• 한국신재생에너지학회:학술대회논문집
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• 한국신재생에너지학회 2010년도 춘계학술대회 초록집
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• pp.224.1-224.1
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• 2010

본 연구에서는 천연가스 수증기 개질반응에 니켈 촉매가 코팅된 금속 구조체 촉매를 적용하여 수소를 생산하였다. 금속구조체 촉매는 기존 펠릿 촉매가 충진 된 촉매반응기에 비해 열 및 물질 전달 특성이 우수하여 이를 여러 개질반응에 적용하고자하는 연구가 수행되어 왔다. 하지만, 기존 금속구조체 촉매의 개발에 있어 촉매와 금속 지지체간의 안정한 결합을 통한 열안정성 확보에 대한 문제는 여전히 해결과제로 남아 있다. 따라서, 본 연구에서는 니켈 촉매를 금속 지지체에 안정하게 부착하기 위한 금속 지지체 표면 처리 방법을 개발하였으며 금속 구조체의 형상에 상관없이 균일한 표면처리가 가능하였다. 개발된 표면 처리방법을 적용한 금속 구조체 촉매는 촉매와 금속지지체간의 결합력 향상으로 인해 120시간 이상 안정한 반응활성을 보였다. 또한, 빠른 공간속도에서도 펠릿촉매와 표면처리를 적용하지 않은 금속 구조체 촉매에 비해 높은 촉매 활성을 보였다. 뿐만 아니라, 본 연구에서 개발된 표면처리를 모노리스와 폼을 비롯한 다양한 형상의 금속구조체 촉매에 적용하여 기하학적 표면 특성에 따른 촉매의 활성 차이를 살펴보았다. 겉보기 표면적이 넓은 금속구조체일 수록 촉매의 고분산 코팅에 유리하여 높은 활성을 보였다.

• 한국수소및신에너지학회논문집
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• 제12권4호
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• pp.293-305
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• 2001

최근 디젤 대체 연료 및 발전용 연료로서 그 가능성을 인정받고 있는 DME(dimethyl ether, $CH_{3}OCH_{3}$)를 이용하여 수소를 생산하는 방법으로 DME 수증기 개질반응의 기초 실험을 수행하였다. DME 개질 반응의 생성물의 평형 조성 분포를 온도, 압력, 원료의 공급비$(H_{2}O/DME)$를 변수로 하여 열역학적으로 해석하였고, DME, 에탄올, 또는 메탄올 수증기 개질 반응의 생성물의 분포를 비교하여 수소 생산을 위한 공급원료로의 가능성을 검토하였다. 여러 종류의 개질 촉매를 사용하여 DME 개질 반응을 수행해 본 결과, 반응온도 $300^{\circ}C$, 반응압력 1atm, 원료 공급비$(H_{2}O/DME)=3$인 반응조건에서 1.0wt% $Pd/{\gamma}$-alumina가 가장 좋은 활성 및 60% 이상의 수소 선택도를 보여주었으, 또한 원료의 공급비가 증가함에 따라 DME의 전환율 및 주 생성물인 수소의 수율이 현저하게 증가함을 보여주었다.

• 한국수소및신에너지학회논문집
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• 제19권2호
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• pp.124-131
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• 2008

Crude cytoplasmic fraction of phototrophic purple sulfur bacterium, Thiocapsa roseopersicina NCIB 8347, were initially prepared and purified by sonication, ultracentrifugation, ammonium sulfate fractionation and heat-treatment and it has been previously reported. Using various applications of chromatography far the purification of membrane-bound and soluble hydrogenases from heat-treated enzyme fraction were studied at present report. When the heat-treated enzyme preparation was applied to the anion column chromatography using Q-sepharose, Fraction I and II, which were extracted with the KCl 0-0.5 M gradient, showed the specific evolution hydrogenase activity 3.86 and 2.27 U/mg-protein respectively. Specific hydrogenase activitys of Fraction I and II were further increased to 4.35 and 7.46 U/mg-protein for Fraction I and to 2.49 and 4.41 U/mg-protein fur Fraction II respectively, when hydrophobic interaction column, Phenyl superose, and anion exchange column, Mono-Q, were applied. Size exclusion chromatography using superdex 200 concentrated the hydrogenase Fraction I and II to 9.19 and 7.84 U/mg-protein respectively at the final step of purification.

• 자원환경지질
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• 제53권6호
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• pp.793-807
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• 2020

그린뉴딜정책의 실현은 석탄을 연료에서 원료로 활용분야로의 전환을 촉진시킬 것이다. 석탄은 수소의 생산, 인조 흑연 및 활성탄의 제조 원료로 활용될 수 있다. 석탄은 Steam carbon(SC) 반응과 Water-Gas Shift(WGS) 반응 및 탄산화 반응을 통하여 수소를 생산할 수 있으며, CO2격리기술과 연동되어 사용되어야 한다. 인조흑연은 실리콘이나 철 등의 무기촉매의 존재하에서 탄화도가 높은 무연탄 등을 2400~2800℃의 흑연화 온도까지 열처리함으로서 제조될 수 있기 때문에 무연탄은 석유계 피치에 비해 원료 가격경쟁력 측면에서 잠재성이 있다. 한편, 최근 목질기원의 활성탄에 필적하는 넓은 비표면적 혹은 많은 양의 미세기공을 가진 석탄기원의 활성탄이 제조될 수 있음을 여러 연구를 통해 확인되었다. 따라서 석탄기원의 활성탄은 목질기원의 활성탄을 대체할 수 있을 것으로 기대된다.

