석탄재는 석탄 연소 시 발생하는 것으로 포집 방법에 따라 비산재와 바닥재로 나눌 수 있다. 비산재와 바닥재는 특성에 따라 다양한 용도로 재활용이 가능하다. 호주는 세계에서 네 번째로 석탄을 생산하는 국가이며 석탄재를 시멘트, 콘크리트, 광산 채움재, 농업용 토양 개량제 등으로 활용하고 있다. 비산재는 시멘트, 콘크리트용 보충제로 사용하면 시멘트의 강도와 콘크리트의 내구성을 향상시킬 수 있다. 광산 채움재로 석탄재를 활용하면 지반을 안정화시킬 수 있으며 석탄재의 다량 처리가 가능하다. 석탄재는 주로 알카리성이므로 광산 채움재로 사용 시 산성광산배수를 중화시킬 수 있다. 또한, 토양 개량제로 사용하면 산도 개선 효과를 얻을 수 있으며 토양의 물리적 특성 개선이나 식물에 필요한 원소를 공급할 수 있다. 호주 비산재는 식물 독성에 영향을 미치는 미량 원소 함량이 낮으며, 방사성 원소 함량도 토양 배경 농도 범위 내에 존재하기 때문에 재활용 가능성은 더 확대될 것이다. 석탄재의 특성은 연소에 사용한 석탄의 특성과 관련이 있으며 한국은 호주에서 석탄을 수입하기 때문에 한국의 석탄재도 다양한 용도로 재활용이 가능할 것이다.
베트남은 화력발전을 중심으로 한 발전용량 확보 계획을 추진 중이며, 석탄화력발전소로부터 배출되는 석탄재의 대량처리 방안 확보가 시급한 실정이다. 이 연구는 베트남에서 발생하는 석탄재 중 미연탄소 함량이 높아 재활용이 어려운 저품위 비산재의 미연탄소 함량을 국제 비산재 활용기준인 6% 미만으로 낮추는 것을 목표로 하였다. 저품위 비산재를 배출하는 발전소의 비산재 품질을 조사한 결과, 비산재의 미연탄소 함량은 5.3~23.6%로 미연탄소 함량이 높고 불규칙하였다. 공기분급과 정전선별을 적용하여 비산재를 처리한 결과, 미연탄소 함량 9.8%까지는 분급 단일공정으로, 23.6%까지의 비산재는 분급과 정전선별로 구성된 복합공정으로 미연탄소 함량을 6% 미만으로 감소시킬 수 있었다.
본 연구에서는 울산지역의 화력발전소 및 소각로에서 발생하는 비산재, 석탄계 비산재와 폐촉매를 이용하여 수열합성, 용융합성, 용융/수열합성법에 의해 제올라이트를 합성하였다. 석탄계 비산재(F-C1와 F-C2)와 폐촉매(F-W5)는 $SiO_2$와 $Al_2O_3$의 함량이 60.29~89.62 wt%이며, F-C1과 F-C2는 XRD 패턴 분석에서 quartz와 mullite를 포함하고 있었다. 석탄계 비산재와 폐촉매를 이용한 제올라이트 합성은 3가지 합성방법에서 모두 가능하였다. 석탄계 비산재와 폐촉매는 용융합성법에 의해 주로 Na-A형 제올라이트(Z-C1, Z-C2와 Z-W5)로 합성되었으며, 합성된 제올라이트(Z-C1 and Z-C2)는 비산재의 CaO 성분과 합성과정에서 첨가된 Na2CO3에 의해 불순물인 calcite 피크를 형성하였다.
석탄화력발전 부산물인 석탄회의 희유 금속 재활용을 위한 기반 연구로서 9개 발전소의 석탄회를 대상으로 화학적 및 광물학적 특성을 분석하였다. 석탄회의 희유원소 화학조성은 전반적으로 셰일의 평균 조성과 부합하며, 국외 석탄회와 차이도 거의 없다. 그러나 국산 무연탄 비산재와 수입 유연탄 비산재는 무기원소 조성에서 약간의 차이가 있으며, 무연탄 비산재의 미연 탄소 함유량이 매우 높다. 바닥재와 비교하여 친황원소들이 비산재에 부화되는 경향이 있다. 규산염 유리가 주요 고상이며, 석영, 일라이트(백운모), 멀라이트, 자철석, 생석회, 경석고가 광물로 함유되어 있다. 규산염 유리는 Al과 Si가 주성분이고, Ca, Fe, K, Mg가 다양한 비율로 함유되어 있다. 규산염 유리는 다공성 구형 또는 비정형 부석질 입자들이며, 흔히 잔존 광물이나 산화철구, 또는 다른 유리입자들과 융접되어 있다. 산화철구 입자는 급속 성장한 산화철 미세 입자와 유리 기질로 구성되어 있다. 석탄회로부터 유가 금속 재활용을 위해서는 이상의 화학조성, 미세조직, 광물학적 특성들이 고려되어야 한다.
