Journal of the Korea Academia-Industrial cooperation Society
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v.22
no.2
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pp.789-793
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2021
A lithium secondary battery is the most promising candidate for future energy storage devices. On the other hand, the battery capacity decreases gradually due to the small amount of water and decomposition of the salts during the charging and discharging process, which deteriorates at high temperatures. Many researchers focused on increasing the cycling performance, but there have been few studies on the fundamental problem that removes water and HF molecules. In this study, silane molecules that are capable of absorbing water and HF molecules are introduced to the separator. Firstly, silica-coated amino-silane (APTES, 3-aminopropyltriethoxysilane) was synthesized, then the silica reacted with epoxy-silane, GPTMS ((3-glycidyloxypropyl)trimethoxysilane). A ceramic-coated separator was fabricated using the silane-coated silica, which is coated on porous polyethylene substrates. FT-IR spectroscopy and TEM analysis were performed to examine the chemical composition and the shape of the silane-coated silica. SEM was performed to confirm the ceramic layers. LMO half cells were fabricated to evaluate the cycling performance at 60 ℃. The cells equipped with a GPTMS-silica separator showed stable cycling performance, suggesting that it would be a solution for improving the cycling performance of the Li-ion batteries at high temperatures.
The cathodic active material of $Li/SO_2Cl_2$ battery is $SO_2Cl_2$, which is the solvent of an electrolyte. It is referred to as a catholyte, a compound word of cathode and electrolyte. As the battery discharges, the catholyte burns out. And thus, the characteristics of the $SO_2Cl_2$ in the battery determine the capacity. In addition, the transition minimum voltage (TMV) and the voltage delay deviation of $Li/SO_2Cl_2$ battery are due to the passivation film formed by the reaction between an electrolyte and Li. Impurities in the electrolyte, such as moisture or heavy metal ions, will accelerate the growth of the passivation film. Therefore, a technology must be established to purify an electrolyte and to ensure the effectiveness of the purification method. In this research, $LiAlCl_4/SO_2Cl_2$ was manufactured using $AlCl_3$ and LiCl. Its concentration, the amount of moisture, and the metal amount were evaluated using an ionic conductivity meter, a colorimeter, and FT-IR.
Through the crystal alignment research based on the magnetic properties of LiNixMnyCo1-(x+y)O2 such as magnetic susceptibility and related anisotropy, a crystal aligned LiNi0.6Mn0.2Co0.2O2 electrode is obtained, in which the (00l) plane is frequently oriented perpendicular to the surface of a current collector. The crystal aligned LiNi0.6Mn0.2Co0.2O2 electrode steadily exhibits low electrode polarization properties during the charge/discharge process in a lithium-ion battery, thus affording an improved capacity compared to a pristine LiNi0.6Mn0.2Co0.2O2 electrode. The aligned LiNi0.6Mn0.2Co0.2O2 electrode may have an appropriate structural nature for fast lithium-ion transport due to the oriented (00l) plane, and thus it contributes to enhancing the battery performance. This enhancement is analyzed in terms of various electrochemical theories and experiment results; thus, it is verified to occur because of the considerably fast lithium-ion transport in the aligned LiNi0.6Mn0.2Co0.2O2 electrode.
Hye Jeong Son;Bong Seok Kim;Ji Min Kwon;Yu Bin Kang;Chang Soo Lee
Membrane Journal
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v.33
no.4
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pp.211-221
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2023
This study presents a comprehensive study on the synthesis and characterization of PVI-PGMA/LiTFSI polymeric membrane electrolytes and CxNy-C flexible electrodes for energy storage applications. The dual-functional PVI-PGMA copolymer exhibited excellent ionic conductivity, with the PVI-PGMA73/LiTFSI200 membrane electrolyte achieving the highest conductivity of 1.0 × 10-3 S cm-1. The electrochemical performance of the CxNy-C electrodes was systematically investigated, with C3N2-C demonstrating superior performance, achieving the highest specific capacitance of 958 F g-1 and lowest charge transfer resistance (Rct) due to its highly interconnected hybrid structure comprising nanowires and polyhedrons, along with binary Co/Ni oxides, which provided abundant redox-active sites and facilitated ion diffusion. The presence of a graphitic carbon shell further contributed to the enhanced electrochemical stability during charge-discharge cycles. These results highlight the potential of PVI-PGMA/LiTFSI polymeric membrane electrolytes and CxNy-C electrodes for advanced energy storage devices, such as supercapacitors and lithium-ion batteries, paving the way for further advancements in sustainable and high-performance energy storage technologies.
