분자 동역학 기법을 사용한 재료 파괴 시뮬레이션은 계산량의 방대함으로 인하여 극히 최근까지 활발한 연구가 진행되지 못하였으나 최근 컴퓨터의 성능향상으로 인하여 새로운 연구분야로 떠오르고 있다. 분자 동역학은 그 특성상 계산 집약적인 환경을 요구함으로 대규모의 연산을 위해서는 슈퍼컴퓨터나 클러스터(cluster)의 사용이 필수적이나 고가의 장비와 사용료로 인하여 많은 제한을 받아왔다. 본 연구에서는 PC를 사용하여 클러스터를 제작하고, 균열이 있는 시편을 사용하여 파괴현상에 대한 분자 수준의 거동을 시뮬레이션 하였으며, 클러스터의 노드(node) 수, 효율, 분자 수, 노드간의 통신시간 등의 상호관계를 파악하여 최적의 성능을 가진 클러스터를 구성하는 데 필요한 요소들을 분석하였다. 제작된 PC 클러스터를 사용하여 약 50,000개의 분자를 사용한 재료 파괴 시뮬레이션을 수행하였다.
물 클러스터는 크기에 따라 성질이 달라지는 특징이 있다. 이번 연구에서는 $SPC/F_2$ 모델을 적용한 물 클러스터의 전역 최적구조(global minimum structure)를 구하고, 이로부터 상전이 경향을 예측하는 것이 목적이다. 물 클러스터의 분자 동력학 시뮬레이션 중 simulated annealing을 적용하여 얻은 결과에서 가장 낮은 에너지를 가지는 구조가 전역 최적구조가 되었다. 또, $(H_2O)_N$과 $(H_2O)_{N{\pm}1}$사이의 상대적 에너지 안정도와 타 모델의 전역 최적구조의 비교를 통해 일차 상전이(first-order phase transition)와 이차 상전이(second-order phase transition)의 경향은 각각 짝수인 N=8, 10, 12일 때와 홀수인 7, 9, 11일 때로 나뉘었다.
분자 다킹은 신약, 신소재, 고분자의 개발 과정에서 대규모의 화학분자 데이터베이스의 화학분자 데이터들을 실제 실험을 통하지 않고 시뮬레이션을 통해 한정된 화학 분자만을 스크링하는 과정이다. 분자 다킹은 대규모 컴퓨팅 파워와 데이터 저장 용량을 요구하는 대표적인 대규모의 과학 어플리케이션이다. 기존의 분자 다킹 어플리케이션들은 슈퍼컴퓨터, 클러스터, 워크스테이션 등을 이용하여 작업을 수행하도록 개발되었다. 하지만 슈퍼컴퓨터를 이용한 분자 다킹은 너무 많은 비용이 든다는 문제점이 있고, 클러스터나 워크스테이션을 이용한 분자 다킹은 오랜 수행 시간이 요구된다는 문제점을 가지고 있다. 이에 본 논문에서는 그리드 서비스 기반 분자 다킹 어플리케이션을 제안하였다. 이를 위해 본 논문에서는 효율적인 분자 다킹 서비스를 제공하기 위해 자원 브로커와 데이터 브로커를 설계하고, 분자 다킹을 위한 다양한 그리드 서비스들을 개발하였다.
나노바이오연구분야에서 ToF-SIMS를 이용하여 lipid와 metabolite같은 저 분자의 생체물질을 측정하는데 널리 이용되어 왔다. 최근에는 고 분자량의 생체물질을 측정하기 위해서 C60, water cluster, argon cluster등의 다양한 종류의 클러스터 이온빔들이 개발되어 왔다. [1,2] 하지만 tissue샘플을 클러스터 이온빔을 이용하여 분석한 결과에서도 m/z 1500이상의 고분자를 측정한 결과는 거의 없다. 바이오샘플의 charging을 상쇄하기위해 low energy electron beam (~20 eV)을 사용하는데, low energy electron beam이 샘플에 damage를 주기 때문이다. [3] 본 연구에서는 electron fluence (electrons/cm2)가 증가함에 따라 PC(16:0/18:1(9Z)와 Ganglioside GM1의 intensity가 감소함을 알았고, low energy electron beam에 의해 생체 물질이 damage를 받을 수 있음을 확인하였다. 따라서 tissue 샘플을 SUS기판에 샘플링하고 Ar-GCIB를 이용하면 charging없이 tissue imaging을 성공적으로 수행할 수 있고, m/z 2000이상의 고 분자량의 생체물질을 측정할 수 있음을 확인하였다.