본 연구는 상용 합성 제올라이트(Z-WK), 석탄계 비산재를 이용한 합성 제올라이트(Z-C1) 및 비산재(F-C1)를 이용하여 Lagergen 1차 및 2차 속도식과 Langmuir, Freundlich, Redlich-Peterson 및 Koble-Corrigan 식에 의해 코발트(Co)의 흡착속도와 평형흡착 특성을 평가하였다. 석탄계 비산재를 이용하여 Si/Al 비가 1.51인 제올라이트(Z-C1)를 제조하였으며, 흡착제 종류에 따른 Co 흡착량은 Z-C1(94.15mg/g) > F-C1(92.94mg/g) > Z-WK(88.56mg/g)순이었다. Z-WK와 Z-C1의 Co 흡착속도는 유사 2차 반응식으로서 정확한 예측이 가능하였다. Z-WK와 Z-C1의 Co 평형흡착량은 Langmuir 식과 Redlich-Peterson 식으로 잘 예측할 수 있었다. Z-C1은 수중의 Co 제거를 위한 유용한 흡착제로 사용이 가능할 것이다.
본 논문에서는 석탄화력발전소에서 배출되는 비산재의 $CO_2$ 건식흡수제의 첨가제 및 담체로써의 효과를 검토하였다. 이를 위해 필요에 따라 비산재와 $CO_2$ 포집 유효 성분인 NaOH, CaO 및 물을 조합하여 여러 종류의 흡수제를 제조한 후, $CO_2$ 흡수 실험을 포함한 흡수제의 특성 분석을 수행하였다. 그 결과, 조건에 따라 흡수율과 흡수 온도, 속도 및 탈기 현상 등, 비산재 투입에 의한 다양한 효과를 확인할 수 있었고 NaOH, CaO 및 비산재와 물이 첨가되어 제조된 흡수제에서 비산재 효과가 가장 크게 나타났다. $550^{\circ}C$에서 본 흡수제의 $CO_2$ 흡수율은 비산재가 첨가되지 않은 흡수제에 비해 35.6% 높았고 흡수 종료 후, $CO_2$ 탈기 현상도 관측되었다. 이는 비산재 첨가 때문으로 흡수제 내, 유효 성분들이 비산재 주변으로 분산도가 높고 상대적으로 미세한 입자로 존재하였다. 또한 비산재의 담체 역할이 확인되며 NaOH로 인해 흡수제 내 포졸란 반응이 억제되기 때문이다. 탈기 현상도 비산재 첨가로 인한 현상으로 NaOH, CaO가 비산재와 물리, 화학적 결합을 형성하여 Na와 Ca에 포집되어 있는 $CO_2$의 결합력이 약화되기 때문으로 판단된다.
유동층 연소 방식의 화력발전소에서 발생된 석탄 비산재를 점토와 혼합하여 8 mm 크기의 구형 성형체를 제조한 후, $1050^{\circ}C{\sim}1250^{\circ}C$에서 10분 직화 소성하여 인공골재를 제조하고, 골재의 발포특성에 미치는 비산재의 영향을 분석하였다. 비산재가 50 wt% 미만으로 첨가원 시편은 발포되면서 black-coring 현상을 나타내었다. 비산재가 50 wt% 이상 포함되면, 소성온도와 함께 골재의 부피비중이 높아지면서 시편 전체가 검은색으로 변하였다. 이는 미연탄소 함량의 증가로 인해 과도한 환원분위기가 형성되고 따라서 가스가 급속히 방출됨과 동시에 대부분의 산화철이 환원되기 때문이다. 소성온도가 같을 경우 비산재 함유량이 높을수록 골재의 부피비중은 낮아지는 경향을 보였다. 비산재 첨가량이 10 wt%인 경우를 제외한 모든 시편들은 소성 온도를 높이면 홉수율이 감소하였는데 이는 고온일수록 액상이 많이 형성되었기 때문이다. 본 연구에서 제조된 유통층 연소기 석탄 비산재에 점토가 10~90 wt% 첨가된 시편들은 부피비중이 0,9~1.8, 흡수율이 8~60%로 다양한 특성을 나타내어 중량 내지 경량골재로 사용이 가능할 것으로 생각된다.
