본 연구에서는 동전기-펜턴 공정을 이용한 phenanthrene 오염토양 정화의 타당성을 확인하기 위해서, 토양 시스템 내에서 전기삼투흐름에 의한 과산화수소의 이동과 펜턴유사 반응에 의한 phenanthrene의 산화분해 양상을 살펴보았다. 10 mA와 5 mA의 두 가지 전류 조건 중에서, 10 mA일 때 더 높은 전압경사와 전기삼투유량이 관찰되었다. 높은 전기삼투유량은 토양 내로 많은 양의 과산화수소가 이동한 것을 의미하므로, phenanthrene 제거효율이 전기삼투유량이 증가함에 따라 증가한 것으로 판단된다. 동전기 정화기술만을 이용한 토양 세척에 의해 7일간의 가동기간 동안 8.5%의 phenanthrene이 제거되었다. Phenanthrene을 직접 산화분해하기 위하여 양극 전극조를 통하여 과산화수소 용액을 토양에 공급한 경우에는 14일 동안 최고 95.6%의 제거효율을 얻을 수 있었다. 실험 종료 후 95.6%의 제거효율을 나타낸 토양시료를 분석한 결과 phenanthrene의 중간산물이 거의 관찰되지 않음으로써, 과산화수소의 연속적인 주입을 통하여 가동기간 중간에 생성된 중간산물들이 저분자 물질로 산화분해 되었거나 물과 이산화탄소로 분해된 것으로 추정된다.
본 연구에서는 증류수와 인공지하수, 그리고 지하수를 대상으로 오존의 분해거동(오존의 자가분해, pH의 영향, 용해도)과 오존산화공정에 의한 디젤의 분해(디젤의 분해, TCE와 PCE의 분해, 수산화라디칼 scavenger의 영향, pH의 영향, 오존/과산화수소의 영향)를 조사하였다. 증류수와 지하수내에서 오존의 자가분해는 모두 2차 반응속도식을 보였고, 증류수(반감기 37.5 분)에서보다 지하수(반감기 14.7분)에서 훨씬 빠르게 오존이 분해되었으며, 알칼리성 조건하에서 두 액상에서 모두 오존의 분해는 촉진되었다. 또한 오존산화공정의 사용은 TCE와 PCE, 그리고 디젤에 대해 높은 산화처리속도를 나타내었다. 비록 지하수내에 존재하는 hydroxyl radical scavenger는 디젤의 분해에서 억제제로 작용하였지만, 높은 pH조건과 과산화수소의 첨가는 지하수내에서 디젤을 분해시키는 데 중요한 촉진제로서 작용하였다. 그러므로 오존산화공정은 디젤로 오염된 지하수를 처리하는 데 효과적으로 적용될 것이라 판단된다.
본 연구에서는 잘 정의된 덴드리틱 폴리스티렌-블록-선형 폴리(3차 부틸 아크릴레이트) 공중합체를 성공적으로 합성하였다. 음이온 중합법을 통해 합성된 폴리스티렌($M_n$=1000 g/mol)을 외곽부분으로 함유하는 덴드론의 수산기 그룹을 토실화(tosylation), 아지드화(azidation), 환원(reduction) 반응을 통해 아민기로 전환하였다. 한편, 선형 poly(t-butyl acrylate)는 DMF 용매에서 benzyl 2-bromopropanoate/Cu(I)Br, PMDETA/t-butylacrylate를 각각 개시제/촉매 시스템/단량체로 사용하여, 원자이동라디칼 중합법(atom transfer radical polymerization, ATRP)을 통해 합성할 수 있었고, 말단을 카르복시산 그룹으로 전환하기 위해 수소기체 환경하에서 Pd/C 을 사용하여 탈벤질화(debenzylation) 반응을 수행하였다. 마지막으로, 합성된 덴드리틱 및 선형 블록들을 다이메틸아미노피리딘(4-(dimethylamino)pyridine, DMAP)과 다이아이소프로필카보다이이미드(N,N'-diisopropylcarbodiimide, DIPC)를 이용한 아미드 커플링 방법을 통해 최종 덴드리틱-선형의 블록공중합체를 합성하였다. 합성된 블록공중합체를 수소원자핵공명법 및 겔침투크로마토그래피 방법을 통해 조사한 결과, 잘 정의된 분자량 및 낮은 분자량 분포를 확인할 수 있었다.
산업발전과 공업화로 인해 VOCs의 발생이 증가하고 있고, VOCs는 불쾌감을 주며 불만을 불러일으키는 요인 중 하나이다. 이를 제어하기 위해 본 연구는 식물정유와 광촉매로 흡수제를 제조하여 벤젠과 톨루엔을 제거하고자 하였다. 식물정유물질 선정실험을 수행한 결과, 편백나무의 제거효율이 약 70%로 가장 높게 나타났으며, GC분석 결과 Monoterpene류와 Sesquiterpene로 이루어져 있음을 확인하였다. 광촉매 선정실험 결과, 광촉매 종류는 $TiO_2$의 효율이 가장 높게 나타났으며, UV lamp power는 10 W, $TiO_2$의 양은 $0.1gL^{-1}$부터 효율이 우수하게 나타났다. 수산화라디칼 생성특성 실험결과, $TiO_2$의 농도와 UV lamp power가 클수록 많은 양의 라디칼이 생성되었다. 제조된 흡수제의 제거효율 및 반응속도 실험결과, 제거효율은 최대 약 98%까지 나타났으며, 활성화 에너지는 약 $18kJmol^{-1}$로 나타났다.
