울산광산 내 지표수와 토양 중의 공극수에 함유되어 있는 비소의 오염현황을 파악하고, pH와 산화-환원 전위 값의 변화에 따른 자연저감 능력을 평가하였다. 유비철석을 비롯한 비소함유 광물은 높은 산화-환원 전위 값과 낮은 pH 조건에서 해리되며, 이후 지하수의 진화과정에서 pH가 상승함에 따라 주로 5가의 비소형태로 존재하게 된다. 울산광산지역 지하수의 비소농도는 Eh가 높은 비포화대와 포화대 지하수의 경계부에서 높은 경향을 나타내며, 포화대의 상부에서는 Eh가 비교적 일정하나 비소 농도는 다양한 분포양상을 보인다. 포화대 하부에서 비소의 함량은 매우 낮으며, Eh 감소에 따라 비소 함량이 비례적으로 감소한다. 반응경로 과정에서 비소농도는 Eh<-0.1(V)인 지하수 포화대에서 가장 낮으며, pH가 상대적으로 낮고 산화-환원 전위값이 높은 비포화대에서 증가되는 경향을 보인다. 풍화 반응 정도가 높은 광미와 토양에서 비소농도 높으나, 용출실험에서 비소가 기준치 이하로 용출되는 것은 풍화반응과 토양에 의한 비소의 자연저감이 진행되고 있음을 반영한다. RMB를 이용한 중금속 제거능력 평가 실내실험에서, 산성과 알칼리 조건 모두에서 제거율이 높은 것으로 나타났다. 인회석과 철산화물질로 구성된 RMB는 친환경적이고 2차 오염문제를 극복할 수 있는 물질로서, 비소의 자연저감 능력을 향상시킬 수 있는 정화처리제로 활용이 가능할 것으로 판단된다.
탄소의 $sp^2$ 혼성으로 이루어진 2차원 단일시트(two-dimensional single sheet)인 그래핀은 기계적, 열역학적, 전기적 특성이 매우 우수하며 특히 고유연성과 투명성을 가진다는 장점 때문에 오랜 기간 주목 받으며 다양한 분야에서 연구되어 왔다. 이러한 그래핀을 만드는 방법에는 화학적 증기 증착법 및 흑연으로부터의 물리적, 화학적 박리 방법이 있다. 양질의 그래핀을 대면적에서 획득 할 수 있는 화학적 증기 증착법의 경우 높은 공정 비용과 함께 수반되어야 하는 전사과정의 어려움으로 인하여 실제 상용화에 어려움이 있다. 이러한 단점의 극복을 위해 대량의 그래핀을 저렴하게 확보 할 수 있는 화학적 박리 방법이 주목을 받고 있다. 화학적 박리 방법의 경우 박리 과정에서 수반되는 산화 그래핀의 환원과정이 필요하였으며, 이를 위해 강력한 환원제를 이용한 화학적 환원 방법, 고온에서의 열처리를 이용한 열역학적 환원 방법, 및 빛을 노광시켜 산화 그래핀을 환원시키는 광학적 방법이 시도되었다. 화학적 및 열역학적 환원방법의 경우 고품질의 환원된 산화 그래핀을 획득 할 수 있으나, 강한 환원제 및 높은 열처리 온도로 인하여 유연 기판의 사용이 제한되는 단점이 있다. 이러한 단점을 극복하기 위해 빛을 이용한 광학적 방법이 제시되었으나, 환원과정에 사용되는 단파장의 자외선 광원의 높은 가격으로 인하여 경제성의 확보가 제한된다. 본 논문에서는 우수한 광학적 특성을 보이는 란타넘족 이온을 사용하여 선택적 파장 대에서 높은 광흡수도를 가지는 산화 그래핀-란타넘 이온 혼합용액을 만들었으며, 가시광선대역의 파장을 가지는 레이저를 사용하여 우수한 품질을 가지는 환원된 산화 그래핀을 제작하였다. 구체적으로 산화 그래핀은 modified hummer's method를 이용하여 만들어졌으며, 자외선 대역을 흡수하는 $Gd_{3+}$, 녹색 레이저를 흡수하는 $Tb_{3+}$, 적색 레이저를 흡수하는 $Eu^{3+}$를 1 mM 섞어주었다. 그 후, 300~800 nm의 파장을 가지는 레이저를 $1mW/cm^2$를 노광시켜 산화 그래핀을 환원시켰다. 환원된 산화 그래핀의 특성은 FT-IR, UV-Vis, 저온 PL, SEM, XPS 및 전기측정을 이용해 측정하여 재현성 및 반복성을 확인하였다.
