AP/RPCVD를 이용하여 $650^{\circ}C$의 저온에서 실리콘-게르마늄의 선택적 단결정 성장 (Selective Epitaxy Growth: SEG) 을 수행하였다. 본 실험에서는 $SiH_4$, $GeH_4$ 그리고 HCl 가스를 사용하여 잠입시간 동안 실리콘-게르마늄막을 성장시키고 연속해서 HCI 가스만을 주입하여 산화막 위에 형성되어진 작은 결정입자들을 식각하는 공정을 반복적으로 수행하였다. HCl 의 식각에 의해 한 주기의 잠입기 후에도 다시 잠입기가 존재함을 확인하였고, 이 성장법을 통하여 한 주기의 잠업시간 동안 증착할 수 있는 두께 이상으로 실리콘-게르마늄막의 선택적 성장이 가능하였다. 이는 저온 선택적 실리콘-게르마늄 성장 시 RPCVD에서 보이는 낮은 선택성과 $SiH_4$의 짧은 장입시간으로 인해 원하는 두께까지 확보하기 힘든 단점을 극복한 것이다. 선택성을 향상시키기 위해 실리콘-게르마늄 증착중 주입된 HCI의 유량에 따라 잠입시간과 증착속도에 영향을 주었으며, 연속공정을 위한 식각공정은 20sccm의 HCI을 20초간 주입하여 선택성을 유지하였다. 또한 보론 불순물의 첨가가 선택적으로 성장되는 박막의 결정성에 미치는 영향도 분석되었다.
저압 MOCVD 장치를 이용하여 선택적 에피 성장 (selective area epitaxy) 기술을 개발하고, 이 기술을 이용하여 InGaAs/GaAs 양자세선(quantum wire) 구조를 성장하였다. $SiO_2$로 선택적으로 마스킹 된 GaAs 기판위에 AIGaAs/GaAs 다충 구조 및 InGaAs/GaAs 양자세선 구조를 저압 MOCVD 방법으로 성장하였다. 매끄러운 사면을 갖고 끝 부분이 뽀쪽한 삼각형 구조의 양자세선 구조가 선택적 에피 성장법에 의해 자발적으로 형성되었다. 선택적 에피층 성장을 위한 최적 조건을 알기 위해 먼저 GaAs/AlGaAs 다층구조에 대하여 여러 가지 성장변수들에 대하여 조사하였다. 성장 변수들은 성장률(growth rate), V/III 비 및 성장온도, 패턴의 정렬 방향 등이다. 양자세선에서 나오는 발광은 975 nm로 분석되었다. 측정 온도가 증가됨에 따라 삼각형 구조의 사면의 양자우물에서 나오는 발광은 급격하게 감소하였다. 그러나 양자세선에서 나오는 발광은 양자우물에서 나오는 발광에 비해 서서히 감소하였고, 50 K 이상의 온도에서는 양자세선에서 나오는 발광의 세기가 더 커졌다.
III족 원료 가스로 triethylgallium(TEGa)과 trimethylindium(TMIn)을 사용하고 V족 원료 가스로 사전 열 분해하지 않은 arsine(AsH3)과 monoethylarsine(MEAs)을 사용하여 ultrahigh vacuum chemical vapor deposition(UHVCVD)법으로 Si3N4로 패턴된 GaAs(100)기판 위에 GaAs와 InGaAsqkr막을 선택적으로 에피택시 성장을 하였다. V족 원료 가스를 사전 열 분해하지 않으므로 넓은 성장 온도 구간과 V/lll 비율에서도 선택적으로 박막이 성장되었다. 또한 선택 에피택시의 성장 메카니즘을 규명하기 위하여 다양한 filling factor(전체면적중 opening된 면적의 비율)를 가지는 기판을 제작하여 성장에 사용하였다. UHVCVD법에서는 마스크에 면적중 opening된 면적의 비율)를 가지는 기판을 제작하여 성장에 사용하였다. UHVCVD법에서는 마스크에 입사된 분자 상태의 원료 기체가 탈착된 후 표면 이동이나 가스 상태의 확산과정 없이 마스크로부터 제거되므로 패턴의 크기와 모양에 따른 성장 속도의 변화나 조성의 변화가 없을 뿐만 아니라 chemical beam epitaxy(CBE)/metalorganic molecular beam epitaxy(MOMBE)법에서 알려진 한계 성장온도 이하에서 선택 에피택시 성장이 이루어졌다.
