하였으나 이와 반대되는 경향의 실험 결과를 얻었다. Anode측 무가습과 cathode측 무가습의 standard deviation은 anode 무가습일 경우가 크게 발생하였고 양측 무가습일 경우는 stack의 온도가 높을수록 크게 관찰되었다. 이와 같은 현상은 공기중의 상대습도와 back diffusion등에 영향을 받을 수 있으므로 각종 변수들의 영향을 분리하여 관찰할 수 있는 실험을 수행중에 있다.
비불소계 스티렌 고분자 전해질 막의 산화안정성을 개선하기 위해 p-methyl styrene, t-butyl styrene, ${\alpha}-methyl$ styrene과 같은 스티렌 유도체를 단독 또는 복합으로 도입하고 모노머 흡수법을 이용하여 막을 제조하였다. 제조된 막의 특성분석으로 중합무게비, 함수율, 이온교환용량, 수소이온 전도도 및 가속조건에서의 산화안정성을 조사하였다. 사용된 스티렌 유도체의 구조 및 특성에 따라 모노머 흡수, 중합 및 술폰화 단계가 영향을 받는 것으로 나타났다. 산화적으로 안정한 고분자를 형성하는 ${\alpha}-methyl$ styrene은 중합 단계가 어렵기 때문에 스티렌 또는p-methyl styrene과 공중합하여 제조하였고 p-methyl styrene과 공중합된 ${\alpha}-methyl$ styrene 막은 스티렌과 공중합한 막보다 높은 전도도 및 안정성을 나타내었으나 낮은 분자량으로 인해 안정성의 개선을 크게 보이지 못하였다. 벤젠 고리에 큰 치환기를 갖는 t-butyl styrene은 모노머 흡수 및 술폰화과정이 용이하지 않기 때문에 제조된 막의 성능이 감소하였으며 이를 p-methyl styrene과 공중합할 때 우수한 성능과 스티렌막보다 크게 개선된 안정성을 보였다.
자화수는 물분자의 수소결합에 의한 배열이 특이한 구조를 갖게 됨에 따라 다양한 물리 화학적 성질을 나타낸다. 본 연구에서는 자화수가 계면활성제의 임계미셀농도 (critical micelle concentrations, CMC) 변화에 미치는 영향을 다음과 같이 관찰하였다. $25\;{^{\circ}C}$에서 전도도계(conductivity meter)를 이용하여 음이온 계면활성제인 SDS (sodium dodecyl sulfate)와 양이온 계면활성제인 CTAB (cetyltrimethylammonium bromide)의 CMC를 측정하였고, 표면장력계를 사용하여 SDS와 CTAB 그리고, 비이온 계면활성제인 Pluronic F-68의 CMC를 측정하였다. 또한 Isothermal titration calorimeter (ITC)를 이용하여 $25\;{^{\circ}C}$에서 SDS의 열량변화를 측정하여 CMC의 변화율을 측 정하였다. 결과적으로, 자화수에서 계면활성제의 CMC는 증류수에 비해 현저하게 낮아지는 경 향을 보였는데, SDS는 자화수에서 약 $2.7{\sim}6.5$% 정도 낮아짐을 보였고, CTAB는 자화수에서 약 $2.3{\sim}3.0$% 정도 낮아짐을 보였으며, Pluronic F-68은 자화수에서 약 24.2% 정도 낮아짐을 보였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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