최근 산화물 반도체와 나노소자 대한 관심이 날로 높아지고 있는 가운데 산화아연(ZnO) 나노구조를 이용한 나노소자 제작이 많이 연구되고 있다. 산화아연은 c축으로 우선 배향성을 가지는 우르짜이트 구조로써, 나노선 성장이 다른 산화물에 비해 용이하고 그 물리적, 화학적 특성이 안정 무수하다. 이러한 산화아연 나노선 제작법 가운데, 유기금속화학기상증착법은 다른 성장법에 비해 결정학적 광학적 특성이 우수하고 성장속도가 빨라 고품질 나노선 성장에 용이한 장비로 각광받고 있다. 하지만 bottom-up 공정을 기반으로 한 나노소자제작에서 몇 가지 문제점을 가지고 있다. 1) 수직형 대면적 성장, 2) 나노선 밀도 조절의 어려움, 3) 기판과의 계면층에 자발적으로 생성되는 계면층의 제거, 4) 고온성장시 precursor의 증발 문제 등이 그것이다. 본인은 이러한 문제점을 해결하기 위해 산화아연 나노구조 성장 시, 마그네슘(Mg)을 도입하여, 각 원소의 함량 분포 정도에 따라 기판 표면에 30nm 두께 미만의 상분리층(단결정+비정질층)을 자발적으로 형성시켰다. 성장이 진행됨에 따라, 아연이 rich한 단결정 층에서는 나노선이 선택적으로 성장하게 하였고, 마그네슘이 rich한 비정질 층에서는 성장이 이루어지지 않게 하였다. 따라서 산화아연이 증발되는 온도영역에서 10nm 이하 직경을 가지는 나노선을 자발적으로 계면층 없이 수직 성장하였다. 또한, 표면의 단결정, 비정질의 사이즈를 Mg 함량으로 적절히 조절한 결과, 산화아연계 나노월 구조성장이 가능하였다.
최근 산화아연이나 산화주석을 기반으로 한 산화물 박막 트랜지스터의 연구가 활발히 진행되고 있다. 2004년 일본의 Hosono 교수 그룹에서 비정질 InGaZnO (IGZO) 박막을 이용한 TFT소자 제작을 발표하고 우수한 특성을 확인한 후 산화물 TFT 소자기술에 대한 전 세계적인 연구개발의 계기가 마련 되었다. 그러나 다성분계 화합물 산화물 반도체의 경우 복잡한 성분 조합과 조절이 어렵고, 공정의 제약으로 인해 상용화에 어려움을 겪고 있다. 산화아연의 경우 증착공정중 쉽게 결정화가 이뤄져 대면적화가 어렵고, 결정립계에 의한 이동도 저하, DC 신뢰성 저하가 발생한다. 이에 비해 산화 티타늄의 경우 증착과정후 열처리를 통해서 비정질상과 결정립상을 조절할 수 있다. 하지만, 현재까지 발표된 산화 티타늄 기반의 박막 트랜지스터의 경우 내부 캐리어의 조절이 상대적으로 어려운 단점이 있었다. 본 연구에서는 산화 티타늄기반의 박막 트랜지스터를 제작하고 공정중 산소 분압을 조절하여 소자 특성을 개선시키고 동작모드를 조절하는 연구를 진행하였다. Bottom gate 형식의 $TiO_2$ TFT를 제작하였고 전이 특성을 살펴본 결과 산소분압이 증가할수록 이동도는 감소하는 경향이 나타났다. 또한, 산소분압을 조절하여 박막 내부의 캐리어를 조절할 수 있는 가능성을 보였다.