3차원적 선택적 결정 성장 방법에 의해 GaN stripe 구조의 꼭지점 부분에만 GaN 나노로드를 성장하였다. GaN stripe의 꼭지점 부분의 $SiO_2$ 만을 최적화된 포토리소그라피 공정을 이용하여 제거하고 이를 선택적 결정 성장을 위한 마스크로 사용하였다. $SiO_2$가 제거된 꼭지점 부근에만 Au 금속을 증착하고, metal organic vapor phase epitaxy(MOVPE) 방법에 의해 GaN stripe의 꼭지점 부분에만 GaN 나노로드의 선택적 성장을 실시하였다. GaN 나노로드의 형상과 크기는 결정 성장 온도와 III족 원료의 공급량에 의해 변화가 있음을 확인하였다. Stripe 꼭지점에 성장된 GaN 나노로드는 단면이 삼각형형태를 가지고 있으며 끝으로 갈수록 점점 폭이 좁아지는 테이퍼 형상을 가지며 성장되었다. TEM 관측 결과, 매우 좁은 영역에서만 선택적 결정 성장이 이루어졌기 때문에 GaN 나노로드에서 관통전위(threading dislocations)는 거의 관찰되지 않음을 확인하였다. 선택성장이 시작되는 부분의 결정면과 GaN 나노로드의 성장방향의 결정면 방향의 차이에 기인하는 적층결함(stacking faults)들이 GaN 나노로드의 중심영역에서 생성되는 것을 관찰할 수 있었다.
본 연구에서는 편극 패턴된 강유전체 단결정 $LiNbO_3$ 기판에 광화학적 반응에 의해 금속(Au, Ag, Cu)나노입자를 표면에 선택적으로 성장하였다. 강유전체는 자발편극성의 특성을 지니고 있기 때문에 선택적으로 전압을 가하여 편극성의 역전에 의해 표면의 편극성을 선택적으로 패터닝이 가능하다. 본 연구에서는 주기적으로 양의 편극 영역과 음의 편극 영역이 패턴된 $LiNbO_3$ 기판을 사용하였다. 표면의 편극성은 압전소자반응현미경법(PFM)을 이용하여 확인하였으며, 극성은 R-V curve로 확인하였다. 금속입자는 금속입자를 포함하는 용액에 기판을 넣고 자외선을 조사하여 성장시켰다. 성장된 금속입자의 표면 분포 및 분석은 AFM을 이용하여 측정하였다. Ag 입자를 성장시킨 결과, (-z)편극 영역보다 (+z)편극영역에서 보다 많은 금속 나노입자들이 환원반응을 일으켜 나노입자를 형성하였으며, 경계영역 (inversion domain boundary)에 가장 많은 나노구조체가 형성되었다. Au 입자의 경우, (+z)편극영역이 (-z)편극영역의 표면보다 더 많은 입자가 형성되었지만 Ag입자처럼 편극영역의 경계에서 많이 증착되는 경향성은 보이지 않았다. Cu 입자의 경우 광화학반응을 거의 일으키지 않았으며, 편극영역에 따른 증착 경향성도 보이지 않았다. 이와 같은 결과를 증착된 금속 나노입자의 편극에 따른 표면분포를 강유전체 표면 극성에 따른 표면 밴드구조와, 각 입자가 지닌 환원전위와 전자친화도에 관련된 모델로 설명할 것이다.