$H_2O_3(H_2O)_n$ (n=1-5) 클러스터들에 대해서 밀도 범함수 이론(DFT)과 순 이론(ab initio) 방법을 cc-pVD(T)Z 바탕집합(basis set)과 함께 사용하여 가능한 여러 구조를 최적화하고 결합에너지와 조화진동수를 계산하였다. $H_2O_3$ 단량체의 경우 CCSD(T)/ccp-VTZ 이론 수준에서 트랜스(trans) 구조가 시스(cis) 구조보다 더 안정한 것으로 계산되었다. 클러스터에 대해서는 MP2/cc-pVTZ 수준까지 분자 구조를 최적화하고 열역학적으로 가장 안정한 분자구조를 예측하였다. 클러스터의 결합에너지는 CCSD(T)//MP2 수준에서 영점 진동에너지(ZPVE)와 바탕집합 중첩에러(BSSE)를 모두 보정한 후 n=1일 때 -6.39 kcal/mol 계산 되었으며 이 같은 결과는 $H_2O$와 $H_2O_2$의 물 클러스터 보다 더 좋은 수소 주게 즉 산(acid)으로서 작용할 것으로 기대된다. 물 분자 1개 당 평균 결합에너지는 n=2의 경우 8.25 kcal/mol, n=3일 때 7.22 kcal/mol, n=4의 경우 8.50 kcal/mol 그리고 n=5의 경우 8.16 kcal/mol로 계산되었다.
풀러렌(fullerene)의 내부에 캡슐화될 수 있는 물 분자의 수와 물 분자들이 증가함에 따라 풀러렌의 안정적인 구조에 미치는 영향을 조사하기 위해 밀도 범함수 이론(density functional theory, DFT)을 이용하여 풀러렌-물 클러스터$(H_2O)_n@C_{60}$, (n=1-10)의 구조 변화에 따른 열역학적 안정성 및 결합에너지를 계산하였다. 각각의 구조들에 대해서 여러 이론 수준에서 최적화하였으며 진동주파수를 계산하여 가장 안정한 구조를 조사하고 IR 스펙트럼을 예측하였다. 또한 풀러렌 내의 물 분자 수가 증가함에 따른 수소결합의 세기 변화를 순수한 물 클러스터$(H_2O)_n$, (n=1-6)의 수소결합과 비교 분석하였다.
반도체 생산의 주요 공정 중 하나인 세정 공정은 공정 중 발생하는 여러 가지 부산물에 의한오염을 효과적으로 제거하여 수율 향상에 큰 영향을 미친다. 현재 주로 쓰이는 세정 공정은 습식 세정 공정으로 화학 약품을 이용하지만 패턴 손상 및 웨이퍼 대구경화에 따른 문제 등이 대두되어 이를 대체할 세정 공정의 도입이 요구되고 있다. 이에 따라 건식 세정에 대한 관심이 증가하고 있으며 에어로졸 세정이 대표적 공정으로 개발 되었으나 마이크로 단위의 발생 에어로졸 입경으로 인해 패턴 손상 문제를 해결하지 못하였다. 이러한 문제점을 극복하기 위하여 응축에 의해 형성되는 입자 크기를 줄이는 것에 관한 연구가 진행되어 왔고, 대응 방안으로 개발된 것이 가스 클러스터 세정이다. 가스 클러스터란 작동 기체의 분자가 수십, 수백 개 뭉쳐있는 형태 (cluster)를 뜻하며 이 때 형성된 클러스터는 수 nm 크기를 가진다. 그리고 짧은 시간의 응축에 의해 수십 nm 크기까지 성장하게 된다. 즉, 입자로 성장할 수 있는 시간과 환경을 형성하지 않음으로써 작은 크기의 클러스터에 의해 패턴 사이의 오염물질을 물리적으로 제거하고 다시 기체상 물질로 환원되어 부산물을 남기지 않는 공정이다. 이러한 작동 환경을 조성하기 위해서는 진공도와 노즐 출구 속도에 대한 설계 단계부터의 이론적 연구를 통한 입자 크기 예측과 세정 조건에 따라서 발생하는 클러스터의 크기 분포 특성을 측정하는 것이 필수적이다. 따라서 본 연구에서는 실시간 저압 환경에서의 측정이 가능하며, 다양한 크기의 입자를 실시간으로 측정할 수 있는 particle beam mass spectrometer (PBMS)를 이용하여 세정 공정 중 발생하는 클러스터의 크기 분포를 측정하는 연구를 수행하였다. 