매립지 침출수에 의한 지하수의 오염은 유입 오염물질 및 대수층의 특성에 의해 다양한 대수층의 환경변화를 유발하게 되며, 이러한 대수층 내의 환경변화는 유입 오염물질의 자연정화 현상에 많은 기여를 하는 것으로 알려지고 있다. 이러한 오염에 의한 대수층의 환경변화에 대한 이해는 지하수 오염의 정도와 위해성 평가, 그리고 적적한 복원 및 정화기법의 개발, 선정 및 정화 수준의 결정을 위해 필수적이다. 본고에서는 매립지 침출수에 의한 지하수 오염으로 발생하는 대수층 내의 환경변화, 즉 다양한 산화-환원대(redox zones)가 형성되는 현상과, 각 산화-환원대에서 발생하는 오염물질 저감 현상에 대한 연구 현황에 대해 정리함으로써 현재 전국적으로 산재되어 있는 많은 불량매립지의 오염 복원 및 정화를 위한 적절한 연구 및 대책 방안에 대해 제시하고 있다.
본 연구에서는 덕음광산 광미를 대상으로 심도별로 비포화대에서 광미와 증류수(5:1)의 반응에 의한 반응수와 포화대에서 공극수를 추출하여 화학분석, 열역학적 모델링 그리고, 고상시료에 대한 광물학적 연구를 통해 pH 및 산화${\cdot}$환원 변화에 따른 원소들의 거동특성과 이에 영향을 주는 고상의 용해도 특성을 규명하고자 하였다. 반응수 및 공극수에 대한 심도별 화학분석을 실시한 결과, 비포화대에서는 황화광물의 산화작용으로 낮은 p(2.71~6.91)조건이 형성되어 $SO_4^{2-}$(561~1430mg/L)와 금속이온(Zn:0.12~158mg/L, Pb:0.06~0.83mg/L, CD:0.06~1.35mg/L)의용존이온 함량이 높았다. 그리고 열역학적 모델링과 XRD분석을 통해 자로사이트(jarosite, $KFe_3(SO_4)_2(OH)_6)$와 석고(gypsum, $CaSO_4{\cdot}2H_2O$)가 동정되었다. 포화대에서는 중성의 pH 값(7.25~8.10)으로 인해 비포화대에 비해 금속이온 함량이 줄어들었으나, 심도가 증가함에 따라 pe 값의 감소(7.40$leftrightarro}$3.40)로 산화-환원에 민감한 Fe와 Mn의 용존이온 함량이 다소 증가하였다. 열역학적 모델링과 XRD(X-ray diffraction)분석으로 정성된 능망간석(rhodochrosite, $MnCO_3$)의 존재는 Mn산화물의 환원작용을 지시해 준다. 산화-환원 변위에 비해 pH가 금속화합물의 이온화 작용에 더 많은 영향을 미치지만, 포화대에서는 pe 값의 감소로 Fe와 Mn의 용존 이온의 증가와 An 사이의 상관관계로 대변된다. 따라서, Fe와 Mn수산화물의 재용해로 인해 동시에 침전된 중금속의 기동에 영향을 미치고 있음을 알 수 있다.