• 한국신재생에너지학회:학술대회논문집
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• 한국신재생에너지학회 2005년도 춘계학술대회
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• pp.303-305
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• 2005

현재 인류가 직면하고 있는 에너지 및 환경 문제를 해결할 수 있는 최선의 대안으로서 수소 에너지 및 연료전지 기술에 대한 연구가 활발히 진행 중이다. 본 연구에서는 디메틸 에테르를 이용한 수소 생산 기술에 대한 연구를 수행하였다 디메틸 에테르(BATE)는 안정한 화합물로서 비 활성적이고 부식성이 없으며 발암성 및 마취성이 얼어 인체에 무해한 청청 연료로서 각광을 받고 있으며 특히 기존의 LPG 인프라를 그대로 사용할 수 있는 장점 등으로 수소 스테이션 및 소형 연료전지용 수소 발생기 등에의 적용을 위한 연구가 활발히 진행 중이다. 본 연구에서는 이러한 응용을 위한 수소 발생기용 DME 개질 반응기의 개발을 위하여 본 반응에 대한 촉매 종류의 영향, 공간속도의 최적화, 반응 메카니즘에 따른 촉매 선정, 반응온도 등의 다양한 반웅 조건에 대한 영향을 확인하고 실제 소형 연료전지를 위한 수소공급 장치로서 적용코자 마이크로채널 반응기에 적용하여 마이크로채널 DME 개질반응기의 컴팩트한 수소공급 장치로서의 적용 가능성을 평가하였다.

• 청정기술
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• 제29권3호
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• pp.163-171
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• 2023

최근 탄소중립을 위한 청정에너지로 주목받고 있는 수소는 기존에 화석연료의 수증기 개질 반응을 통한 생산에 의존해왔다. 하지만, 이산화탄소의 방출로 인한 한계가 있어 바이오매스 유래 바이오오일의 수증기 개질 반응이 대안으로 제안되고 있다. 바이오오일의 큰 분자량과 다양한 작용기를 가진 탄화수소들이 섞여 있는 복잡성으로 인해 Ni/Al₂O₃ 개질 촉매의 비활성화되는 문제가 발생해 니켈계 촉매의 개선이 필요하다. 본 총설에서는 바이오오일의 수증기 개질 반응에 이용되는 니켈계 촉매의 개선을 활성상, 담체 및 조촉매의 관점에서 정리했다. 활성상은 고분자의 탄화수소들의 C-C, C-H 결합을 끊어 분해 및 전환하고, 귀금속 및 전이금속이 활용될 수 있다. 담체 및 조촉매는 격자산소를 이용하거나 산점을 억제해 촉매의 비활성화의 주요원인인 탄소 침적을 억제하는 방식으로 촉매를 개선할 수 있다. 바이오오일에 기반한 청정수소 생산에 있어 우수한 성능의 개질 촉매 개발은 중요한 역할을 할 것이다.

• 한국신재생에너지학회:학술대회논문집
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• 한국신재생에너지학회 2006년도 추계학술대회
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• pp.380-383
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• 2006

수소는 미래의 청정에너지원이다. 수소를 생산하는 효과적인 방법으로는 탄소계촉매를 이용하여 부탄을 분해하는 것이다. 촉매는 카본블랙이 사용되었으며, $500{\sim}1100^{\circ}C$의 온도 범위에서 열분해 반응과 촉매분해반응이 수행되었다. 열분해의 경우 온도가 증가함에 따라 전화율이 증가하여 $800^{\circ}C$에서 98.9%로 부탄이 거의 분해되었으며, $900^{\circ}C$ 이상의 온도에서는 전화율이 100%까지 도달하였다. 부탄 분해반응에서 기대되는 생성물은 메탄, 에틸렌, 에탄, 프로필렌, 프로판 등이다. $1000^{\circ}C$이상의 온도에서는 부탄 촉매 분해반응에서 거의 대부분 수소와 메탄만이 관찰되었다. 특히 $500-1100^{\circ}C$까지 온도가 증가하였을 때 수소의 생성율은 꾸준히 증가하는 것으로 확인되었고 촉매분해반응이 촉매를 사용하지 않은 열분해반응보다 온도가 증가함에 따라 수소의 선택도를 더욱 향상시켜 보다 많은 수소가 생성되었으며, 반응성 실험이 진행되는 동안 촉매의 비활성화는 관찰되지 않았다. 반응전후의 촉매의 특성을 분석하기 위해 TEM 및 SEM 분석을 하였다. 반응전의 촉매는 매끈한 모양이었으나 $1000-1100^{\circ}C$에서 반응후에는 표면에 돌기모양을 형성하는 것을 관찰할 수 있었다.

