넓은 밴드갭을 가지고 있어 가시광에서 투명하며 높은 이동도를 가진 산화물 반도체는 기존의 Si 기반 TFT 소자를 대체할 차세대 디스플레이의 핵심 소재기술로 관심이 높아지고 있다. 그러나 대표적인 산화물 반도체인 In-Ga-Zn-O (IGZO)에 포함된 인듐의 수요 증가에 따른 가격 급등 문제로 이를 대체할 수 있는 새로운 산화물 반도체 재료에 대한 연구의 필요성이 대두되고 있다. 이에 비교적 저가의 물질로 구성된 Zn-Sn-O계 산화물 소재에 대한 연구가 진행된 바 있으나, 높은 수준의 캐리어 농도를 가지고 있어 TFT 채널용 반도체소재로 적용되기 위해서는 이를 $10^{17}\;cm^{-3}$ 이하로 조절할 수 있는 기술개발이 요구된다. 본 연구는 마그네트론 스퍼터링법을 이용하여 증착된 Ga-Zn-Sn-O (GZTO) 박막의 갈륨 첨가에 따른 특성변화를 조사하였다. GZO ($Ga_2O_3$ 5wt%)와 $SnO_2$ 타켓의 인가 파워를 고정한 상태에서 $Ga_2O_3$ 타켓의 인가 파워를 0~100W로 조절하여 박막 내 Ga 함량을 증가시켰다. 제조된 모든 GZTO 박막은 Ga함량에 관계없이 비정질 구조를 가지며 가시광 영역에서 약 78%의 우수한 투과율을 나타낸다. Ga 함량에 따라 박막의 구조적, 광학적 특성은 크게 변하지 않지만 전기적 특성은 뚜렷한 변화를 나타냈다. $Ga_2O_3$ 파워가 증가할수록 박막 내 캐리어 농도와 이동도의 감소로 비저항이 크게 증가하는데 특히 캐리어 농도는 $Ga_2O_3$ 파워가 0에서 100W로 증가할 때 $2{\times}10^{18}$에서 $8{\times}10^{14}\;cm^{-3}$으로 감소하였다. 이는 Ga-O의 화학적 결합 에너지가 다른 원소들(Zn 또는 In)에 비해 커서 박막 내 산소공공의 감소가 야기되었기 때문이다. 이러한 전기물성의 변화를 이해하기 위해 XPS 분석을 수행하였다. 제조된 GZTO 박막은 $Ga_2O_3$ 파워가 증가함에 따라 O 1s peak에서 산소공공과 관련된 530.8 eV peak의 intensity가 감소한다. 따라서 Ga을 첨가에 따른 캐리어 농도의 감소는 산소공공의 발생억제로 기인한 것으로 판단되며, 본 연구결과는 ZTO계 비정질 산화물 반도체의 활용가능성을 제시하였다.
ZnO는 상온에서 3.36 eV의 wide band gap과 60 meV의 큰 엑시톤 결합 에너지를 가지며, GaN(28 meV)와 ZnSe(19 meV)와 같은 wide band gap 재료와 비교해서 가장 우수한 exciton emission을 가진다. 이러한 특성 때문에 UV 레이저 및 LED와 같은 광학소자로서 그 응용의 잠재성이 높다. 박막의 우수한 광학적 특성과 결정성을 개선하기 위해 다양한 공정조건(RF 파워, 공정압력, 산소분압, 온도)에서 마그네트론 스퍼터링을 이웅하여 Si 기판상에 ZnO 박막을 성장 하였다. 또한, 저온 self-buffer를 이용하여 박막의 광학적 특성과 결정성을 더욱 개선 할 수 있었다. RF 파워와 공정압력은 박막의 PL(phothluminescehce) 특성이나 결정성에는 큰 영향을 주지 않았고 산소분압은 PL intensity의 변화를 가져왔으며, 온도는 결정성에 큰 영향을 주었다. 산소 분압이 증가 할수록 비화학량론적(산소 공공, 침입형 아연) 결함으로 인한 visiable 영 역의 peak 의 강도가 감소하는 것을 관찰하였다. 온도가 증가할수록 박막의 결정성에 나쁜 영향을 주었는데 저온 self-buffer를 도입하므로써 ZnO 박막의 결정성과 PL특성을 함께 개선하였다.
