금은광산의 광미에는 유비철석이 포함되어 있으며 이의 산화로 주변 지구화학적 환경에서 비소오염 양상이 주로 나타나고 있다. 풍화된 광미의 경우 황화광물의 산화과정으로 철 수산화물 및 수산화황산염이 풍부하게 생성되고 여기에 비소가 결합되어 있을 것으로 예상된다. 이 연구에서는 국내 일부 금은광산 지역의 풍화된 광미를 대상으로 SEW/EDS 분석과 연속추출분석을 실시하여 고상 비소의 광물학적, 화학적 특성을 파악하였다. 또한 pH/Eh 환경변화에 따른 고상 비소의 안정도와 용출 가능성을 평가하였다. 광미시료들은 총 황 몰농도와 비소 및 중금속원소들의 함량을 비교해 볼 때 풍화로 인해 황화광물의 산화가 많이 진행된 것으로 나타났다. XRD 분석에서 덕음, 동일, 다덕 광산 광미에서 철수산화황산염 광물로서 자로사이트가 나타났으며 비소의 총함량이 가장 높게 나타난(4.36%) 다덕광산 광미에서 결정질 비소 함유상으로 스코로다이트가 확인되었다. 이외 SEM/EDS 분석을 통해 보이단타이트와 유사한 조성을 가지는 상자 일부 Pb-비산염 형태도 구분되었으며 상대적으로 광미의 풍화정도가 낮은 삼광 및 구봉 지역에서는 유비철석이 인지되기도 하지만 광미내 비소는 주로 철수산화물 및 수산화황산염에 결합된 것으로 나타났다. 화학적 형태 분석에서도 동일, 다덕, 명봉 광산 광미에서 철수산화물과 공침전된 형태가 72∼99%로 나타났으며 삼광 및 구봉에서는 황화물 형태가 58%, 철수산화물 결합형태가 40% 내외로 나타나 이를 뒷받침한다. 광미에 대한 비소 용출실험에서 덕음 광미가 가장 낮은 pH(2.7)를 의이며 직접적인 철수산화황산염의 용해반응으로 비소가 용출되며 삼광 및 구봉에서는 알칼리성 환경(8.1-8.5)에서 탈착반응으로 상대적으로 많은 양의 비소가 용출될 수 있음을 보여주었다. 또한 산성환경에서 용존 비소의 +3가 비율이 높게 차지하여 환경적 영향이 크게 나타날 수 있다. 이와 같은 풍화 광미에 대해 환경복구 기법의 적용으로 인한 pH/Eh 환경의 변화와 미생물의 작용이 비소를 함유하는 상의 안정도에 영향을 줄 수 있으며 비소의 용출 정도는 증가할 수 있다.
철 (산수)산화물은 높은 반응성과 큰 비표면적 등의 특성을 갖는 이차광물로서 환경관련 산업이나 연구에서 무기 및 유기 오염물질들을 효과적으로 제거할 수 있는 수착제로 널리 활용되어 오고 있다. 이러한 철 (산수)산화물들 중에서 침철석(${\alpha}$-FeOOH)은 지중에서 가장 많이 분포하고 안정된 광물로 알려져 있다. 본 연구에서는 이러한 침철석을 이용하여 비소를 제거하는데 있어서 주요한 기작인 흡착반응에 대하여 알아보았다. 순수한 침철석을 얻기 위하여 실험실에서 합성하였으며, 침철석의 다양한 광물학적, 물리화학적 특성들을 분석하여 비소와의 흡착반응을 해석하는데 이용하였다. 그리고 비소의 화학종별 침철석에 대한 흡착특성을 비교하기 위하여 흡착 등온식을 얻기 위한 평형흡착실험, pH에 따른 흡착실험, 흡착반응속도 실험 등을 수행하였다. 합성된 침철석의 영전하점(point of zero charge, PZC)은 7.6으로 다른 철 (산수)산화물들에 비해서 상대적으로 약간 높은 값으로 측정되었다. 침철석의 비표면적은 $29.2\;m^2/g$으로 다른 철 (산수)산화물들에 비해 비교적 낮게 나타나서 흡착력이 다소 떨어질 것으로 예상되었다. 침철석에 대한 친화도는 3가 비소(아비산 이온)가 5가 비소(비산 이온)보다 훨씬 더 커서 동일한 pH 조건에서 3가 비소가 5가 비소보다 침철석에 많이 흡착되는 것으로 조사되었다. pH에 따른 비소 화학종별 흡착특성을 살펴보면 3가 비소는 중성의 pH 범위(7.0~9.0)에서 가장 높은 흡착을 보였으며, 산성 또는 염기성 pH 조건에서는 흡착량이 크게 감소하는 것으로 나타났다. 5가 비소의 경우에는 낮은 pH 조건에서 가장 흡착이 잘 일어났으며 pH가 증가함에 따라서 흡착은 감소하는 것으로 나타났다. 이러한 거시적인 현상은 pH에 따라서 각 비소종의 화학적 존재형태와 침철석의 표면 전하가 변하기 때문에 발생하는 정전기적인 작용에 의한 것으로 생각된다. 침철석과 비소와의 흡착반응속도를 가장 잘 모사하는 반응속도 모델은 parabolic diffusion 모델인 것으로 평가되었으며, 회귀 분석 결과 5가 비소가 3가 비소보다 반응속도상수가 크게 나타났다.
