모사 고온석탄가스로부터 황화수소를 제거하기 위해 망간계 탈황제(MT, MFT)에 대한 실험을 수행하였다. 망간계 탈황제의 황화수소 제거효율과 탈황제의 물리적 특성을 파악하기 위해 각각 고정층 반응기와 attrition tester를 사용하여 실험하였다. 마멸저항에 대한 실험결과, 벤토나이트를 5% 함유한 탈황제가 2%를 함유한 탈황제보다 마멸저항이 컸으며 또한 경화온도가 높을수록 마멸저항이 큰 것으로 나타났다. 반응온도, 황화수소농도, 그리고 공간속도가 황화수소 제거효율에 미치는 영향을 조사한 결과, MT와 MFT 탈황제 모두 $450^{\circ}C$에서는 황화수소를 5,100ppmv에서 20ppmv까지 제거할 수 있었고, $550{\sim}650^{\circ}C$에서는30~65ppmv까지 제거할 수 있었으며, 공간속도가 증가함에 따라 파과시간은 감소하였다.
아연-티타늄 복합금속산화물 탈황제를 제조하여 석탄가스중의 $H_2S$를 제거하는 고온탈황성능을 연구하였다. $H_2S$ 흡수에 의한 탈황제의 황화반응실험을 충전층 관형 흐름반응기를 사용하여 $550{\sim}750^{\circ}C$ 범위에서 수행한 결과 탈황율과 아연성분의 손실측면에서 $650^{\circ}C$가 최적 황화반응 온도임이 밝혀졌다. SEM 분석에 의해서 $650^{\circ}C$에서의 황화반응과 $750^{\circ}C$에서의 재생반응에 따른 탈황제 입자의 구조변화를 관찰하였다. 탈황성능의 지속성과 탈황제 내구성을 평가하기 위하여 연속적인 황화-재생 cycle 반응실험을 수행하였으며 10번째 cycle 이후에 수거반 탈황제 시료의 특성을 BET, XRD, SEM/EDX에 의해서 분석하였다. 아연-티타늄 복합 산화물 탈황제는 연속적인 황화-재생 cycle 동안에 거의 일정한 탈황성능을 나타내었다.
석탄 연소기술에서 타 연소로에 비해서 유동층 연소는 황산화물과 질소산화물 배출을 줄이는 기술이다. 석회석의 소성으로 생성되는 CaO에 의한 황산화물의 제거와 저온 연소와 공기 다단계 주입에 의한 NOx를 줄일 수 있다는 것이 유동층 연소로의 큰 장점이지만, 상대적으로 $N_2O$의 배출은 매우 높다. $N_2O$는 지구온난화 가스일 뿐만 아니라 성층권내의 오존층을 파괴하는 물질이기도 하다. CaO는 $N_2O$ 분해를 위한 촉매 물질로 알려져 있다. 본 연구는 CaO를 충진시킨 고정층 반응기에서 CaO에 의한 $N_2O$의 분해특성에 관하여 수행하였으며, 유동층 연소온도와 가스조성에서 온도변화에 대한 $N_2O$의 분해특성, CaO 충진량의 변화와 $CO_2$, NO, $O_2$ 농도변화에 따른 $N_2O$ 분해특성에 관하여 수행하였다. 또한 실험 결과로부터 CaO표면에서 $N_2O$분해반응에 대한 반응속도식을 나타낼 수 있었다. 결과로서 온도가 증가함에 따라 $N_2O$ 분해반응이 증가하였으며, $CO_2$의 농도를 변화시킬 경우 $CO_2$ 농도가 증가할수록 $N_2O$ 분해반응이 감소하였다. NO 존재시와 비교하였을 때 $N_2O$의 분해반응이 감소함을 알 수 있었다. 반응속도론적으로 해석한 결과 $CO_2$ 농도에 대한 $N_2O$ 분해반응의 반응속도식을 다음과 같이 나타내었다. 본 연구 결과 CaO는 $N_2O$분해 반응에서 좋은 촉매 기능을 지니고 있음을 알 수 있었다. $\frac{d[N_2O]}{dt}=\frac{3.86{\times}10^9{\exp}(-15841/R)K_{N_2O}[N_2O]}{(1+K_{N_2O}[N_2O]+K_{CO_2}[CO_2])}$