클러스터의 측정은 노즐에 유입되는 유량과 냉매 온도를 변수로 하여 수행하였다. 각각의 조건에 따라서 최빈값은 오차범위 내에서 일정한 것을 확인하였으며, 50 nm 이하의 값으로 가스 클러스터 공정이 패턴 손상 없이 오염입자를 제거할 수 있음을 실험적으로 확인할 수 있었다. 또한 유량의 증가에 따라 세정에 사용되는 클러스터의 입경이 증가하며, 냉매 온도가 낮아질수록 클러스터 입경이 증가하는 경향을 확인할 수 있었다. 클러스터 크기는 오염 입자와의 충돌에 의해 작용하는 힘으로 오염입자를 제거하는 메커니즘을 사용하는 가스 클러스터 세정 장치에 있어 중요성이 크다 할 수 있으며 추후 지속적 연구에 의한 세정 기술의 최적화가 기대된다.
반도체 소자의 미세화와 더불어 세정공정의 중요성이 차지하는 비중이 점점 커지고, 이에 따라 세정 기술 개발에 대한 요구가 증대되고 있다. 기존 세정 기술은 화학약품 위주의 습식 세정 방식으로 표면 손상, 화학 반응, 부산물, 세정 효율 등 여러 가지 어려움이 있다. 따라서 건식세정 방식이 활발하게 도입되고 있으며 대표적인 것이 에어로졸 세정이다. 에어로졸 세정은 기체상의 작동기체를 이용하여 에어로졸을 형성하고 표면 오염물질과 직접 물리적 충돌을 함으로써 세정한다. 하지만 이 또한 생성되는 에어로졸 내 발생 입자로 인해 패턴 손상이 발생하며 이러한 문제점을 극복하기 위하여 본 연구에서는 가스클러스터 장치를 이용한 세정 특성 평가에 관한 연구를 수행하였다. 가스 클러스터란 작동기체의 분자가 수십에서 수백 개 뭉쳐 있는 형태를 뜻하며 이렇게 형성된 클러스터는 수 nm 크기를 형성하게 된다. 그리고 짧은 시간의 응축에 의해 수십 nm 크기까지 성장하게 된다. 에어로졸 세정과 다르게 클러스터가 성장할 환경과 시간을 형성하지 않음으로써 작은 클러스터를 형성하게 되며 이로 인해 패턴 손상을 최소화 하고 상대적으로 높은 효율로 오염입자를 제거하게 된다. 클러스터 세정 장비를 이용한 표면 처리는 충돌에 의한 제거에 기반한다. 따라서 생성 및 가속되는 클러스터로부터 대상으로 전달되는 운동량의 정도가 세정 특성에 영향을 미치며 이는 생성되는 클러스터의 크기에 종속적이다. 생성 클러스터의 크기 분포는 분사 거리, 유량, 분사 각도, 노즐 냉각 온도 등의 변수에 관한 함수이다. 따라서 본 연구에서는 $CO_2$ 클러스터를 이용한 세정 특성을 평가하기 위하여 이러한 변수에 따라서 오염 입자의 종류, 크기에 따른 PRE (particle removal efficiency)를 평가하고 다양한 선폭의 패턴을 이용하여 손상 실험을 수행하였다. 제거 효율에 사용된 입자는 $CeO_2$와 $SiO_2$이며, 각각 30, 50, 100, 300 nm 크기를 정량적으로 오염시킨 쿠폰 웨이퍼를 제조하여 세정 효율을 평가하였다. 정량적 오염에는 SMPS (scanning mobility particle sizer)를 이용한 크기 분류와 정전기적 입자 부착 시스템이 사용되었다. 또한 패턴 붕괴 평가에는 35~180 nm 선폭을 가지는 Poly-Si 패턴을 이용하였다. 실험 결과 클러스터 형성 조건에 따라 상대적으로 낮은 패턴 붕괴에서 95% 이상의 높은 오염입자 제거효율을 전반적으로 보이는 것을 확인할 수 있었다. 따라서 이론적 계산에 기반하여 세정에 요구되는 클러스터 크기를 가정하고, 이를 통하여 세정에 적용할 경우 높은 기존 세정 방법의 단점을 보완하면서 높은 세정 효율을 가지는 대체 세정 방안으로 이용할 수 있음을 확인하였다.