경상북도내의 금속광산, 공장 및 공업, 일반폐기물, 공단주거지역 및 특수 용수사용지역 등 360곳의 토양을 2001년 3월부터 10월가지 채취하여 토양 오염도를 조사하였다. 토양 오염도는 중금속인 카드뮴, 구리, 비소, 수은, 납, 6가 크롬 및 시안의 7개 항목을 대상으로 하였으며, 그 중 각 항목에서 가장 오염도가 심한 5개 지점을 대상으로 토양내 곤충병원성 선충의 분포를 조사하였다. 토양내 선충은 누에를 이용하여 곤충병원성, 사물기생성 선충을 대상으로 하였으며, white trap을 설치하여 선충을 분리하였다. 카드뮴오염이 0.870ppm 이하인 지역에서 Rhabditida목 선충 2과가 확인되었으며, 비소에 오염된 토양에서는 0.745ppm이하에서 Rhabditidae과 선충이 확인되었다. 6가 크롬은 0.05ppm 이하인 토양에서 Cylindrocorpidae과 선충이 확인되었고, 납과 구리, 시안 오염 지역에서는 오염농도와 관계없이 Rhabditidae목 선충 2과가 검출되었다. 그러나, 시안에 오염된 토양과 토양오염우려기준을 초과한 토양에서는 선충이 검출되지 않았다. 이러한 결과는 오염지역내 선충의 분포 밀도는 매우 낮거나 존재하지 않는 것으로 확인되며 토양의 오염은 선충의 생존에 불리한 환경으로 작용하는 것으로 보인다.
이번 연구에서는 석산 내부(광산) 및 외부(주변 환경)에서 채취한 모든 물 시료와 응집제를 함유한 석분토에 대해서 중금속, 시안, 독성 유기화합물 및 유기인의 총함량을 분석하였다. 그리고 EDTA 용출실험법 및 산농도 변화에 따른 용출실험법 등을 이용하여 석분토를 장기간 석산 내부에 보관할 경우 발생할 수 있는 중금속 원소의 용출특성을 평가하였다. 모든 물 시료와 석분토에서 검출된 $Cr^{6+}$, Hg, CN, TCE/PCE 및 총 인의 농도는 모두 검출한계 이하로, 오염되지 않았음을 확인하였다. 석산 내부 및 외부에서 채취한 물 시료에서는 Pb과 CD이 검출되지 않았고 구리와 아연은 일부 시료에서만, 비소는 일반적으로 검출되었으나 검출된 비소 함량은 모두 먹는 물 수질기준보다 훨씬 낮은 값을 보여주고 있다. EDTA 및 산도변화를 이용한 용출실험 등의 결과에서 Pb, Cr, Cd, Cu 및 Zn의 용출함량은 검출한계 이하 혹은 매우 낮은 함량만이 검출되었으며, 비소는 pH 3의 용출실험에서 검출되었다. 따라서 석산 개발에 따른 수계 오염은 없는 것으로 판단된다.
이 연구는 폐석탄광 주변 토양을 대상으로 토양 내 비소 안정화를 위한 광산슬러지 펠렛의 적용성을 확인하고 효과적인 안정화 효율평가 방법을 제시하고자 하였다. 함태, 동원, 동해, 옥동탄광 주변 경작지에서 토양을 채취하여 비소 농도를 확인한 결과 함태탄광을 제외한 나머지 폐석탄광 주변 토양에서 토양오염우려기준을 초과하는 비소농도를 보였다. 광산슬러지 펠렛은 미강과 광산슬러지를 혼합하여 제조하다. 분말형태의 광산슬러지에 비해 광산슬러지 펠렛은 운반과 안정화 시공과정에서 분진의 발생이 발생하지 않아 적용성이 높고 광산슬러지가 갖는 비소 안정화 효율을 유지하고 있는 것으로 나타났다. 칼럼실험을 통해 폐석탄광 주변 토양 내 비소 안정화에 광산슬러지 펠렛의 활용 가능성을 평가한 결과 기존의 토양 안정화제로 주로 사용한 석회석과 제강슬래그 보다 더 효과적인 것으로 나타났으며, 토양 내 비소 안정화 효율 평가방법으로는 $0.43M\;HNO_3$또는 $1M\;NaH_2PO_4$용액을 이용한 용출법이 적합한 것으로 나타났다.