광촉매 활용 기술은 수질 및 대기 중의 난분해성 오염 물질 처리 등의 환경 분야에서부터 항균 및 초친수성 기능을 활용한 소재 분야, 그리고 태양광을 이용한 물분해 수소 제조 및 이산화탄소의 전환 등의 인공 광합성 연구 분야까지 그 응용분야가 대단히 넓은 기술이다. 본 강연에서는 이러한 광촉매의 반응 원리와 대표적인 응용분야인 환경 정화 분야 및 에너지 분야에서의 광촉매 기술의 활용, 그리고 현재 광촉매 관련 연구 분야의 주요 관심사 및 미래 성장을 위한 과제 등을 포괄적으로 다루고자 한다. 광촉매 반응은 반도체의 따간격 에너지 흡수에 따라 전자와 정공(+전하를 가진 전자와 같은 거동을 하는 입자)가 발생한 뒤에 일어나는 계면에서의 전자전달 반응을 기초한다. 발생한 정공과 전자는 각각 산화와 환원 반응을 유발하며 이러한 산화, 환원반응을 통해 다양한 분야로의 응용이 가능하다. 환경 정화 분야의 경우, 정공이 물 혹은 공기 속에 존재하는 수분과 반응하여 생성되는 OH 라디칼 ($OH{\cdot}$)의 강력한 산화력을 주로 이용하게 된다. OH 라디칼에 의한 다양한 난분해성 유기물질의 산화분해 반응을 활용하여 고도처리공정이 가능하게 되며, 수계 난분해성 유기오염물질의 제거뿐만 아니라 대기 중에 존재하는 VOCs, 악취물질 등의 분해도 가능하며, 아울러 바이러스나 박테리아와 같은 세균을 제거할 수 있는 것으로 알려져 있다. 한편, 물 분해 수소제조 및 이산화탄소의 전환과 같은 에너지 분야 응용의 경우, 전도대의 전자를 활용한 환원반응에 기초한다. 앞서 언급한 다양한 응용분야에서 활용될 수 있는 광촉매의 종류 또한 매우 다양하며, 이사화티탄(TiO2)는 대표적인 고효율 상용 광촉매이다. 아울러, 원하는 응용 분야에서의 광활성이 높은 새로운 광촉매의 제조 및 평가가 꾸준히 진행되고 있으며, 그 가운데 태양광의 가장 많은 영역을 차지하고 있는 가시광 활성을 갖는 광촉매 개발에 관한 연구가 활발히 수행되고 있다. 이에, 현재까지 개발된 다양한 가시광 광촉매 시스템에 대한 소개 및 각 광촉매 응용분야에서 최근 새롭게 대두되고 있는 이슈들에 대하여 중점적으로 고찰하고자 한다.
화학 영양성으로 배양한 Rps. gelatinosa 에서 2회의 시토크롬 c 친화성 크로마토그래피와 DEAE-Sephacel 이온 교환 크로마토그래피 등 3 단계의 크로마토그래피를 수행하여 시토로콤 c 산화효소를 정제하였다. 정제된 시토크롬 c 산화효소는 Sephacryl S-300 에 의한 분자걍이 약 110,000 Da 이고 SDS-gel 전기영동에 의한 분자량이 약 52.000 Da 으로써 이량체일 것으로 보인다. 전제된 시토크롬 c 산화효소는 온도데 매우 불안정하고 말 심장 시토크롬 c 를 기질로 사용했을때 Km 값은 $20\mu$M, Vmax 값은 44unit/mg prot. 이며 pH 6.4 의 효소방응 최적 pH 와 25.deg.C 의 최적 온도를 보였다. 환원된 시토크롬 c 산화효소는 554, 523, 421 nm 에서 .alpha., .betha. soret 흡수대를 보였고 chromatophore 에서와 마찬가지로 KCN 과 $NaN_{3}$ 에 의해서는 효소 활성도가 저해를 받았지만 CO 와 antimycin A, myxothiazol 에 의해서는 효소 활성도가 저해를 받지 않았다. 빛을 에너지원으로 배양하거나 또는 화학영양성으로 배양하든지 모두 시토크롬 c-551 이 생성되었고 환원된 시토크롬 c-551 은 시토크롬 c 산화효소에 의해 산화되었다. 시토크롬 c-551 을 기질고 이용하였을 때 시토크롬 c 산화효소의 Km 값은 $26\mu$M 이었고 Vmax 값은 31.unit./mg prot. 로써 말심장의 시토크롬 c 를 기질로 이용할때 보다 오히려 낮았다. 이와 같은 결과로 보아 화학 영양성은 배양한 Rhodopseudomonas gelatinosa 에서 호흡에 의한 전자전달은 시토크롬 c-551 이 시토크롬 $bc_{1}$ 복합체로 부터 전자를 받아 b-형 시토크롬 c 산화효소에 전자를 전달해 주고 최정적으로 산소를 환원시킬 것으로 생각된다.