차세대 집적회로 제조공정에 있어 핵심기술인 선택적 단결정 실리콘 성장공정에 대한 이동현상, 열역학, 미시적 전산모사를 수행하여 다각적인 분석과 이해를 시도하였다. 첫째, 실리콘 단결정 성장 공 정에 가장 많이 사용되는 배럴 반응기를 대상으로 유한 요소법을 이용하여 이동현상적 이론연구를 수행 하였다. 반응기내의 기체속도 분포, SiH2Cl2 농도분포를 각각 구하였으며 압력, 기판온도, 총유량 HCl 유 량변화 등의주요공정변수가 증착율과 균일도 지수에 미치는 영햐을 고찰하였다. 이러한 연구를 통하여 저온, 저압, 총유량이 많고 첨가되는 HCl 유량이 작은 경우가 균일도 확보를 위하여 적합한 조업조건임 을 알수 있었다. 둘째 Si-H-Cl 계에 대한 열역학적 기체의 Cl/H비가 낮은 경우가 선택적 실리콘 증착 에 적합함을 알수 있었다. 셋째, Monte Carlo법을 이용한 선택적 실리콘 미세박막 성장패턴에 관한 이 론 연구를 수행하여 종횡비, 재방출, 표면확산에 따른 박막증착 패턴의 변화를 고찰하였으며 표면확산이 선택도 상실 현상의 중요한 원인이 될 수 있음을 발견하였다. 또한 최상의 선택도 확보를위해서는 낮은 부착계수와 낮은 표면확산계수를 유지해야 됨을 알수 있었다.
최근 광전자 분야에서는 미래 에너지 자원에 대한 관심과 함께 GaN 기반 발광다이오드에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 특히 InGaN/GaN 양자 우물 구조는 푸른색, 녹색 발광다이오드 구현에 있어 우수한 물질적 특성을 가지고 있다고 알려져 있다. 하지만 우수한 물질적 특성에도 불구하고 고인듐 고품위 막질 성장의 어려움으로 인해 높은 효율의 녹색 발광다이오드 구현하는 것은 여전히 어려운 실정이다. 이를 극복하기 위한 대안 중에 하나인 선택 영역 박막성장법(Selective Area Growth)은 마스크 패터닝을 통해 열린 영역에서만 박막을 성장하는 방법으로써 인듐 함량을 향상 시킬 수 있는 방법으로 주목 받고 있다. 선택 영역 박막 성장법을 이용하여 GaN를 성장하기 위해 그림 1의 공정을 통하여 n-GaN층 위에 SiO2 마스크를 포토리소그라피와 Reactive Ion Etching (RIE)를 이용한 건식 식각 공정을 통해 형성한 후 Metal Organic Chemical Vapor Deposition (MOCVD) 장비를 이용하여 선택적으로 에피를 성장하였다. 성장된 마이크로 피라미드 발광다이오드 구조는 n-GaN 피라미드 구조위에 양자우물 및 p-GaN을 성장함으로써 p-GaN/MQW/n-GaN 구조를 갖는다. 이렇게 생성된 피라미드 구조의 에피를 이용하여 발광다이오드를 제작한 후 그에 대한 전기적, 광학적 특성을 측정하였다. 2인치 웨이퍼의 중심을 원점 좌표인 (0,0)으로 설정하였을 때 2인치 웨이퍼에서 좌표에 해당하는 위치에서의 Photoluminescence (PL) 측정한 결과 일반적인 구조의 발광다이오드의 경우 첨두치가 441~451nm인데 반해 피라미드 구조의 발광다이오드의 경우 첨두치가 558nm~563nm 임을 알 수 있었다. 이를 통해 피라미드 구조 발광다이오드의 경우 일반적인 구조의 발광다이오드에 비해 인듐의 함유량을 증가시킬 수 있다는 것을 알 수 있다. 본 논문에서는 선택 영역 박막 성장법을 이용하여 마이크로 피라미드 InGaN/GaN 양자 우물 구조 구현과 광 전기적 특성에 대해 더 자세히 논의 하도록 하겠다.