The carbon-coated silicon monoxide (c-SiOx), which is a negative electrode active material for lithium-ion batteries (LIBs), has a limited cycle performance due to severe volume changes during cycles, despite its high specific capacity. In particular, the significant volume change of the active material can deform the electrode structure and easily damage the electron transfer pathway. To improve performance and mitigate electrode damage caused by volume changes, we replaced parts of the carbon black conducting agent with carbon nanotubes (CNTs) having a linear shape. The content of the entire conductive material in the electrode was fixed at 10% by mass, and the relative content of CNTs ranged from 0% to 25% by mass to prepare electrodes and evaluate electrochemical performance. As the CNT content in the electrode increased, both cycle life and rate capability improved. Even a small amount of CNT can significantly improve the electrochemical performance of a c-SiOx negative electrode with large volume changes. Furthermore, dispersing CNTs effectively can lead to achieving the equivalent performance with a reduced quantity of CNTs.
Recently, many researches on the high-voltage 5 V class cathode material have focused on $LiNi_{0.5}Mn_{1.5}O_4$, where $Mn^{3+}$ in the existing $LiMn_2O_4 (Li[Mn^{3+}][Mn^{4+}]O_4)$ is replaced by $Ni^{2+}(Li[Ni^{2+}]_{0.5}[Mn^{4+}]_{1.5}O_4)$ in order to utilize $Ni^{2+}/Ni^{4+}$ redox reaction in the 5V region. The partial substitution of Mn in $LiMn_2O_4$ for other transition metal element, $LiM_yMn_{1-y}O_4$(M=Cr, Al, Ni, Fe, Co, Cu, Ga etc) is known as a good solution to overcome the problems associated with $LiMn_2O_4$ like the gradual capacity fading. In this study, we synthesized $LiNi_{0.5}Mn_{1.5}O_4$ through a mechanochemical process and investigated its morphological, crystallographic and electrochemical characteristics. The results showed that 4 V peaks had been found in the cyclic volammograms of the synthesized powders due to the existence of $Mn^{3+}$ from the incomplete substitution of $Ni^{2+}$ for $Mn^{3+}$ implying that the mechanochemical activation alone was not good enough to synthesize an exact stoichiometric compound of $LiNi_{0.5}Mn_{1.5}O_4$. The synthetic condition of mechanochemical process, such as type of starting materials, ball-mill and calcination condition was optimized for the best electrochemical performance.
Using $Na_2CO_3$ and $MeSO_4$ (Me = Ni, Co and Mn) as starting materials, the precursor of $[Ni_{0.6}Co_{0.2}Mn_{0.2}]CO_3$ has been synthesized by carbonate co-precipitation. The precursor was mixed with $Li_2CO_3$, and calcined at 750, 850, and$950^{\circ}C$ in air. Effect of calcinations temperature on characteristics of $Li[Ni_{0.6}Co_{0.2}Mn_{0.2}]O_2$ cathode materials was investigated. The structure and characteristics of $Li[Ni_{0.6}Co_{0.2}Mn_{0.2}]O_2$ were determined by X-ray diffraction (XRD), Scanning electron microscopy (SEM) and electrochemical measurements. The X-ray diffraction (XRD) results show that the intensity ratio of $I_{(003)}/I_{(104)}$ increased and the R-factor ratio decreased with the increase of calcinations temperature. And Scanning electron microscopy (SEM) result show that the primary particle size increased. Especially, the $Li[Ni_{0.6}Co_{0.2}Mn_{0.2}]O_2$ calcined at $950^{\circ}C$ for 24 H shows excellent electrochemical performances with reversible specific capacity of $165.3mAhg^{-1}$ [cut-off voltage 2.5~4.3 V, 0.1 C($17mAhg^{-1}$)] and good capacity retention of 95.4% after 50th charge/discharge cycles[cut-off voltage 2.5~4.3 V, 1 C($170mAhg^{-1}$)].