InGaZnO 박막트랜지스터(TFT)는 기존의 널리 사용되던 비정질 실리콘보다 높은 전하이동도와 Ion/off, 우수한 균일성과 신뢰성의 장점으로 최근 AMOLED양산에 적용되기 시작 하였다. 그러나 60인치 이상의 대면적 디스플레이와 초고해상도의 성능을 동시에 만족하기 위해 10 cm2/Vs정도의 전하이동도를 가지는 InGaZnO로는 한계가 있어 30 cm2/Vs 이상의 전하이동도를 가지는 물질의 연구가 필요하다. 연구에서는 높은 전하이동도를 만족하기 위해 InO2를, 우수한 신뢰성을 가지는 SnO2를 포함하는 InZnSnO로 실험을 진행하였다. 스퍼터링 시스템에서 ITO 타겟과 ZTO 타겟을 사용하여 동시증착법으로 채널을 증착하였고, 산소 분압 변화시에 IZTO TFT 소자 특성의 의존성을 평가하였다. Ar : O2=10 : 0 일 때와 Ar : O2=7 : 3 일 때의 이동도가 각각 12.6cm2/Vs, 19.7cm2/Vs로 산소 비율이 증가함에 따라 전하이동도가 증가하였다. 기존 IGZO 산화물 반도체에서는 산소 비율이 증가하면 산소공공(VO) 농도감소로 인해 전하이동도가 감소한다. 이는 전하농도가 증가하면 전하이동도가 증가하는 percolation 전도기구로 이해할 수 있다. 그러나 본 IZTO 물질에서는 산소비율 증가에 따라 오히려 전하이동도가 증가하였는데, 이는 IZTO 반도체에 함유된 Sn 이온의 가전자상태가 +2/+4가의 상대적 비율이 산소농도에 따라 의존하기 때문인 것으로 분석되었다.
Thin-film transistors (TFTs)의 채널층으로 널리 쓰이는 indium-gallium-zinc oxide (IGZO)는 높은 전자 이동도(약 10 cm2/Vs)를 나타내며 유기 발광 다이오드디스플레이(OLED)와 대면적 액정 디스플레이(LCD)에 필수적으로 사용되고 있다. 하지만, 이러한 재료는 우수한 TFT의 채널층의 특성을 가지는 반면, ZnO 기반 재료이기 때문에 소자 구동에서의 안정성은 가장 큰 문제로 남아있다. 따라서 최근, IGZO layer의 특성을 향상시키기 위한 연구가 다양한 방법으로 시도되고 있다. IGZO의 조성비를 조절하여 전기적 특성을 최적화거나 IGZO layer의 조성 중 Ga을 다른 금속 메탈로 대체하는 연구도 이루어지고 있다. 그러나 IGZO에 미량의 도펀트를 첨가하여 박막 특성 변화를 관찰한 연구는 거의 진행되지 않고 있다. 산화물 TFTs의 전기적 특성과 안정성은 산소 함량에 영향을 많이 받는 것으로 알려져 있으며, 더욱이 TFT 채널층으로 쓰이는 IGZO 박막의 고유한 산소 공공은 디바이스 작동 중 열적으로 활성화 되어 이온화 상태가 될 때 소자의 안정성을 저하시키는 것이 문제점으로 지적되고 있다. 그러므로 본 연구에서는 낮은 전기 음성도(1.22)와 표준전극전위(-2.372 V)를 가지며 산소와의 높은 본드 엔탈피 값(719.6 kJ/mol)을 가짐으로써 산소 공공생성을 억제할 것으로 기대되는 yttrium을 IGZO의 도펀트로 도입하였다. 따라서 본 연구에서는 Y-IGZO의 박막 특성 변화를 관찰하고자 한다. 