청양광산과 서보광산의 광미와 오염된 토양은 5단계 연속추출법을 실시한 후 추출된 중금속 함량을 ICP-AES로 각 단계별로 분석하였다. 청양광산과 서보광산의 광미와 오염된 토양 내 비소와 코발트는 대부분 잔류형태 단계에서 우세하였다. 카드뮴, 구리 및 아연의 경우, 청양광산의 광미는 산화성 형태가 우세한 반면에, 서보광산의 광미는 잔류형태로 안정하였다. 서보광산의 오염된 토양에 함유된 이들 원소는 산화철망간과 수반되었다. 청양광산과 서보광산의 광미 내 함유된 납은 다른 금속에 비해 이온교환형태로 존재하는 함량이 높아 오염 확산의 우려가 있다. 그러나 서보광산의 오염된 토양은 잔류형태로 존재하여 안정하였다.
본 연구에서는 비소로 오염된 지역의 토양 및 지하수에 동전기적 기술을 사용하고 배양된 토양 미생물과 배양액을 주입하여 토양 내의 토착 미생물을 활성화하여 비소의 이동도를 상승시키는 것이 주요목표이다. 생물학적 동전기법은 미생물의 전기적 이동을 이용하여 기존의 생물학적 복원에서 문제시 되어온 늦은 분해속도와 낮은 제거효율의 단점을 극복할 수 있었다. 이는 전극의 전해액 대신 토양 미생물과 배양액을 혼합 주입하여 유기물질을 전자 공여체로 이용하는 다양한 토양 미생물이 Fe, Mn 등을 환원하게 된다. 이에 따라 주변의 금속 산화 미생물이 As(III)를 As(V)로 변환시킴으로써 As(III)의 이동도가 증가하게 되고, 이로 인해 As의 이동도가 기존 동전기법의 약 30%에 비해 60 ~ 70%정도로 상승함을 확인하였다.
비소의 오염은 다양한 자연적 또는 인위적 원인들로 인하여 발생할 수 있다. 비소의 자연상 다양한 화학종 중 3가와 5가 형태로 대부분 존재하고, 비소의 거동은 Al, Fe, Mn 산화물 등에 의해 영향을 받는다. 이에 본 연구는 Mn, Si, Ca 등의 성분이 많이 포함된 망간슬래그를 이용한 비소 수착특성을 규명하기 위해 수행되어졌다. 망간슬래그의 수착제로서의 주요한 특성을 조사하고 평형론과 반응 속도론 실험을 통해 비소 화학종별 수착양상을 고찰하였다. 망간슬래그의 비표면적은 $4.04m^2/g$, 전위차 적정법에 의해 측정된 영전하점(point of zero salt effect, PZSE)은 7.73으로 측정되었다. pH 4, 7, 10의 조건으로 두 비소 화학종의 수착반응에 대한 평형실험 결과 3가 비소보다 5가 비소가 수착량이 더 컸으며 망간슬래그와의 친화력이 더 높은 것으로 나타났다. 3가 비소는 pH 7에서, 5가 비소는 pH 4에서 수착량이 가장 높게 나타났는데 이는 pH에 따른 두 비소 화학종의 존재형태와 망간슬래그의 표면전하 간 상호작용에 기인한 것이다. 수착반응은 3가 비소와 5가 비소 모두 2시간 이내에 최대 수착량에 도달하였고, 반응속도 실험결과를 다양한 반응속도 모델들에 모사하였을 때, 유사이차(pseudo-second-order)와 포물선(parabolic) 모델이 가장 적합한 모델로 조사되었다.