• 한국신재생에너지학회:학술대회논문집
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• 한국신재생에너지학회 2007년도 추계학술대회 논문집
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• pp.75-78
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• 2007

천연가스의 수증기 및 이산화탄소 복합 개질은 탄화수소화합물과 이산화탄소를 원료로 사용하여 수소를 생산하는 공정으로, 온실가스로 지목되고 있는 주요 화합물을 수소와 일산화탄소 혼합 가스로 전환시켜 합성 반응 또는 연료전지에 사용할 수 있도록 해준다. 본 연구에서는 $MgAl_2O_4$를 지지체로 하는 니켈계 촉매를 제조하여 수증기 및 이산화탄소 복합 개질 반응에 사용하였으며, 기존의 수증기 개질촉매 적용 시 문제가 되었던 탄소 침적에 의한 촉매 비활성화를 피할 수 있었다. 개발된 촉매 레시피를 바탕으로 펠릿 촉매를 제조하여 0.1 bpd규모의 Fischer-Tropsch 합성 반응에 적용 가능한 튜브형 반응기에 적용하여 수증기 및 이산화탄소 복합 개질 반응을 실시하였으며, 반응기의 온도 구배, 가스 조성 변화를 관찰하였다. 반응 조건에 따른 촉매 및 반응기의 성능 최적화를 실시하여 최적 촉매 및 반응기 성능을 모색하고자 하였다.

• 한국신재생에너지학회:학술대회논문집
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• 한국신재생에너지학회 2010년도 춘계학술대회 초록집
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• pp.230.2-230.2
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• 2010

천연가스 수증기 개질 반응에 사용되는 펠릿 촉매의 단점인 열 및 물질 전달 제한, 낮은 effectiveness factor, 압력강화와 channeling 등의 문제점을 해결 하고자 모노리스 형태의 금속 구조체 촉매를 본 연구에 적용 하였다. Fecralloy 재질의 금속 구조체에 Ni 촉매를 워시코팅 (wash coating) 하여 제조 하였으며, 이를 천연가스 수증기 개질 반응에 적용하여 수소를 생산하였다. 실험 조건으로는 S/C ratio를 3으로 고정하여 온도를 $600^{\circ}C{\sim}800^{\circ}C$로 변화 시켰으며, GHSV $3000{\sim}30000h^{-1}$에서 진행 되었다. 구조체 촉매 코팅에 사용된 Ni 촉매의 BET, TPR, H2-chemisorption, SEM, EDS의 특성분석을 수행 하였다. 온도별 테스트에서 모노리스 형태의 금속 구조체 촉매가 펠릿 형태의 촉매에 비해 우수한 열전달 효과로 인해 낮은 퍼니스 온도와 높은 반응 활성을 나타내었으며, GHSV 변화에 따른 성능평가 결과도 15wt% $Ni/MgAl_2O_4$펠릿 촉매와 비교하여 금속 구조체 촉매가 높은 활성을 보였다.

• 한국신재생에너지학회:학술대회논문집
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• 한국신재생에너지학회 2009년도 추계학술대회 논문집
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• pp.213-216
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• 2009

WGS(Water Gas Shift)반응은 일산화탄소(CO)를 이산화탄소($CO_2$)로 전환하는 반응으로 일체형 수소생산시스템의 실현을 위한 고순도 수소생산에 있어서 중요한 단계이다. WGS 반응은 열역학적 평형을 고려하여 고온전이반응(HTS: High Temperature Shift)과 저온전이반응(LTS: Low Temperature Shift) 두 단계 반응으로 진행된다. 두 단계 공정의 통합을 위해 낮은 온도에서 높은 활성을 갖는 WGS 반응용 촉매 개발이 필요하다. 최근 낮은 온도에서 높은 활성을 갖는 귀금속 촉매에 다양한 담체를 적용시킨 연구가 활발히 진행되고 있다. 선행 연구 결과, Ce-$ZrO_2$ 구조는 Ce/Zr 비에 따라 다양한 특성 변화를 관찰하였다. 따라서 낮은 온도에서 높은 활성을 갖는 WGS 반응용 촉매 제조를 위해 환원성 담체인 $CeZrO_2$에 Pt 을 담지시켜 성능을 평가하였다. 제조된 모든 담체는 공침법(Co-precipitation)으로 제조 하였으며 $500^{\circ}C$에서 6시간 소성하였다. 제조된 담체에 백금(Pt)을 함침법(Incipient Wetness Impregnate)으로 담지시켰다. 특성분석은 BET를 이용하여 표면적을 측정하였다. 촉매 반응 실험조건은 $200^{\circ}C{\sim}400^{\circ}C$ 온도범위에서 기체공간속도(GHSV: Gas Hourly Space Velocity) 45,000 ml/$h{\cdot}g-cat$ 으로 혼합가스($H_2$:60%, $N_2$:20%,$CH_4$:1%,CO:9%,$CO_2$:10%)를 흘려 반응 후 배출되는 가스를 Micro-Gas Chromatography 를 이용하여 측정하였다.