반도체 소자의 미세화와 더불어 세정공정의 중요성이 차지하는 비중이 점점 커지고, 이에 따라 세정 기술 개발에 대한 요구가 증대되고 있다. 기존 세정 기술은 화학약품 위주의 습식 세정 방식으로 패턴 손상 및 대구경화에 따른 어려움이 있다. 따라서 건식세정 방식이 활발하게 도입되고 있으며 대표적인 것이 에어로졸 세정이다. 에어로졸 세정은 기체상의 작동기체를 이용하여 에어로졸을 형성하고 표면 오염물질과 직접 물리적 충돌을 함으로써 세정한다. 하지만 이 또한 생성되는 에어로졸 내 발생 입자로 인해 패턴 손상이 발생하며 이러한 문제점을 극복하기 위하여 대두되는 것이 가스클러스터 세정이다. 가스 클러스터란 작동기체의 분자가 수십에서 수백 개 뭉쳐 있는 형태를 뜻하며 이렇게 형성된 클러스터는 수 nm 크기를 형성하게 된다. 그리고 짧은 시간의 응축에 의해 수십 nm 크기까지 성장하게 된다. 에어로졸 세정과 다르게 클러스터가 성장할 환경과 시간을 형성하지 않음으로써 작은 클러스터를 형성하게 되며 이로 인해 패턴 손상 없이 오염입자를 제거하게 된다. 이러한 가스 클러스터 세정을 최적화하기 위해서는 설계 단계부터 노즐 내부 유동의 수치해석에 기반한 입자 크기 분포를 계산하여 반영하는 것이 필요하다. 따라서 본 연구에서는 상용 수치해석 프로그램을 이용하여 세정 환경을 조성하는 조건에서의 노즐 내부 유동을 해석하고, 이를 통해 얻어진 수치를 이용하여 aerosol general dynamic equation (GDE)를 계산하여 발생하는 클러스터의 크기 분포를 예측하였다. GDE 계산 시 입자의 크기 분포를 나타내기 위해서는 여러 가지 방법이 존재하나 본 연구에서는 각 입자 크기 노드별 개수 농도를 계산하였다. 노즐 출구에서의 가스 클러스터 크기를 예측하기 위하여 먼저, 노즐 내부 유속 및 온도 분포 변화를 해석하였다. 이를 통하여 온도가 급격하게 낮아져 생성된 클러스터의 효과적 가속 및 에너지 전달이 가능함을 확인할수 있었다. 이에 기반하여 GDE를 이용한 입자 크기를 예측한 결과 수 나노 크기의 초기 클러스터가 형성되어 온도가 낮아짐에 따라 성장하는 것을 확인할 수 있었으며, 최빈값의 분포가 실험적 측정값과 일치하는 경향을 가지는 것을 볼 수 있었다. 이는 향후 확장된 영역에서의 유동 해석과 증발 등 세부 요소를 고려한 계산을 통해 가스 클러스터 세정 공정의 최적화된 설계에 도움이 될 것이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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