본 연구에서는 phenanthrene 오염토양 정회를 위한 동전기-펜턴 공정을 2차원 토양 정화장치에서 실시하여, 중력 및 전기삼투흐름과 관련된 phenanthrene의 제거 특성을 조사하고자 하였다. 100 V의 정전압 조건 하에서 전류는 초기 1,000에서 290 mA까지 감소하였는데, 이는 토양 내 이온들이 전기삼투 및 전기이동에 의해 유출수를 따라 밖으로 배출되어 토양의 저항이 증가하였기 때문이다. 28일의 처리기간 동안 두 개의 음극 전극조로부터 배출되어 음극 탱크에 축적된 총 전기삼투유량은 10,280 mL였으며, 전기삼투유속의 감소는 발생하지 않았다. 실험 종료 후 토양내 의 phenanthrene 잔류량은 양극 부분은 매우 낮았으며 음극으로 갈수록 증가하였다. 이것은 과산화수소를 포함한 전해질 용액이 전기삼투에 의하여 양극에서 음극으로 공급되었기 때문이다. 또한 오염물의 농도는 바닥 부분에서 낮게 나타났으며 토양의 윗부분으로 갈수록 증가하는 경향을 보였다. 이것은 공극의 크기가 큰 토양은 토양업자 표면과 유체간에 모세관 인력이 작으므로 중력에 의한 물의 흐름이 존재하였기 때문이다. 실험 종료 후 토양 내의 대부분의 지점에서 잔류 오염물은 초기 농도의 20% 이하의 값을 나타냈으며, 동전기펜턴 공정에 의한 평균 phenanthrene 제거율은 81.4%였다. 원위치 오염토양 정화기술인 동전기펜턴 공정을 이용함으로써 다른 토양 정화기술의 한계점을 극복하고 효과적으로 오염토양을 정화할 수 있을 것으로 기대된다.
오존/활성탄 공정을 이용하여 페놀을 처리 할 경우, 활성탄에 의해 나타나는 촉매효과에 관한 연구를 수행하였다. 오존 단독공정에 활성탄을 추가할 경우, 활성탄 투입량이 증가할수록 용존 오존 및 페놀의 분해효율이 증가하는 것으로 나타났다. 이는 활성탄에 의해서 용존 오존이 분해되어 생성된 수산화 라디칼이 페놀 제거에 영향을 미쳤으며, 본 연구에서는 활성탄의 촉매효과([$\Delta$phenol] / $[{\Delta}O_{3}]_{AC}$)로 나타내었다. 활성탄 10~40 g/L 투입 시, 모든 활성탄의 최대 촉매효과 값은 $2.0\;{\pm}\;0.1$로 나타났지만, 10 g/L와 20 g/L를 투입한 경우, 40 min 경과 후 최대 촉매효과에 근접한 반면, 활성탄 30 g/L와 40 g/L를 투입한 경우, 반응 20 min 경과 후 최대 촉매효과에 도달하였다. 또한 Total Organic Carbon (TOC, 총유기탄소)의 제거율은 오존 단독공정에서 0.23으로 나타났으며, 오존/활성탄 공정에서는 0.63으로 나타났다.
본 연구는 생활하수 최종처리수의 색도, 잔류 유기물질 제거 및 소독에 관한 연구를 Nb/Pt Anode 전극으로 구성된 전기분해장치를 이용하여 수행하였다. RNO는 OH$\cdot$에 의하여 빠르게 탈색시키며, 전류세기 5 A, 10 A, 15 A에서 RNO의 2차 분해속도는 각각 $\frac{0.223l}{mg{\cdot}min}$, $\frac{1.679l}{mg{\cdot}min}$, $\frac{2.322l}{mg{\cdot}min}$로 96% 이상의 r$^2$ 조사되었다. 회분식 전기분해장치에서 전류세기 15 A와 초기 pH 5, 7.5, 9일 때 15분 후 COD$_{Mn}$ 농도는 4 mg/L 미만, 색도는 5도 미만, 일반세균은 불검출로 먹는물 수질 기준값으로 조사되었다. 전기분해 연속 시스템의 HRT 3.7$\sim$49.2분에서 유리염소는 0.2$\sim$0.7 mg/L, 일반세균은 불검출, 색도는 5도 미만과 THMs는 0.017 mg/L이다. 그러므로 Nb/Pt anode 전기분해 공정은 소독뿐만 아니라 생물학적 처리수의 재이용 기술로 적용될 수 있다.