이산화탄소를 포함하는 온실가스의 증가로 인한 기후변화 영향을 저감하기 위해 최근 이산화탄소의 포집 및 저장(CCS)과 관련된 많은 연구들이 이루어지고 있다. 포집된 이산화탄소의 저장은 저장용량이 큰 육상/해상의 유 가스전, 대수층, 석탄층과 같은 지질구조를 이용한다. 이산화탄소의 포집 및 저장과정에서 예상되는 가장 중요한 문제는 이산화탄소의 환경 중 유출에 의해 발생할 수 있다. 사업과정 또는 이후의 이산화탄소의 유출은 잠재적으로 환경 변화 및 서식 생물에 심각한 위해를 미칠 수 있는 것으로 우려된다. 저장된 이산화탄소의 유출에 의한 환경 위해를 최소화하고 과학적으로 관리하기 위해서는 환경위해성평가 결과를 바탕으로 위해도 저감 및 관리가 이루어져야 할 것이다. 위해성평가는 기본적으로 효율적인 위해도 관리를 위한 정책 결정 도구로 활용되며, 예상되는 위해요인과 인간 및 생태계에 미치는 영향과의 관계에 대한 신뢰성 있는 자료를 바탕으로 노출평가와 영향평가를 수행한 후 위해도를 산정하는 과정이다. 최근 국제해사기구(IMO)는 해저 지중저장 사업을 위한 위해성평가 체계에 대한 일반 지침서를 제시하였고, 모든 해저 지중저장 사업의 수행 주체는 이 지침서를 기본으로 사업 수행 전 과정에 대한 위해성평가관리 체계를 마련하도록 요구하고 있다. 이 지침서는 이산화탄소의 해저 지중저장에 대한 환경위해성평가는 저장 지역에 대한 특성파악, 유출시나리오에 기반한 노출평가, 누출된 이산화탄소에 의한 생물에 대한 직접적인 영향 및 환경 변화에 의한 간접적인 영향이 고려된 영향평가 등을 포함한다. 국내에서 시도되는 이산화탄소의 포집 및 해저 지중저장사업 또한 IMO의 지침서를 기반으로 하되 사업과 환경 특성에 적합한 위해성평가관리 시스템을 구축할 필요가 있다. 국내의 이산화탄소 해양 지중저장사업에 대한 위해성평가관리 체계 마련을 위해서는, 후보지역의 환경 특성에 대한 연구를 바탕으로 해양환경에서 이산화탄소의 물리화학적 거동에 대한 이해, 육상 및 해양환경의 배경 조건 및 특성 파악, 포집 후 수송, 지중저장 지질구조에 적합한 개연성 있는 유출시나리오에 기반을 둔 노출평가와 국내 생물종을 이용한 생태영향평가 자료의 생산과 DB화, 그리고 유출 감시 및 환경 모니터링 기법 개발 등이 반드시 이루어져야 한다.
연료가스로부터 황화수소를 제거하기 위해 망간계 탈황제를 개발하여, 대기압하 고정층반응기에서 황화/재생 반복실험을 통하여 탈황제의 효용성, breakthrough times, 그리고 평형농도를 구하였다. 황화수소 제거능에 영향을 미치는 입자크기, 황화반응 온도, 재생온도 그리고 재생 특성에 관해 살펴보았다. 황화수소 제거를 위한 적정 조업온도는 $800^{\circ}C$였으며 입자크기가 감소할수록 탈황능은 증가하였으나 입경 0.214~0.631mm에서는 큰 차이를 보이지 않았다. 실험으로부터 구한 황화수소 평형관계식은 log(K)=3.396/T-1.1105이고 탈황제 이용효율은 $800^{\circ}C$에서 92%를 나타냈다. 공기를 사용해서 재생할 때 $SO_2$ 배출농도는 $800^{\circ}C$에서 8.5% 이상, $850^{\circ}C$에서 8.4% 이상, 그리고 $900^{\circ}C$에서 8.8% 이상을 보여 황산제조에 사용될 수 있을 것으로 판단된다.
