• Journal of the Korean Wood Science and Technology
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• 제30권4호
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• pp.74-79
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• 2002

졸참나무, 맹종죽 및 소나무로부터 제조한 미정제 죽초 및 목초액을 약 1년 간 저장하고, 이들의 이화학적 변화를 주기적으로 분석하였다. pH, 유기산·용해타르 함량 및 비중은 전 숙성기간 중 큰 변화가 관찰되지 않았다. 그러나 색차의 경우 7~10개월 사이에서 현저한 변화를 나타내었다. 또한 이 기간 동안에 이들 죽초 및 목초액의 색깔은 연한 노랑 띤 오렌지색에서 자주색과 오렌지색으로 크게 변화하였다. 죽초 및 목초액 중 유기산 및 중성 성분(dihydro-2(3H)-furanone, furfural, furfuryl alcohol, 2-hydroxy-1-methy-1-cyclopenten-3-one, 1-hydroxy-2-propanone, methanol)들의 함량은 3개월 간격으로 주기적인 증감을 나타내었다. 특히 유기산류와 중성 성분들의 관계는 0.92 정도의 높은 상관관계를 나타내었다. 페놀류의 함량은 비록 유사한 주기적인 증감이 관찰되었으나, 그 함량의 경우 숙성 전 기간에 걸쳐 감소하였다.

• 생명과학회지
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• 제34권6호
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• pp.385-392
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• 2024

고추(Capsicum annuum L.)는 전 세계적으로 식용 및 의약용으로 널리 사용되는 향신 식물이다. 본 연구에서는 한국 재래종 5종(유월초, 수비초, 수미향, 고운빛, 및 칠성초)과 개량종 5종(다복, 청양, 충성, 올복합 및 신홍길동)의 에탄올 추출물을 조제하고, 추출물의 색차, polyphenol 함량, 항산화, 항당뇨 및 항응고 활성을 비교하였다. 개량종 고추 추출물은 재래종 고추 추출물에 비해 높은 적색과 낮은 황색을 보였다. 고추 추출물의 polyphenol 및 flavonoid 함량 분석결과, 유월초와 수미향 추출물에서 유의하게 높았으며, 이들은 우수한 DPPH 음이온 소거 활성, ABTS 양이온 소거 활성 및 환원력을 보였다. Nitrite 소거능의 경우 칠성초, 유월초 및 다복 품종에서 유의하게 높게 나타났다. 또한 항당뇨 활성은 수비초, 수미향 및 고운빛 추출물에서 우수하였다. 항혈전 활성 평가에서, 유월초 추출물은 5 mg/ml 농도에서 용매대조군과 비교하여 thrombin time을 1.61배 연장시켰으며, 다복 추출물은 prothrombin time 및 activated partial thromboplastin time을 각각 1.33배 및 2.21배 연장시켜 항혈전 활성을 확인하였다. 또한 모든 고추 추출물은 5 mg/ml 농도까지 적혈구 용혈 활성을 나타내지 않았다. 이러한 결과는 국내 재래종 고추를 이용한 항산화, 항당뇨 및 항혈전 소재 개발이 가능함을 제시하고 있으며, 향후 국내 재래종 고추 품종이 나고야 의정서 발효에 대응하면서 막대한 종자 사용료를 지불하고 있는 개량종 고추를 대치할 수 있음을 제시하고 있다.

• 자원환경지질
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• 제47권6호
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• pp.563-569
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• 2014