본 연구에서는 magnetron co-sputtering법으로 IGZO 타깃(DC)과 Y2O3 타깃(RF)를 이용하여 기판 가열 없이 동시 방전을 이용해 non-alkali glass 기판 위에 증착 하였다. IGZO 타깃은 DC power 110 W으로 고정하였으며 Y2O3 타깃에는 RF Power를 50 W에서 110 W까지 증가시키면서 Y 도핑량을 조절하였다. Working pressure는 고 순도 Ar을 20 sccm 주입하여 0.7 Pa로 고정하였다. 모든 실험은 $50{\times}50mm$ 기판 위에 총 두께 $50nm{\pm}2$ 박막을 증착 하였으며, 그 함량에 따른 전기적 특성 및 광학적 특성을 살펴보았다. 또한, IGZO 박막 제조 시 박막의 안정화를 위해 열처리과정은 필수적이다. 하지만 본 연구에서는 열처리를 진행하지 않고 Y-IGZO의 안정성 개선 여부를 보기 위하여 20일 동안 상온에서 방치하여 그 전기적 특성변화를 관찰하였다. 나아가 Y-IGZO 채널 층을 갖는 TFT 소자를 제조하여 소자 구동 특성을 관찰 하였다. Y2O3 타깃에 가해지는 RF Power가 70 W 일 때 Y-IGZO박막은 IGZO박막과 비교하여 상대적으로 캐리어 밀도는 낮은 반면 이동도는 높은 최적 특성을 얻을 수 있었다. 상온방치 결과 Y-IGZO박막은 IGZO박막에 비해 전기적 특성 변화 폭이 적었으며 이것은 Y 도펀트에 의한 안정성 개선의 결과로 예상된다. 투과도는 Y 도핑에 의하여 약 1.6 % 정도 상승하였으며 밴드 갭 내에서 결함 준위로 작용하는 산소공공의 억제로 인한 결과로 판단된다.
(La,Sr)MnO$_3$(LSM)-YSZ 복합체 양극에 있어서 소결온도 및 전극두께와 cathodic potential이 전극 특성에 미치는 영향을 고찰하였다. 양극의 소결은 삼상계면의 양을 결정하는 중요한 변수로 LSM 단미 양극과 YSZ가 40 wt% 포함된 LSM-YSZ 복합체 양극 모두 120$0^{\circ}C$에 소결했을 때 가장 낮은 분극저항을 나타내었다. 또한 양극 후막의 두께가 얇아지면 양극의 in-plane 저항이 증가하여 ohmic 저항이 증가하였는데, LSM-YSZ 복합체 양극의 경우 약 30$mu extrm{m}$ 정도의 전극두께가 가장 효과적인 전극 특성을 나타내었다. 한편, LSM-YSZ 복합체 양극에 -0.5 V의 cathodic potential을 인가함에 따라 양극에서 일어나는 산소환원반응의 활성이 증가하였는데, 1가 산소이온의 표면확산반응의 분극저항은 감소하였으나, 고주파수 영역에서 나타나는 산소이온전달반응의 저항은 거의 변화하지 않았다. 이것은 Mn의 환원에 의한 양극표면에 생성된 산소공공에 기인한다.
본 연구에서는 radio frequency (RF)-스퍼터링을 이용하여 SiC 기판 위에 Ga2O3 박막을 증착하여 Metal-Semiconductor-Metal (MSM) UV photodetector (PD)를 제작하였고, 산소 후열처리에 따른 PD 성능을 연구하였다. 산소 후열처리된 Ga2O3 박막은 외부 광에 대한 전류의 상당한 증가와 시간 의존성 on/off 광 응답 특성에서 측정된 감소시간이 1.21, 1.12 s로 후열처리를 하지 않은 박막의 감소시간인 1.34, 3.01 s 보다 더 빠른 반응을 보여주었다. 이러한 특성은 산소 후열처리 후의 산소 공공 및 결함 분포 변화에 기인한다. 우리의 연구 결과는 산소 후열처리가 PD 성능 향상에 영향을 미칠 수 있다는 것을 확인하였다.