본 연구에서는 독성 3가 비소의 효율적인 처리를 위한 여과시스템 구성조건을 찾기 위해 모래표면에 산화망간이 코팅된 MCS(Manganese-coated sand)와 산화철이 코팅된 ICS(Iron-coated sand)를 여과재질로 사용하여 MCS 단층, ICS 단층 그리고 ICS와 MCS의 충전비를 달리한 여러 칼럼반응기내에서의 비소 산화 및 흡착실험을 실시하였다. MCS 만을 사용한 경우 다른 반응기에서 보다 빨리 비소의 파과가 시작되었지만 유출수내의 비소는 대부분 AS(V)로서 MCS가 3가 비소를 효과적으로 산화시킴을 알 수 있었다. 반면 ICS 만을 사용한 경우 3가 비소의 산화는 확인되지 않았지만 총 비소의 파과시간은 MCS 만을 사용한 것보다 5배 이상 지연되어 나타났다. 완전파과가 이루어졌을 때 1 kg의 ICS에 의해 제거된 3가 비소는 36.1 mg이었다. MCS와 ICS를 병합 사용한 칼럼반응기의 최적 구성조건 도출을 위해 ICS의 충전량은 고정시키고 세가지 다른 ICS/MCS 비 조건에서 칼럼실험을 실시하였다. ICS/MCS 충전비의 변화에도 불구하고 비소의 파과시간은 비슷하였지만 ICS/MCS 충전비가 감소할수록 비소 파과곡선이 상대적으로 완만하게 나탄났다. 그리고 ICS/MCS 충전비가 감소할수록 유출수내의 3가 비소농도는 점차 낮아졌으며 ICS와 MCS를 동일량 충전시킨 칼럼의 유출수내 3가 비소 농도는 모든 반응시간대에서 50 ppb 이하로 존재하였다. 이것은 3가 비소 산화효율은 MCS 충전량과 관계가 있음을 제시하는 것이다. 동일량의 ICS와 MCS를 충전시킨 칼럼반응기에 의한 비소제거량을 여과재질의 다위 kg당으로 환산하면 68.5 mg에 해당하였다.운전 방법 보다 오존의 투입농도를 증가시키거나 오존 접촉조의 체류시간을 증가시켜 운전하는 방식이 1,4-dioxane 제거에 대해 효과적인 운전 방법으로 조사되었다. flux 감소에 대한 NOM의 분자량 분포 영향을 살펴본 결과, 전반적으로 2,000 g/mol 이하의 분자량 범위에서 90% 이상의 분포범위를 나타내고 있어 투과 flux 감소에 대한 유기물 분자량 크기분포의 영향은 없는 것으로 나타났다. 하류에 위치한 취수 원수에 미치는 영향은 미미한 것으로 판단되었다. 수 있었다.문에, 이 연구에서 개발된 수치모델은 퇴적물에서 일어나는 미량 오염 물질의 거동을 파악하기 위해 유용하게 사용되어질 수 있을 것으로 사료된다.on between instantaneous attack angle of blade section and the resultants real time force components. Through these investigation it is found out that the conventional imagination that the 7cull motion should be effective in generating lift force must be reconsidered because the attack angle of scull blade are too great to free from stall phenomena during the sculling operation.잠119>잠113>잠120의 순이었다.지방산의 조성이 많은 차이를 보였다.{2+}$ 26 및 $Na^+$ 26 mg $L^{-1}$이었다. 양액 재배 후 버려지는
중금속으로 오염된 부지는 다양한 공법으로 복원이 가능하나 오염부지가 비교적 넓은 경우 중금속을 부지로부터 제거하는 적극적 공법은 기술적 어려움과 비용의 문제로 쉽게 사용할 수 없다. 그러므로 토양에서 중금속의 용출을 차단 및 지연하는 안정화 공법이 보다 현실적이라 할 수 있다. 본 연구에서는 국내의 비교적 큰 규모의 중금속 오염토양인 제련소 오염토양을 대상으로 magnetite, hematite, zeolite-A, zeolite-X, zeolite-Y, zinc oxide, calcium oxide, carbon trioxide, manganese oxide, manganese dioxide, fish bone, sodium phosphate 등의 다양한 안정화제의 적용성실험을 수행하였다. 비소, 납, 구리, 니켈, 아연 등의 다중 중금속으로 오염된 토양의 경우 1종의 안정화제로 안정화가 어려우며 기존 연구에서 보고된 특정 중금속의 안정화에 우수한 성능을 갖는 안정화제의 경우에도 다른 중금속의 안정화에 기여하지 못하거나 용출을 촉진하는 경향을 보였다. 시간이 경과함에 따라 안정화 효율이 증가하였다. 니켈과 납의 경우 calcium oxide, carbon trioxide, manganese oxide 등의 안정화제가 효과가 있으며 특히 연속추출에서 물에 의한 추출부분에서 안정화 효율이 높았다. 구리의 경우 manganese oxide, zeolite 등이 효과가 크며 연속추출에서 exchangeable 추출부분에서 안정화 효율이 높았다. 비소의 경우 magnetite에 의한 안정화 효과를 보이며 대부분의 metal oxide와 phosphate 에 의해 용출이 촉진되는 부작용을 보였다. 그러므로 다양한 중금속으로 오염된 토양의 경우 2종 이상의 안정화제를 사용하여야 하며 역효과를 일으키는 안정화제의 사용을 배제하고 중금속의 농도에 따라 사용량 및 안정화 기간을 달리하여야 할 것으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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