파리기후협정에 따른 온실가스 자발적 감축 의무 이행을 위해 세계적으로 석탄발전과 원자력발전의 비중을 줄이고 태양광 발전을 비롯한 재생에너지의 보급에 국가적 노력을 기울이고 있다. 우리나라도 법령을 도입하여 2040년까지 재생에너지의 발전비중을 30~35%까지 늘리고자 하고 있다. 또한 국외에서는 태양광 발전을 보도 및 도로에 적용하고자 하고 노력하고 있으나 국내의 경우 관련 연구가 전무한 실정이다. 따라서 태양광발전 도로를 개발하기 위한 선행연구로서 보도 및 광장에 적용가능한 태양광 발전 콘크리트 블록을 개발하였으며 이를 현장에 시공하여 적용성을 평가하였다. 실내실험결과 압축강도는 25.5~35.7MPa이 측정되었고 휨강도는 5.1~10.5MPa이 측정되어 국내 기준은 모두 만족하는 것으로 나타났으나 단위시멘트량이 많을수록 부순잔골재의 혼입에 따라 강도가 낮게 측정되었다. 흡수율은 최대 5.7%로 나타나 국내 기준인 7%이하를 만족하였으며 동결융해시험 결과 100싸이클 후 압축강도 감소율은 최대 6.3%로 나타나 양호한 수준으로 측정되었다. 시공 후 침하량을 측정결과 최대 2.498mm가 측정되었으며 전면적에 대해 불규칙한 침하가 발생하였는데 이는 시공시 모래층의 다짐이 불량하였거나 우수에 의한 모래 유출로 인한 것으로 판단된다. 초기발전량의 경우 일사량을 고려하면 적정량이 측정되었다. 태양광 패널과 콘크리트 블록의 유지관리 기법은 추후 연구를 통하여 보다 효율적으로 확립할 필요가 있다.
CCS (Carbon Capture and Storage)는 공업용 자원이나 에너지 기반의 자원으로부터 $CO_2$를 포집하여 고갈 유 가스전, 석탄층, 바다, 심부 대염수층 등에 저장하는 기술이다. 그러나 잠재적인 $CO_2$ 누출은 환경문제를 유발할 수 있기 때문에 저심도에서 $CO_2$의 누출을 검출할 수 있는 모니터링 기술이 필요하다. 따라서 본 연구는 인위적인 $CO_2$ 누출실험을 통해 지표면 부근에서 토양 $CO_2$가 확산되는 경향을 분석하고자 실시하였다. 시험대상지 "The Environmental Impact Evaluation Test Facility (EIT)"는 2015년에 충북 음성군 대소면에 설치되었다. 총 5개의 구역 중 2, 3, 4구역에서 약 34 kg $CO_2$/day/zone의 $CO_2$를 2015년 10월 26일부터 30일까지 주입하였다. $CO_2$ 플럭스는 LI-8100A를 이용하여 3구역의 누출구로부터 0m, 1.5m, 2.5m, 10m 지점의 지표면에서 11월 13일까지 매 30분마다 측정하였으며, $CO_2$ 농도는 GA5000을 이용하여 3개 구역의 누출구로부터 0m, 2.5m, 5.0m, 10m 지점의 15cm, 30cm, 60cm 깊이에서 11월 28일까지 1일 1회 측정하였다. $CO_2$ 플럭스는 누출시작 5일 후에 누출구로부터 0m 지점에서 확인되었으며 누출이 종료된 이후에도 11월 13일까지 계속 증가하였다. 2.5m, 5.0m, 10m 지점의 $CO_2$플럭스 간에는 유의한 차이를 보이지 않았다. 