최근 산화아연이나 산화주석을 기반으로 한 산화물 박막 트랜지스터의 연구가 활발히 진행중이다. 2004년 Hosono 그룹에서 비정질 InGaZnO (IGZO) 박막을 이용한 TFT소자 제작을 보고하고 우수한 특성을 확인 후 산화물 TFT 소자기술에 대한 전 세계적인 연구개발의 발판이 마련되었다. 그러나 다성분계 화합물로 이루어진 산화물 반도체의 경우 복잡한 성분 조합과 조절이 어렵고, 장비의 제약으로 상용화에 어려움을 겪고 있다. 산화아연의 경우 증착시 쉽게 결정화가 이루어져 대면적 균일성을 확보하기 어렵고, 결정립계에 의한 이동도 저하, DC 신뢰성 저하의 문제가 발생한다. 이에 비해 산화주석의 경우 증착공정에 따라 비정질상과 결정립상을 조절할 수 있다. 하지만, 현재까지 발표된 산화주석 기반의 박막 트랜지스터는 내부 캐리어의 조절이 상대적으로 어려운 단점이 보고되었다. 본 연구에서는 산화 주석기반의 박막 트랜지스터를 제작하고 이에 Zr이온을 도핑하여 소자 특성을 개선시키고 동작모드를 조절하는 연구를 진행하였다. Bottom gate 형식의 ZrSnO TFT를 제작하였고 전이 특성을 살펴본 결과 Zr의 함량이 늘어날수록 이동도는 감소하는 경향이 나타났다. 또한 Zr의 미량 함량에도 불구하고 산소결핍에 의한 캐리어 생성을 억제하여, 소자 특성을 공정조건에 따라 조절할 수 있는 가능성을 확인 했다.
Au 촉매를 코팅한 사파이어 기판 상에서 산화아연과 흑연 분말을 혼합한 분말재료를 이용하여 VLS (vapor-liquid-solid) 법으로 산화아연 반도체 나노선을 합성하였다. 제조된 산화아연 나노선은 380 nm에서 근 자외선 영역의 NBE (near-band edge) 발광과 600 nm 부근의 가시광선 영역에서 넓게 퍼져 발광하는 상대적으로 강한 DL (deep level) 발광이 확인되었다($I_{NBE}/I_{DL}$ <1). 산화아연 나노선을 효율적인 단일 파장 자외선 발광체에 적용될 수 있도록 NBE 발광을 극대화함과 동시에 DL 발광을 억제시키기 위하여 본 실험에서는 합성된 산화아연 나노선에 수소 플라즈마 처리를 하였다. 플라즈마 처리시간이 길어짐에 따라(120초 이상) 발광특성의 향상정도는 점차로 감소하였지만, 수소 플라즈마 처리를 통해 나노선 내부에 존재하는 불순물 제어 등으로 다소 짧은 시간의 플라즈마 처리로(90초 이내) DL발광대비 NBE발광의 세기가 약 4배로 향상됨을 확인 하였다($I_{NBE}/I_{DL}$ ~4).
최근 박막형 LED 및 박막형 태양전지등의 기존 마이크로 소자들의 효율향상을 위한 개선으로 나노구조를 이용한 나노소자 제작이 관심을 받고 있다. 이는 가능성으로만 여겨져왔던 나노기술이 기존 박막형 소자에서 포화된 효율상향 접근방식의 한계에 따른 것으로 생각되며, 나아가 나노기술로 제작된 나노소자가 우리 생활을 채우게 될 날이 얼마남지 않은 것을 의미한다. 특히, 디스플레이 소자에서의 나노기술은 더욱 더 중요시 되고 있다. 그로 인해 투명성과 우수한 광전기적 특성을 지닌 산화물 반도체와 그 나노구조 대한 관심이 날로 높아지고 있으며, 그 가운데 산화아연계(ZnO, MgZnO등) 나노구조를 이용한 나노소자 제작이 많이 연구되고 있다. 산화아연은 c축으로 우선 배향성을 가지는 우르짜이트 구조로써, 나노선 성장이 다른 산화물에 비해 용이하고 그 물리적, 화학적 특성이 안정 우수하다. 이러한 산화아연 나노선 제작법 가운데, 유기금속화학기상증착법은 다른 성장법에 비해 결정학적 광학적 특성이 우수하고 성장속도가 빨라 고품질 나노선 성장에 용이한 장비로 각광받고 있다. 하지만 bottom-up 공정을 기반으로 한 나노소자제작에서 몇 가지 문제점을 가지고 있다. 1) 수직형 대면적 성장, 2) 나노선 밀도 조절의 어려움, 3) 기판과의 계면층에 자발적으로 생성되는 계면층의 제거, 4) 고온성장시 precursor의 증발 문제 등이 그것이다. 이러한 문제점을 해결하기 위해 산화아연 나노구조 성장 시, 마그네슘(Mg)을 도입하여, 각 원소의 조성 차이에 따라 기판 표면에 30nm 두께 미만의 상분리층(단결정+비정질층)을 자발적으로 형성시켰다. 성장이 진행됨에 따라, 아연이 rich한 단결정 층에서는 나노선이 선택적으로 성장하게 하였고, 마그네슘이 rich한 비정질 층에서는 성장이 이루어지지 않게 하였다. 따라서 산화아연이 증발되는 온도영역에서 10nm 이하 직경을 가지는 나노선을 자발적으로 계면층 없이 수직 성장하였다. 또한, 표면의 단결정, 비정질의 사이즈를 Mg 유량으로 적절히 조절한 결과, 산화아연계 나노월 구조성장이 가능하였다.