과잉의 CaO와 $TiO_2$를 각각 포함한 $CaTiO_3$의 결함구조를 평형상태의 전기전도도를 $85O^{\circ}C$와 $1050^{\circ}C$사이에서 산소분압의 함수로 측정하여 연구하였다. 과잉의 CaO는 A site와 B site에 나누어져서 용해되어 $Ca_{Ti}$"와 Vo", 결함을 생성하였으며, 과잉의 $TiO_2$는 $V_{Ca}$"과 Vo"을 생성했다. 평형상태의 전기전도도는 CaO 용해도 5000ppm과 $TiO_2$ 용해도 2000ppm을 각각 나타냈다. 과잉의 양이온에 의하여 생성된 산소공공은 이온전도를 하여 넓은 영역의 산소 분압에 무관한 전도도 최소값을 보였으며, 반대로 대전된 음이온 결함과 결함쌍은 관찰되지 않았다.온 결함과 결함쌍은 관찰되지 않았다.
Zn 기반 산화물 반도체는 기존의 비정질 Si에 비해 저온공정에도 불구하고 높은 이동도, 투명하다는 장점으로 인해 차세대 디스플레이용 백플레인 소자로 주목받고 있다. 산화물 트랜지스터는 우수한 소자특성을 보여주고 있지만, 온도, 빛, 그리고 게이트 바이어스 스트레스에 의한 문턱전압의 불안정성이 문제의 문제를 해결해야한다. 산화물 반도체의 문턱전압의 불안정성은 유전체와 채널층의 계면 혹은 채널에서의 charge trap, photo-generated carrier, ads-/desorption of molecular 등의 원인으로 보고되고 있어, 고신뢰성의 산화물 채널층을 성장하기 위한 노력이 이루어지고 있다. 최근, 산화물 트랜지스터의 다양한 조건에서의 문턱전압의 불안정성을 해결하기 위해 산화물의 주된 결함으로 일컬어지고 있는 산소결핍을 억제하기 위해 성장공정의 제어 그리고, 산소와의 높은 binding energy를 같은 Al, Hf, Si 등과 같은 원소를 첨가하여 향상된 소자의 특성이 보고되고 있지만, 줄어든 산소공공으로 인해 이동도가 저하되는 문제점이 야기되고 있다. 이러한 문제점을 해결하기 위해, 최근에는 Buried layer의 삽입 혹은 bi-channel 등과 같은 방안들이 제안되고 있다. 본 연구는 atomic layer deposition을 이용하여 AZO bureid layer가 적용된 ZnO 트랜지스터의 특성과 안정성에 대한 연구를 하였다. 다결정 ZnO 채널은 유전체와의 계면에 많은 interface trap density로 인해 positive gate bias stress에 의한 문턱전압의 불안정성을 보였지만, AZO층이 적용된 ZnO 트랜지스터는 줄어든 interface trap density로 인해 향산된 stability를 보였다.
청색 발광특성을 갖는 CaWO$_4$ 형광체를 rf 마그네트론 스퍼터링 방법으로 박막화를 시도하고,증착변수와 열처리 조건이 발광특성에 미치는 영향을 관찰하였다. 증착조건인 산소/아르곤 가스비, 기판온도에 따라서 박막의 구조적, 화학양론적 물성이 크게 영향을 받고 있었다. 후 열처리 공정에 의하여 발광특성의 향상을 얻을 수 있었다. 산소공공에 의한 청록색 영역의 발광도 관찰되었으며, 박막내의 산소결함이 제어되면서 청색 발광스펙트럼을 얻을 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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