루비는 유색보석 중에서 가장 선호도가 높은 보석인 동시에 열처리에 의해 부가가치를 높일 수 있어 학문적인 연구 대상으로서도 그 관심이 높다. 세계적으로 많은 지역에서 루비가 산출되고 있음에도 불구하고, 고품질의 천연 루비는 미얀마, 스리랑카, 태국, 탄자니아 등 일부 제한된 국가에서만 산출되며, 오랜 기간 채광으로 인해 고품질의 원석이 고갈되어가고 있는 실정이다. 이 연구에서는 최근 새로운 산지가 확인되어 관심이 높은 탄자니아산 루비 원석을 사용하여 전통적인 단순 열처리방법과 화학적 열처리 방법에 의한 광물학적 및 보석학적 특성을 파악하고, 열처리에 의한 탄자니아산 루비의 품질개선 효과를 검토하였다. 미얀마의 Mogok산과 Mong Hsu산 루비에 효과적인 방법으로 알려진 전통적인 단순 열처리 실험은 T=$1,600^{\circ}C$에서 6시간 동안 실시하였다. 그 결과, 비교적 균일한 암적색을 지닌 탄자니아산 루비의 색상과 투명도는 색채 색차계와 자외선-가시광선 분광분석(UV-Vis Spectrometry) 결과, CIE 1931 color space 상의 적색과 청색의 좌표값(X, Y)이 원시료 (0.365, 0.321) 및 (0.346, 0.363)에서 (0.337, 0.322)로 감소함이 확인되어, 전통적인 단순 열처리 방법이 탄자니아산 루비의 품질개선에 적합하지 않은 것으로 판단되었다. 단순 열처리를 수행한 탄자니아산 루비의 X-선형광분석(XRF) 결과, 루비의 적색을 발현 시키는 $Cr^{3+}$함량이 0.72~1.04 wt.%로 증가 되었으나, 갈색의 보조색상을 발현시키는 Fe의 함량이 함께 증가되어 순수한 적색이 아닌 어두운 적색을 띄는 것으로 확인되었다. 이러한 결과는 단순 열처리에 의해 루비에 함유되어 있는 $Fe_2O_3$의 응집현상으로 어두운 색으로 변한 것이라 판단된다. 또한 열처리에 의해 $SiO_2$의 함량이 특징적으로 높게 나타났는데, 이는 열처리 과정동안 용융되었다가 다시 재결정화 되면서 생기는 현상으로 투명도의 개선에 효과적이지 않음을 알 수 있었다. 탄자니아산 루비 중 표면에 균열이 있는 시료를 선별하여 납(Pb)을 주성분으로 하는 화학적 첨가제를 사용한 열처리 실험 결과, 색상 뿐 만아니라, 투명도가 현저하게 개선되었다. CIE 1931 color space 상의 적색과 청색의 좌표값이 원시료 (0.386, 0.304) 및 (0.395, 0.313)에서 (0.405, 0.308)로 적색영역에 도시되었다. 이는 첨가제가 열처리 과정동안 용융되어 루비의 균열부분을 채워준 것으로 확대경으로도 관찰이 가능하다. 또한 루비의 표면과 균열부분에 대한 전자현미분석(EPMA)의 선분석(line scanning)에 의해서도 확인되었다. 이 첨가제는 균열부분을 충진함으로써 내구성과 투명도가 개선되었다. 첨가제의 용융체는 루비와 굴절률이 매우 비슷하기 때문에 입사된 빛이 루비 내부로 더 쉽게 통과하여 전반적으로 색상이 향상된 것으로 판단된다. 이 연구에서 화학적 열처리가 탄자니아산 루비의 품질향상에 적합한 방법임을 확인할 수 있었으며, 사파이어 등 강옥군 광물의 유색보석에 대한 색과 투명도 개선에 매우 유용할 것으로 생각된다.

• 대한치과보철학회지
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• 제46권4호
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• pp.409-419
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• 2008

연구목적: 인간은 누구나 아름다움을 추구하는 욕망을 가지고 있으며 치의학 분야에서도 심미란 중요한 치료목적 중의 하나이다. 최근에는 부하를 많이 받는 구치부에까지 심미적 요구가 증가됨에 따라 지르코니아를 이용한 코아의 사용이 증가되고 있다. 기본적으로 zirconium oxide의 색상은 흰색-상아색이며, 만약 하부구조물이 이미 인접치의 색조와 조화되어 있다면 색조 부여에 훨씬 유리할 것이며, 원하는 색상을 내기 위하여 필요한 도재층의 두께를 감소시킬 수 있어 더 많은 치질을 보존할 수 있을 것이다. 연구재료 및 방법: 이 연구에서는 현재 임상에서 사용되고 있는 3가지 지르코니아 시스템의 코아 색조 부여 유무와 도재층의 두께가 전부도재관의 색조에 미치는 영향을 알아보기 위하여, 각 시스템의 코아에 색조 부여를 한 실험군과 부여하지 않은 실험군으로 구분하여 코아에 축성한 도재층의 두께에 따른 각각의 색조를 분광측색장치를 이용하여 CIE $L^{*}a^{*}b^{*}$ 색체계를 사용하여 색차를 비교, 분석하였다. 결과: 도재층 0.5 mm 축성시 Lava Frame Zirconia 군과 KaVo Everest Zirconia 군은 코아의 색조 부여 유무에 따라 육안으로 인지 가능한 색조 차이를 보이지 않았으나, Digident CAD/CAM Zirconia 군의 경우 육안으로 인지 가능한 색조차이를 보여 하부 코아의 색조가 충분히 피개되지 못하는 것으로 나타났다. 또한 도재층의 두께를 0.4 mm로 감소시켰을 때 코아 자체에 색조를 부여한 Lava Frame Zirconia 군과 KaVo Everest Zirconia 군의 경우 육안으로 인지 가능한 색조의 차이를 보이지 않았으나, 불투명 도재를 도포한 Digident CAD/CAM Zirconia 군의 경우 육안으로 인지 가능한 색조의 차이를 보였다. 결론: 코아 자체에 색조를 부여할 경우 지르코니아 코아 자체의 색을 피개하기 위해 도포하는 불투명 도재층 축성에 필요한 두께를 감소시킬 수 있어 색조 재현에 더욱 유리하며, 치아의 삭제량을 감소시킬 수 있을 것으로 판단되었다.