한편, $CO_2$ 농도는 인위적인 $CO_2$ 누출이후 둘째 날에 3구역의 누출구로부터 0m 지점의 60cm 깊이에서 38.4%로 측정되었다. $CO_2$ 농도는 시간이 지날수록 수평적으로 더 넓게 확산되었으나, $CO_2$ 누출을 종료할 때까지 모든 구역에서 누출구로부터 5m 지점까지만 검출되었다. 또한, $CO_2$ 누출 마지막 날에 30cm와 60cm 깊이에서 $CO_2$ 농도는 각각 $50.6{\pm}25.4%$와 $55.3{\pm}25.6%$로 유사하게 측정되었으나, 15cm 깊이에서는 $31.3{\pm}17.2%$로 다른 지점에 비해 유의하게 낮은 것으로 나타났다. $CO_2$ 누출을 종료한 후 모든 구역의 모든 깊이에서 $CO_2$ 농도는 약 1달 동안 서서히 감소하였지만 누출 직후보다는 여전히 높았다. 결론적으로 누출구로부터 가깝고 깊이가 깊을수록 $CO_2$ 플럭스와 농도는 높은 것으로 나타났으며, 누출이 된 $CO_2$ 기체는 누출이 멈추더라도 장기간 토양 내에 잔류할 수 있기 때문에 장기 모니터링이 필요할 것으로 판단된다.
Fischer-Tropsch 합성(F-T 합성)은 석탄, 바이오매스, 천연가스 등을 개질하여 얻은 합성 가스(CO, $H_2$)를 촉매를 이용하여 탄화수소로 전환 하는 기술이다. Fischer-Tropsch 합성에 이용되는 촉매는 활성 금속, 조촉매, 지지체로 구성되는데 이들의 종류와 조성은 반응의 활성 및 생성물 선택도에 영향을 미친다. 본 연구에서는 ${\gamma}-Al_2O_3$와 $SiO_2$ 혼합 지지체의 조성이 Fiscsher-Tropsch 반응의 활성과 생성물 선택도에 미치는 영향을 알아 보기위해, ${\gamma}-Al_2O_3/SiO_2$ 혼합 지지체를(100/0 wt%, 75/25 wt%, 50/50 wt%, 25/75 wt%, 0/100 wt%) 이용하여 함침(impregnation)법으로 철 촉매를 제조하였다. 촉매의 물리적 특성은 질소 물리 흡착 법과 X-선 회절 분석법을 통해 분석 하였고, 고정층 반응기에서 Fischer-Trosch 반응을 $300^{\circ}C$, 20bar에서, 60시간 동안 수행 하였다. 촉매의 물리적 특성 분석 결과 촉매의 BET 표면적은 ${\gamma}-Al_2O_3$의 조성이 감소함에 따라 감소하였으며, 촉매 기공의 부피 및 평균 크기는 지지체 조성이 ${\gamma}-Al_2O_3/SiO_2$ (50/50 wt%)인 경우를 제외 하고 증가하는 경향을 보였다. 또한, X-선 회절 분석법을 통해 ${\alpha}-Fe_2O_3$의 입자 크기를 계산한 결과 ${\gamma}-Al_2O_3$의 조성이 감소함에 따라 입자 크기가 감소 하였다. Fischer-Tropsch 합성 결과 ${\gamma}-Al_2O_3$의 조성이 감소함에 따라 CO 전환율은 감소 하였으며, C1-C4의 선택도는 ${\gamma}-Al_2O_3$의 조성이 25 wt%일 때 까지 감소하였으며 이와 반대로, C5+의 선택도는 ${\gamma}-Al_2O_3$의 조성이 25 wt%일 때 까지 증가 하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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