산화아연 나노입자(ZnO nanoparticles, ZnO NPs)는 반도체, 태양전지, 바이오센서 및 화장품 (자외선 차단제) 등에 주로 쓰이며 해마다 사용량이 증가하여 환경에 노출될 가능성이 높아졌다. 이에 본 연구에서는 수환경과 토양환경 내 산화아연 나노입자의 거동 및 수경재배 방식으로 식물에 미치는 영향을 평가하였다. 수환경 조건 pH 7 이상 (pH =7-10)에서는 산화아연 나노입자의 입자크기가 증가하였고, 용해된 아연이 감소하는 것을 확인하였다. 또한 산화아연 나노입자는 토양 내에서 2.5cm 까지 이동하여, 하부로의 이동이 매우 미비함을 확인하였다. 한편, 산화아연 나노입자를 식물에 노출시킬 경우 총무게가 감소하였고, 뿌리 및 줄기의 길이에는 영향을 주지 않았다. 또한 뿌리 표면에 흡착하거나 세포내로 이동한 산화아연 나노입자를 관찰할 수 있었으며, 줄기로의 이동은 미비함을 확인하였다. 이러한 결과는 식물의 뿌리 및 줄기로 이동하여 세포벽을 파괴하는 아연 이온과는 달리, 산화아연 나노입자는 식물 뿌리에 흡착하여 체내로 영양분이 공급되는 것을 방해함으로써 식물 성장에 영향을 주는 것을 의미한다. 따라서 산화아연 나노입자가 환경 중에 노출될 경우 수환경에서는 입자크기가 증가하여 침전 현상이 일어나고, 식물 뿌리에 흡착하여 식물 성장에 영향을 미치는 것으로 판단된다.
산화아연 (ZnO)으로 대표되는 산화물반도체는 최근 다양한 비정질 산화물반도체들이 개발되고 있고 높은 이동도와 저온공정 등의 장점으로, 실리콘 기반 박막소자 (비정질-Si, 또는 다결정-Si(LTPS) 트랜지스터)를 대체할 차세대 박막 트랜지스터 (Thin-Film Transistor)의 핵심소재로 관심을 모으고 있다. 또한, 산화물 반도체는 근본적으로 투명하므로, 투명 전극 및 투명 기판재료와 함께 투명 디스플레이도 구현시킬 수 있을 것이다. 그렇지만, 핵심 전자소재로서 향후 디스플레이 및 디바이스에 성공적으로 적용되기 위해서는 소자의 특성 뿐만아니라, 전기적 신뢰성(reliability)을 강화시킬 필요가 있다. 본 발표에서는 In-Ga-Zn-oxide (IGZO), Zn-Sn-oxide (ZTO), Zn-In-Sn-oxide (ZITO) 및 도핑원소를 첨가한 소재에 이르기까지 다양한 산화물 반도체 소재 기술과 소자의 신뢰성 향상을 위한 기술 등을 소개할 것이다.