• 한국식품영양학회지
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• 제30권2호
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• pp.226-235
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• 2017

본 연구에서는, 고유의 색과 항산화 활성이 있는 로젤 꽃받침을 활용하고자 로젤 꽃받침 분말을 대조군, 0.5%, 1%, 1.5% 및 2% 첨가한 설기떡을 제조하여 수분, pH, 색도 및 외관, 조직감, 항산화능 및 소비자 기호도를 분석하였다. 설기떡의 수분 측정 결과 0.5% 시료의 수분함량이 40.60%로 가장 높았으며, 2% 시료의 수분함량은 37.37%로 가장 낮았다. pH는 로젤 꽃받침에 함유된 다량의 유기산의 영향으로 로젤 꽃받침 분말의 첨가량이 증가함에 따라 유의적으로 감소하였다(p<0.05). 경도와 씹힘성의 경우, 대조군과 비교하여 로젤 꽃받침 분말 첨가시 유의적으로 증가하였으며, 1% 시료를 제외한 로젤 꽃받침 분말 첨가 시료들의 응집성은 대조군에 비해 유의적으로 감소하는 경향을 보였다(p<0.05). 탄력성의 경우, 시료들 간 유의적인 차이가 없었다. 로젤 꽃받침 분말 첨가량이 증가함에 따라 설기떡의 수분함량과 pH가 감소하여, 경도와 씹힘성의 증가에 영향을 준 것으로 여겨진다. 명도는 로젤 꽃받침 분말의 첨가량이 증가함에 따라 유의적으로 감소하는 경향을 나타내었고, 적색도와 색차값은 유의적으로 증가하는 경향을 나타내었다(p<0.05). 로젤 꽃받침 분말 첨가 시료들의 황색도는 대조군과 비교하여 유의적으로 증가하는 경향을 나타내었다(p<0.05). 로젤 꽃받침의 안토시아닌은 설기떡 제조과정에서 파괴되지 않고 고유의 색을 나타낼 수 있으므로, 로젤 꽃받침 분말은 설기떡 제조 시 천연 착색제로 활용될 수 있을 것으로 사료된다. 총 폴리페놀 함량은 로젤 꽃받침 분말 첨가량이 증가함에 따라 유의적으로 증가하는 경향을 나타내었으며, 플라보노이드 함량은 로젤 꽃받침 분말을 첨가하지 않은 설기떡과 비교하여 로젤 꽃받침 분말을 첨가한 설기떡에서 높았다(p<0.05). ABTS $IC_{50}$은 로젤 꽃받침 분말 첨가량이 증가함에 따라 유의적으로 감소하는 경향을 나타내었다(p<0.05). 이를 통해 로젤 꽃받침 분말 첨가 시 항산화 활성이 있는 설기떡을 제조할 수 있음을 확인하였으며, 더 나아가 로젤 꽃받침을 다른 음식에 적용하였을 때에도 천연 항산화제로서 유용성이 있을 것으로 판단된다. 소비자 기호도 조사 분석 결과, 대조군과 1% 첨가군 두 가지가 종합적으로 가장 높은 점수를 받았으며, 항상화능은 로젤 꽃받침 분말함량이 가장 큰 2% 첨가군이 가장 높았으나, 신맛이 강하여 설기떡 제조에 적합하지 않을 것으로 사료된다. 이상의 결과로 미루어 보았을 때, 로젤 꽃받침 분말을 1% 첨가하는 것이 설기떡 제조에서 적절할 것으로 판단되며, 천연 착색제, 천연 항산화제로서 로젤 꽃받침을 식품산업에 활용할 수 있을 것으로 사료된다.