최근 들어 나노선을 이용한 pn 접합 소자 연구 결과가 매우 활발하게 보고되고 있다. 그러나, 서로 다른 두 종류의 나노선으로 pn 접합 어레이 구조의 소자를 제작할 때, 나노선을 원하는 위치에 정렬하는 기술상의 어려움이 큰 걸림돌이 된다. 본 연구에서는 p-CNT와 n-$SnO_2$ 나노선을 이용한 pn 접합 어레이 구조를 제작할 수 있는 독창적인 공정기술을 제안한다. 먼저 $SiO_2$가 300 nm 성장된 Si 기판을 선택적으로 패터닝하여 BOE (6:1) 용액으로 $SiO_2$ 층을 80 nm 정도 선택적으로 에칭한 후, 선택적으로 에칭된 표면에 슬라이딩 장비를 이용하여 화학기상증착법(chemical vapor deposition: CVD)으로 성장된 n-$SnO_2$ 나노선을 전이시킨다. 그 다음 thermal tape를 이용하여 CVD 법으로 성장된 랜덤 네트워크 형태의 CNT를 $SnO_2$ 나노선이 전이된 기판 위에 전이 시킨다. 이때 성장된 CNT 필름 중 금속성 나노선을 통한 전하 이동을 감소시키기 위해, 촉매로 사용되는 페리틴의 농도를 낮춰서 전체적인 CNT의 농도를 줄이는 방법을 이용하였다. 따라서, 성장된 CNT 필름은 별도의 후처리 없이 p-형의 반도체성을 보였다. 제작된 pn-소자는 정류비가 ~103 인 정류특성을 보였으며, 254 nm 파장의 UV lamp를 조사하여 광전류가 발생하는 것을 확인하였다. 연구결과는 이종의 나노선 접합에 의한 다이오드 응용과 UV 센서응용 가능성을 보여준다.
Chemical beam epitaxy 성장법으로 InP/InGaAs 다층구조의 선택적 영역 에피성장 (selective area epitaxy)을 하였다. <011> 방향에 평행한 직선패턴에서는 선폭이 작아지고, <01-1> 방향에 평행한 직선패턴에서는 선폭이 증가하는 현상이 나타났는데 이는 InGaAs의 <311>A와 B면이 <01-1> 방향에 평행한 직선패턴에서 성장되었기 때문으로 설명되었다. 성장속도가 $1\;{\mu}m/h$인 조건에서 5족 가스의 압력이 감소할수록 (100) 면 위에서 평평한 에피층이 성장되었는데 이는 5족 가스의 과포화현상에 의한 3족 원소의 표면이동으로 설명하였다.
최근 산화물 반도체와 나노소자 대한 관심이 날로 높아지고 있는 가운데 산화아연(ZnO) 나노구조를 이용한 나노소자 제작이 많이 연구되고 있다. 산화아연은 c축으로 우선 배향성을 가지는 우르짜이트 구조로써, 나노선 성장이 다른 산화물에 비해 용이하고 그 물리적, 화학적 특성이 안정 무수하다. 이러한 산화아연 나노선 제작법 가운데, 유기금속화학기상증착법은 다른 성장법에 비해 결정학적 광학적 특성이 우수하고 성장속도가 빨라 고품질 나노선 성장에 용이한 장비로 각광받고 있다. 하지만 bottom-up 공정을 기반으로 한 나노소자제작에서 몇 가지 문제점을 가지고 있다. 1) 수직형 대면적 성장, 2) 나노선 밀도 조절의 어려움, 3) 기판과의 계면층에 자발적으로 생성되는 계면층의 제거, 4) 고온성장시 precursor의 증발 문제 등이 그것이다. 본인은 이러한 문제점을 해결하기 위해 산화아연 나노구조 성장 시, 마그네슘(Mg)을 도입하여, 각 원소의 함량 분포 정도에 따라 기판 표면에 30nm 두께 미만의 상분리층(단결정+비정질층)을 자발적으로 형성시켰다. 성장이 진행됨에 따라, 아연이 rich한 단결정 층에서는 나노선이 선택적으로 성장하게 하였고, 마그네슘이 rich한 비정질 층에서는 성장이 이루어지지 않게 하였다. 따라서 산화아연이 증발되는 온도영역에서 10nm 이하 직경을 가지는 나노선을 자발적으로 계면층 없이 수직 성장하였다. 또한, 표면의 단결정, 비정질의 사이즈를 Mg 함량으로 적절히 조절한 결과, 산화아연계 나노월 구조성장이 가능하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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