기존 보고된 바에 의하면 한국 자생 버뮤다그래스는 군집 내에서 형태학, 생육 특성, 세포학적 특성에 대해 유전적으로 매우 다양한 변이를 보여주었다. 버뮤다그래스의 염색체 수와 핵 DNA 량에 따르면 배수성 수준의 범위가, 3배 체(2n=3x), 4배체(2n=4x), 5배체(2n=5x), 6배체(2n=6x)로 나타났었다. 본 연구에서는 한국에서 휴면이 유도되는저온과 짧은 일장에 대한 항산화효소(superoxide dismutase, catalase, peroxidase, ascorbate peroxidase)의 다양한 반응과 각 버뮤다그래스 세포형의 세포막 안정성을 조사하였다. 모든 항산화효소는 휴면 기간동안 높게 나타났으나, 과산화수소를 물과 산소 분자로 변환시키는 헴기를 함유한 카탈라제는 6배체 버뮤다그래스를 제외한 세 개의 세포형에서 휴면이 개시되기 전에 활성화되었다. 상대적으로 세엽이며 생육속도가 빠른3배체와 4배체는 superoxide dismutase와 peroxidase 효소의 활성이 증가됨을 확인하였다. 수산기를 가진 라디칼에 의해 손상을 받은 세포막에서 지질과산화의 산물인 말론디알데히드(MDA)는 온도가 감소함에 따라 모든 세포형에서 증가되었고, 방어적인 항산화효소를 더 갖고 있는 3배체와 4배체는 MDA 생산이 현저하게 더 낮게 나타났다. 전해질 유출은 5배체와 6배체에서 더 높았던 것과 유사하게, 저온이 적용될 때 외견상으로 세포막에 더 손상을 받는 것 같았다. 실험 결과, 서로 다른 세포형(cytotype)의 항산화 반응은 유전적으로 특이적이며, 이는 버뮤다그래스에서 저온 저항성과의 연관성을 분자 수준에서 더 연구하는 것이 필요하다.
활성탄의 화학적 흡착 및 오존촉매반응의 작용기를 향상시키기 위해 Fe, Co, Mn 및 Pd 금속들을 활성탄에 담지하여 금속촉매 활성탄을 제조하였다. 고급산화공정의 실험결과에서 페놀 분해속도, 용존 오존 분해율 및 TOC (총유기탄소) 제거율은 Pd-AC > Mn-AC > Co-AC > AC > Fe-AC의 순서로 나타났다. BET 분석에서 금속담지활성탄의 물리적 특성은 오존촉매반응에 영향을 미치지 않았으며, 촉매효과는 담지한 금속의 종류에 따라 상이한 결과를 나타내었다. RCT (생성된 OH radical과 오존의 비율) 값 측정은 OH radical과 쉽게 반응하지만 오존과는 매우 느리게 반응하는 probe compound로 알려진 파라-클로로벤조산(p-chlorobenzoic acid)의 분해결과로부터 구할 수 있었으며, 오존단독 공정은 $5.48{\times}10^{-9}$, 활성탄 공정은 $1.47{\times}10^{-8}$로 측정되었고, Fe-AC, Co-AC, Mn-AC 및 Pd-AC 공정은 각각 $2.13{\times}10^{-9}$, $1.51{\times}10^{-8}$, $4.77{\times}10^{-8}$ 및 $5.58{\times}10^{-8}$로 측정되었다.
생물체내에 내분비계 기능을 방해하고 생식능력 감소, 암 등을 유발하는 내분비계장애물질이 상수나 폐수, 지표수, 토양 등에서 검출이 증가하는 추세이다. 본 연구에서는 토양 내 내분비계장애물질을 산화공유결합반응을 유도, 토양 유기물화 시켜 제거하기 위하여 망간 산화물인 버네사이트를 촉매로 이용하였다. 수산화 작용기를 갖는 내분비계장애물질인 bisphenol A, 2,4-dichlorophenol 및 17${\beta}$-estradiol을 각각 50, 100, 1.5 mg/L의 농도로 하여 수용액 상에서의 버네사이트 촉매 반응을 관찰한 결과, 모두 60분 이내에 99% 이상 제거되었다. 특히 bisphenol A는 5분 내에 96%이상 제거되는 등 가장 높은 제거효율을 나타냈다. 또한 산화공유결합반응은 버네사이트 표면에서 일어나는 반응으로 버네사이트의 양, 즉 반응 표면적이 넓어질수록 일차반응속도상수가 선형적으로 증가함을 확인하였다. 토양 슬러리 상에서의 각 물질의 반응성을 확인한 결과, 수용액상보다 빠르게 변환되었는데, 이는 버네사이트에 의해 생성된 페녹시 라디칼이 토양유기물과 교차결합하여 더욱 빠르게 제거되었기 ��문으로 판단된다. 이러한 수용액 및 토양에서의 빠른 반응으로 비추어 볼때, 버네사이트를 이용한 유기물화 기술은 수용액 뿐만 아니라 토양 내 내분비계장애물질의 효과적인 처리 방법이 될 것으로 보인다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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