• 대한치과보철학회지
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• 제49권1호
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• pp.73-79
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• 2011

연구 목적: 각각 다른 방법으로 색조를 부여한 세 가지 지르코니아 전부도재관에서 반복소성이 전부도재관의 색조에 미치는 영향을 비교, 관찰하였다. 연구 재료 및 방법: 지르코니아 코어를 세가지 방법으로 착색(KW군: Masking liner를 사용하여 하부 코어색 차단, KI군: 지르코니아 코어를 금속 산화물 용액에 침전시켜 착색, NM군: 지르코니아 코어를 고온에서 소결하기 전에 금속산화물과 혼합하여 착색)하여 원반형 시편을 제작하였다. 지르코니아 코어 상방에 A3 색조의 상아질 도재를 소성하고 3, 5, 7회 반복소성 후 $L^*a^*b^*$ 값을 측정하여 비교하고 다른 두 가지 색의 3차원 공간에서의 거리를 나타내는 색차방정식을 이용하여 분석하였다. 측정된 결과는 반복측정 (repeated-measures ANOVA) 분석법과 Tukey 다중범위 검증법을 사용하여 소성횟수에 따른 색조변화를 유의수준 5%에서 검정하였다. 결과: 1. 모든 실험군에서 반복소성에 따른 $L^*a^*b^*$값의 변화가 관찰되었다 (P< .001). 2. 반복소성으로 $L^*$값과 $a^*$값 (KI군제외)은 감소하고 $b^*$값은 증가하는 경향을 보였다. 3. ${\Delta}E$값이 1이상 나타난 반복소성횟수는 KW군과 KI군은 3회 그리고NM군은 7회였다. 4. 7회 반복소성 후 ${\Delta}E$값은 KI군 (${\Delta}E$ = 2.26), KW군 (${\Delta}E$ = 1.47) 그리고 NM군 (${\Delta}E$ = 1.08) 순으로 높게 나타났다 (P< .001). 결론: 반복소성이 지르코니아 코어 색조를 부여방법에 따라 전부도재관의 색조에 미치는 영향을 끼쳤다.

• 한국식품저장유통학회지
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• 제12권1호
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• pp.36-42
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• 2005

화개지역 4곳의 농가에서 재배한 재래종 녹차를 제다회사에서 녹차분말로 제다하여 일반성분, 비타민 C함량, 무기질 성분을 분석하였다. 녹차의 품질은 색차계로 녹차의 색도를 측정하고 관능검사를 통하여 조사하였다. 녹차의 일반성분은 수분함량은 $9.2\%\~l1.8\%$, 조회분은 $4.9\~6.1\%$, 조지방 함량은 $5.2\~6.3\%$, 단백질 함량은 $22.5\~26.43\%$, 탄수화물은 $50.4\~55.1\%$를 차지하였다. 녹차분말의 총 비타민 C함량은 $312\~392mg/100g$이었으며 산화형이 $155\~224mg/100g$로서 비타민 C함량의 $48\~55\%$를 차지하였다. 녹차의 무기질 함량은 나트륨$(340\~580mg/100g)$, 마그네슘$(242\~320mg/100g)$, 칼륨$(223\~278mg/100g)$, 칼슘$(145.7\~238.7mg/100g)$의 순서로 함량이 높았다. 녹차의 폴리페놀 함량은 $7.8\%\~9.3\%$로서 녹차A가 가장 높고, B가 $7.8\%$로 가장 낮았고, C와 D는 각각 $8.5\%,\;8.8\%$로 큰 차이가 없었다. 녹차의 색상은 명도(L) $52.3\~69.6$, 황색도(b)는 $14.23\~23.34$, 적색도(a)는 A가 $0.11\~-5.61$로서 녹차 C와 D가 녹차 A와 B에 비하여 유의적으로 우수한 색상을 나타내었다. (p<0.05). 녹차분말의 관능검사 결과, 맛을 제외한 색, 향, 뒷맛, 총괄평가에서 녹차 D가 유의적으로 가장 높은 점수를 얻었으며(p<0.05) 다음으로는 녹차 C가 색, 향, 총괄평가에서 녹차 A보다 유의적으로 높은 점수를 얻었다(p<0.05). 전체적으로 단백질과 비타민 C함량이 높은 녹차분말 C와 D가 색상과 관능검사에서도 품질이 우수한 것으로 평가되었다.