한국서해 경기만 남부 반월조간대 퇴적층에서 망간과구리의 함량특성을 밝히기 위 하여 총 3개의 주상시료를 채취하여 퇴적물의 입자와 유기탄소(organic carbon)함량을 일차 적으로 분석하였고 이에 따른 중요 시료에 대하여 망간과 구리의 함량을 분석하였다. 이러 한 분석결과는 연구지역의 망간함량이 연근해역 퇴적물의 망간함량에 비해 낮고 구리함량은 상대적으로 높다. 연구지역 내에서도 환원환경인 중부와 하부조간대에서 망간함량이 낮고 구리의 함량이 높게 나타났다. 이와같이 반월조간대 퇴적물의 망간 함량이 낮은 이유는 환 원환경에 공급괸 망간 산화물이 수 mm 깊이의 퇴적층에서 용해되고 그결과 생성된 용존 망간이 퇴적층과 해수와의 경계면(interface)으로 이동 제거 되었기 때문이다. 그러나 구리- 유기물 결합체는 퇴적물내에서 분해되고 그결과 생성된 용존구리는 황화물로 재 침전 되기 때문에 높은 함량을 나타내는 것으로 해석된다, 이와같은 결과는 반월 조간대 퇴적층의 초 기속작용의 영향을 받는 것으로 사료된다.
크롬은 환경 중에서 산화 환원 반응을 일으키며, 0가, 3가 및 6가 크롬 등 다양한 형태로 존재한다. 이 중 6가 크롬은 발암물질로 알려져 있기 때문에, 6가 크롬 종의 산화 환원 상태를 고려하는 것은 매우 중요하다. 6가 크롬은 3가 크롬 상태로 환원될 수 있지만 작업장환경 내에서 이에 대한 구체적인 정보는 미흡하다. 본 연구는 다양한 조건 하에서 시간에 따른 6가 크롬 환원양상을 파악하기 위해 전기도금 조를 설치하여 파일럿 연구를 실시하였다. 연구 결과, 6가 크롬이 미스트 형태로 방출된 이후 시간이 경과함에 따라 환원이 발생한다는 증거를 발견할 수 있었다. 미스트 방출 직후 6가 크롬 대 총 크롬의 퍼센트 비율(95% 신뢰구간)은 거의 100%(99.1~102.3%)에 달했으나, 1시간 경과 후 87.4%(84.8~89.9%)로, 2시간 경과 후엔 81%(78.3~83.5%)까지 환원됐다. PVC 여과지에 채취된 6가 크롬의 경우 시료채취 이후 시간이 경과함에 따라 환원이 진행됐다. 시료채취 후 2시간이 경과한 후 6가 크롬은 90.8%(88.2~93.3%)까지 환원되었으며, 또한 공기 중에 보관한 시료에서 6가 크롬의 환원이 가장 많이 진행되었다. 이에 따라, 6가 크롬 공기시료 보관 시 환원방지를 위한 각별한 주의가 요구된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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