기존에 디스플레이 적용을 위한 TFT의 채널 영역에 널리 이용되고 있는 산화물 반도체의 밴드갭은 약 3.3eV이다. 현재 밴드갭을 증가시키기 위한 연구가 널리 진행 중이며, Mg등의 도핑을 통해 증가시키는 방법이 있다. 기본 sputtering 공정을 이용한 Eg 증가에 대한 연구가 없지만, 이번 연구에서는 가스비, 파워 등의 기본 공정 가변을 통하여 밴드갭 증가와 이를 이용한 광학적 및 전기적 특성을 비교 분석하였다.
본 연구에서는 반도체식 가스센서 재료로서 활용 가능한 ZnO 박막을 Continuous Flow Reaction(CFR) 방법으로 실리콘 기판 위에 성장시켰다. 또한 전구물질로 사용한 zinc acetate의 농도에 따른 산화아연 박막의 성장특성과 이들의 전기적 특성이 조사되었다. 산화아연 박막 제조는 0.005~0.02 M의 zinc acetate 농도에서 수행되었다. 산화아연 박막을 구성하고 있는 ZnO의 입자크기는 농도가 증가할수록 증가되었으며, 박막의 두께도 함께 증가되었다. CFR 법에 의한 산화아연 박막의 성장속도는 전구물질의 농도에 비례적으로 의존되는 것을 확인하였으며, 균일한 박막을 제조하기 위한 전구물질의 최적 농도는 0.01 M이였다. 한편, 전구물질의 농도를 달리하여 제조된 산화아연 박막의 전압에 대한 전류를 I-V 측정기로 측정한 결과, 박막의 두께가 증가될수록 높은 전류가 흘렀다. 그러므로 산화아연 박막의 전류를 전구물질의 농도변화로 조절할 수 있다. 또한 산화아연 박막을 $300^{\circ}C$에서 5 min 동안 $500ppmv\;H_2S$에 노출시킨 결과, 전압에 대한 전류값이 낮아졌다. 이와 같이 산화아연의 전기적 특성은 가스센서로 응용할 수 있는 가능성을 확인시켜 주는 결과라 할 수 있다.
최근 아연산화물과 같은 무기산화물 박막 트랜지스터를 디스플레이의 구동 소자, RFID, 스마트 창으로 활용하기 위한 연구가 많이 이루어지고 있다. 특히, 산화아연 박막 트랜지스터는 기존의 비정질 실리콘이나 저온 제작된 다결정 실리콘을 active layer로 사용해 제작된 소자에 비하여 AMOLED나 AMLCD를 구동하기 충분한 전자 이동도, 환경적으로 안정한 특성을 보이고 비교적 저렴한 가격으로 제작 가능하며 넓은 밴드갭으로 인하여 가시광선 영역에서 투명한 특성을 보인다. 본 연구에서는 Zinc acetate dehydrate를 전구체로 사용하고 ethanolamine 을 솔 안정화제로 사용하여 간단하고 경제적인 솔-젤 방법을 통하여 Zinc Oixde (ZnO)를 active layer로 사용한 박막 트랜지스터를 제작하였다. ZnO 박막 트랜지스터는 전구체 용액을 기판 위에 스핀 코팅한 후 열처리 과정을 통하여 제작되었고 제작된 ZnO 박막 트랜지스터는 가시광선 영역에서 높은 투과도 (>90%) 를 보였다. 산화 아연 박막 트랜지스터의 특성을 향상 시키기 위하여 전구체 용액의 농도 조절, ZnO 박막의 두께 조절, 열처리 온도의 조절 등과 같은 연구를 수행하였다. 여러 공정 조건의 변화를 통하여 최적화된 ZnO 박막 트랜지스터는 전하 이동도가 9.4 cm^2/Vs, sub-threshold slope이 3.3 V/dec 그리고 on-to-off current ratio가 5.5${\times}$10^5로 디스플레이 소자를 구동하기 충분한 특성을 보였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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