• 한국식품저장유통학회지
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• 제24권6호
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• pp.746-757
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• 2017

본 연구는 냉동 편마늘의 냉동 조건과 냉동 저장기간에 따른 품질특성변화를 분석하였다. $-20^{\circ}C$ 완만냉동(SAF20), $-40^{\circ}C$ 완만냉동(SAF40) 및 $-40^{\circ}C$ 침지식 냉동(ILF40)으로 마늘을 동결한 후 $-20^{\circ}C$에서 7개월간 저장하면서 이화학적 및 미생물학적 특성을 분석하였다. 냉동곡선결과 최대빙결 정생성대를 통과한 시간이 SAF20은 1,600분, SAF40은 40분, ILF40은 10분 이내로 나타나 ILF40의 냉동속도가 가장 빨랐다. 드립로스 역시 ILF40에서 저장기간 동안 최소 0.00%, 최대 0.23%를 나타내어 다른 냉동조건에 비해 가장 낮게 나타났고(p<0.05) 저장기간 동안 일정한 수준으로 유지되었다. 모든 냉동조건에서 15일 냉동 후 해동 시 신선마늘 대비 L 값은 감소, a 값은 증가, b 값은 변화가 없었으며 색차값의 변화는 SAF40에서 가장 작게 나타난 반면 SAF20에서 크게 나타났다. 절단강도는 모든 냉동조건에서 15일 냉동 후 해동 시 신선마늘 대비 증가하였고(p<0.05) ILF40에서 신선마늘의 절단강도와 가장 유사했으며 저장기간 동안 일정한 수준으로 유지되었다. 일반세균은 모든 냉동 조건에서 15일 냉동 후 해동 시 신선마늘 대비 증가하였지만(p<0.05) ILF40에서 일반세균수가 가장 적었으며 저장기간 동안 모든 냉동조건에서 감소하였다(p<0.05). pH는 모든 냉동조건에서 15일 냉동 후 해동 시 신선마늘 대비 증가하였고(p<0.05) ILF40에서 신선마늘과 가장 유사하였으며 저장기간 동안 모든 냉동조건에서 감소하는 것으로 나타났다(p<0.05). 총 유기산 함량은 모든 냉동조건에서 15일 냉동후 해동 시 신선마늘 대비 증가하였으며(p<0.05) 저장기간 동안 ILF40에서 다른 냉동조건 대비 함량변화가 일정했다. 피루브산과 알리신 함량은 모든 냉동조건에서 15일 냉동 후 해동 시 신선마늘 대비 급격히 감소하였지만(p<0.05) ILF40에서 그 함량이 가장 높았으며 저장기간 동안 모든 냉동조건에서 큰 변화 없이 일정했다. 이상의 결과 냉동 편마늘의 품질변화에 영향을 주는 요인은 냉동저장기간보다 냉동조건임을 확인하였고 신선마늘의 품질을 장기간 안정하게 유지할 수 있는 냉동방법으로 침지식 냉동이 가장 효과적일 것으로 판단된다.

• 한국작물학회지
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• 제57권1호
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• pp.41-50
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• 2012