많은 나라에서는 화력발전소 석탄연소 잔재물로 생산되는 석탄재를 소량의 시멘트와 혼합, 저강도 콘크리트를 만들어 지반함몰지, 폐갱도, 도로관거 뒷채움재 등으로 재활용하는 방안이 석탄재의 대규모 처리방안으로 자주 검토된다. 본 연구에서는 석탄재로 저강도콘크리트를 만들어 콘크리트 내 중금속함량 변화를 고찰하였다. 이를 위하여 시멘트만을 사용하는 경우와 시멘트의 반을 비산재로 대체하는 경우, 모래를 골재로 사용하는 경우, 그리고 회처리장의 매립재로 모래골재를 대체하는 경우에 대한 콘크리트 공시체를 제작하여 중금속농도 변화를 고찰하였다. 중금속 함량은 토양오염공정시험기준에 따라 이루어졌으며, 중금속함량에 가장 큰 영향을 주는 재료들도 평가하였다. 연구결과, 시멘트는 다른 어떤 재료들 보다 Cu, Pb, Zn에서 현격히 높은 중금속농도를 보였다. 이로 인하여 시멘트를 비산재로 대체할 경우 중금속 농도는 뚜렷이 낮아지는 경향을 보였다. 매립재는 전체적으로 비산재에 비하여 낮은 중금속농도를 보였지만, 모래보다는 높은 Cu 및 Ni농도와 낮은 Pb농도를 보였다. 전체적으로는 콘크리트 내 중금속농도는 각 재료의 혼합에 의하여 결정되는 양상을 보였다. 본 연구에서 제작된 공시체는 모든 조사된 항목에 있어 토양환경보전법이 정한 토양오염우려기준(1지역)보다 현격히 낮은 농도를 보였다.
국내 석탄화력발전소 11곳의 석탄회(비산재, 바닥재 및 매립회) 및 매립장 상등수를 채취하여 희유금속의 함량분포를 살펴보았다. 주요 전략광물인 이트륨(Yttrium) 및 네오디뮴(Neodymium)의 경우 약 23 ~ 75 mg/kg 범위로 나타났으며 별도의 회수기술 개발에 대한 가치가 충분한 것으로 판단되었다. 연간 발생하는 비산재 및 바닥재와 더불어 매립회의 양을 감안하면 국내 석탄화력발전소가 보유하고 있는 희유금속은 약 1.67조 원의 가치가 있는 것으로 조사되어 도시광산으로서 충분한 경제적 가치가 있는 것으로 판단된다.
본 논문은 상온에서 물을 이용하여 석탄 화력 발전소에서 배출되는 비산재(Coal fly ash, FA)의 침출 특성과 탄산염 광물화 성능에 관해 연구하였다. 침출률은 100분에서 가장 높았고 5회를 통한 비산재 내 Ca와 Na의 총 침출률은 각각 25.37%와 7.40%로 측정되었다. 또한, 비산재 침출 시 생성되는 $Ca(OH)_2$와 비산재의 주성분인 $SiO_2$가 반응하여 포졸란 반응이 일어나 침출률을 저하시키는 것으로 판단된다. 침출 여과액을 통한 비산재의 탄산화 성능는 6.08 mg $CO_2/g$ FA로 측정되었으며 이중 Ca, Mg, Na, 및 K 성분이 기여한 값은 5.19 mg $CO_2/g$ FA로 약 85%로 계산되었다. 또한 침출액 기준 Ca와 Na의 탄산화율은 각각 85.62%와 77.70%이며 비산재 기준 Ca와 Na의 탄산화율은 각각 9.04%와 5.26%로 확인되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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