Kim, Hae Been;Lee, Pyung Woo;Lee, Dong Geun;Oh, Ji Seon;Ryu, Ji Heon
Journal of the Korean Electrochemical Society
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v.22
no.1
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pp.36-42
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2019
A macroporous Sn thick film as a high capacity negative electrode for a lithium ion secondary battery was prepared by using a chemical etching method using nitric acid for a Sn film having a thickness of $52{\mu}m$. The porous Sn thick film greatly reduced the over-voltage for the alloying reaction with lithium by the increased reaction area. At the same time. The porous structure of active Sn film plays a part in the buffer and reduces the damage by the volume change during cycles. Since the porous Sn thick film electrode does not require the use of the binder and the conductive carbon black, it has substantially larger energy density. As the concentration of nitric acid in etching solution increased, the degree of the etching increased. The etching of the Sn film effectively proceeded with nitric acid of 3 M concentration or more. The porous Sn film could not be recovered because the most of Sn was eluted within 60 seconds by the rapid etching rate in the 5 M nitric acid. In the case of etching with 4 M nitric acid for 60 seconds, the appropriate porous Sn film was formed with 48.9% of weight loss and 40.3% of thickness change during chemical acid etching process. As the degree of etching of Sn film increased, the electrochemical activity and the reversible capacity for the lithium storage of the Sn film electrode were increased. The highest reversible specific capacity of 650 mAh/g was achieved at the etching condition with 4 M nitric acid. The porous Sn film electrode showed better cycle performance than the conventional electrode using a Sn powder.
Although the development of high-Nickel is being actively carried out to solve the capacity limitation and the high price of raw cobalt due to the limitation of high voltage use of the existing LiCoO2, the deterioration of the battery characteristics due to the decrease in structural stability and increase of the Ni content. It is an important cause of delaying commercialization. Therefore, in order to increase the high stability of the Ni-rich ternary cathod material LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2, precursor Ni0.6Co0.2Mn0.2-x(OH)2/xTiO2 was prepared using a nanosized TiO2 suspension type source for uniform Ti substitution in the precursor. It was mixed with Li2CO3, and after heating, the cathode active material LiNi0.6Co0.2Mn0.2-xTixO2 was synthesized, and the physical properties according to the Ti content were compared. Through FE-SEM and EDS mapping analysis, it was confirmed that a positive electrode active material having a uniform particle size was prepared through Ti-substituted spherical precursor and Particle Size Analyzer and internal density and strength were increased, XRD structure analysis and ICP-MS quantitative analysis confirmed that the capacity was effectively maintained even when the Ti-substituted positive electrode active material was manufactured and charging and discharging were continued at high temperature and high voltage.
Using a precursor of $LiNi_{0.6}Co_{0.2}Mn_{0.2}O_2$ as a starting material, a surface-modified cathode material was obtained by coating with KCl, where the added KCl reduces residual Li compounds such as $Li_2CO_3$ and LiOH, on the surface. The resulting electrochemical properties were investigated. The amounts of $Li_2CO_3$ and LiOH decreased from 8,464 ppm to 1,639 ppm and from 8,088 ppm to 6,287 ppm, respectively, with 1 wt% KCl added $LiNi_{0.6}Co_{0.2}Mn_{0.2}O_2$ that had been calcined at $800^{\circ}C$. X-ray diffraction results revealed that 1 wt% of KCl added $LiNi_{0.6}Co_{0.2}Mn_{0.2}O_2$ did not affect the parent structure but enhanced the development of hexagonal crystallites. Additionally, the charge transfer resistance ($R_{ct}$) decreased dramatically from $225{\Omega}$ to $99{\Omega}$, and the discharge capacity increased to 182.73mAh/g. Using atomic force microscopy, we observed that the surface area decreased by half because of the exothermic heat released by the Li residues. The reduced surface area protects the cathode material from reacting with the electrolyte and hinders the development of a solid electrolyte interphase (SEI) film on the surface of the oxide particles. Finally, we found that the introduction of KCl into $LiNi_{0.6}Co_{0.2}Mn_{0.2}O_2$ is a very effective method of enhancing the electrochemical properties of this active material by reducing the residual Li. To the best of our knowledge, this report is the first to demonstrate this phenomenon.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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