본 연구에서는 옥수수수염을 일반분쇄기와 저온초미분쇄기를 이용하여 얻은 5단계의 다른 입자 크기의 옥수수수염 분말을 각각의 입자 크기별 이화학적 특성을 검토하고 항산화활성을 평가하여 최적의 입자크기를 찾고 우수한 가공법을 확립하고자 연구를 수행하였다. 본 연구의 결과를 요약하면 다음과 같다. 1. 건조된 옥수수수염을 일반적 분쇄 방법과 저온초미분쇄기를 이용하여 분쇄한 5단계의 입자크기는 각각 $199.17{\mu}m$, $178.27{\mu}m$, $85.48{\mu}m$, $27.04{\mu}m$ 및 $20.97{\mu}m$로 가장 큰 입자 크기와 가장 작은 입자 크기와는 약 10배 가량 입자크기의 차이가 있었다. 2. 입자크기별 옥수수수염 분말의 색차는 입자의 크기가 작아질수록 명도와 황색도의 수치가 커졌다. 3. 또한 입자크기별 옥수수 수염 분말을 주사전자현미경(SEM)을 이용하여 300배 확대하여 관찰한 결과 입자의 크기가 작아질수록 확대한 입자의 크기가 작은 것을 확인할 수 있었으며 입자의 모양은 다각형의 모양을 보였다. 4. 입자크기별 옥수수수염 분말의 조지방, 조섬유, 조회분, 조단백질 함량과 유리당 함량을 분석한 결과 조섬유 함량과 조단백질 함량은 입자크기가 작아질수록 그 수치가 줄어들었고, 조지방 함량과 조단백질 함량, 유리당 함량은 입자크기 간에 유의적인 차이를 보이지 않았다. 5. 입자크기별 옥수수수염 분말의 총 페놀 함량과 DPPH 라디컬 소거능 모두 입자크기가 작아질수록 그 수치가 증가하였고 통계적으로도 유의적인 차이를 보였다. 6. 옥수수수염 분말의 입자크기에 따른 ascorbic acid equivalents는 입자크기간의 수치적으로는 차이가 있는 것으로 보였으나 통계적으로는 서로간의 유의적 차이가 없는 것으로 나타났으나 TEAC 실험과 FRAP 실험에서는 입자크기가 작아질수록 그 수치가 증가하였고 통계적으로도 유의적인 차이를 보였다. 7. 옥수수수염 분말의 입자크기, 색도, 이화학적 특성 및 항산화 활성간의 상관관계를 분석한 결과 서로 유의적 관계를 보였으며 특히 입자크기가 작아질수록 명도, 적색도, 황색도, 총 페놀 함량, ascorbic acid equivalents, TEAC에서 고도로 유의한 상관관계를 보였다.

• 생명과학회지
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• 제28권2호
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• pp.153-161
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• 2018

흑생강의 기능성 극대화와 산업화를 위하여 건조방법과 혼합비를 달리한 흑생강 분말의 이화학적 특성과 항산화 활성을 비교 분석하였다. 시료의 조제는 열풍 및 동결건조시킨 흑생강 분말과 이들의 혼합비에 따라 각각 시료 "A" (8:2), "B" (5:5), "C" (2:8), "D" (10:0) 및 "E" (0:10)로 구분하였다. 시료의 수분흡수지수와 수분용해지수는 동결건조 시료에서 유의적으로 높았으며, 동결건조 시료의 비율이 클수록 수분흡수지수가 유의적으로 증가되는 경향이었다. 갈색물질의 함량은 동결건조에 비해 열풍건조한 시료에서 유의적으로 높았으나, 시료의 색차는 모든 시료에서 유의차가 없었다. 총당 및 환원당 함량은 열풍건조에 비해 동결건조 시료에서 유의적으로 높았는데, 혼합시료 중 총당은 동결건조 시료의 함량이 많아짐에 따라 유의적으로 증가되었다. 총 페놀 및 플라보노이드 함량은 동결건조보다 열풍건조 시료에서 많았으며, 혼합시료에서도 열풍건조 시료의 첨가량이 많을수록 유의적으로 증가되었다. Gingerol과 shogaol 함량은 혼합시료 "A"에서 유의적으로 높았으나, 6-gingerol은 건조방법에 따른 유의차가 없었다. 콜레스테롤 흡착활성은 동결건조 시료 "E"에서 유의적으로 높았다. DPPH 라디칼 소거활성은 건조방법에 따른 유의차가 적었으나, ABTS 라디칼 소거활성 및 환원력은 열풍건조 시료가 동결건조 시료에 비해 유의적으로 높았으며, 혼합시료에서는 "A"의 활성이 유의적으로 높았다. 따라서 열풍건조된 흑생강은 동결건조에 비해 품질이나 기능성 측면에서 우수하였으며, 특히 열풍 및 동결건조 시료를 8:2(w/w)로 혼합한 경우 기능성이나 산업성이 가장 우수한 것으로 판단되었다.